固體向等離子體轉(zhuǎn)變中的瞬時(shí)晶格收縮

固體向等離子體轉(zhuǎn)變中的瞬時(shí)晶格收縮倪煉山163112091摘要：在凝聚物質(zhì)系統(tǒng)中，強(qiáng)的光激發(fā)可以誘導(dǎo)改變機(jī)械性能的聲子驅(qū)動(dòng)過程。KenR.Ferguson等報(bào)告一種新的現(xiàn)象，其中大量的電子激發(fā)誘導(dǎo)鍵特性的集體變化從而導(dǎo)致瞬時(shí)晶格收縮。用強(qiáng)烈的10-fsx射線（泵浦）脈沖將單個(gè)大范德華群等容地加熱至納米等離子體狀態(tài)。用第二個(gè)強(qiáng)X射線（探針）脈沖探測(cè)納米等離子體的結(jié)構(gòu)演化，顯示源自固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間的電子離域化的系統(tǒng)收縮。關(guān)鍵詞：瞬時(shí)點(diǎn)陣收縮等離子體X射線脈沖在凝聚物質(zhì)系統(tǒng)中，電子配置確定結(jié)構(gòu)幾何形狀。對(duì)于一般的靜態(tài)情況，電子形成鍵和原子將其自身排列在使系統(tǒng)的勢(shì)能最小化的位置。在經(jīng)典熔化過程中，原子的振動(dòng)運(yùn)動(dòng)變得比它們的原子間距離顯著，導(dǎo)致連續(xù)的電子重構(gòu)。近年來，已經(jīng)報(bào)道了新的現(xiàn)象，其中大塊晶體的強(qiáng)光激發(fā)導(dǎo)致非熱熔融或粘合硬化的相反極端。在這兩種情況下，價(jià)電子被促進(jìn)到導(dǎo)帶，改變?cè)娱g勢(shì)能格局。隨后，激發(fā)能被轉(zhuǎn)移到聲子模式。光激發(fā)驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)的機(jī)械性能，但在飛秒時(shí)間尺度上，整體幾何性質(zhì)保持不變。KenR.Ferguson等提出的現(xiàn)象是鍵特性中一個(gè)本質(zhì)上不同的集體變化的情況，其通過電子離域誘導(dǎo)固體到等離子體轉(zhuǎn)變。這導(dǎo)致與電荷轉(zhuǎn)移過程相當(dāng)?shù)臅r(shí)間尺度上的瞬時(shí)晶格收縮［1］。如圖1所示，KenR.Ferguson等的實(shí)驗(yàn)沿用了G.J.William等人［2,3］之前報(bào)道過的方法：在相干X射線成像（CXI）儀器的100-nm聚焦室中并在Linac相干光源（LCLS）下進(jìn)行。該實(shí)驗(yàn)的創(chuàng)新之處為在LCLS波束器中以略微不同的能量輻射的雙電子束在實(shí)驗(yàn)端站中產(chǎn)生兩個(gè)高強(qiáng)度X射線脈沖。將X射線脈沖分離高達(dá)80fs，在8.33keV下跨越鐐K邊緣的約70eV的光子能量分離。具有高于鐐K邊緣的光子能量和約300uJ的脈沖能量的第一X射線脈沖衍射出Xe簇并開始誘導(dǎo)系統(tǒng)中的動(dòng)力學(xué)。第二個(gè)X射線脈沖，光子能量剛好低于鐐K邊緣，脈沖能量為700uj，布拉格散射分解的Xe簇并通過鐐過濾器。來自第二X射線脈沖的布拉格峰記錄在位于相互作用區(qū)域下游70mm處的Cornell-SLAC像素陣列檢測(cè)器（CSPAD）上。TOF光譜儀用于測(cè)量與布拉格散射一致的離子。結(jié)構(gòu)和電子信息通過X射線光子和離子的重合檢測(cè)獲得。使用脈沖閥通過Xe的超音速膨脹通過具有4°半開度角的200mm噴嘴來產(chǎn)生直徑為70nm的簇。簇通過兩個(gè)差動(dòng)泵浦撇去器階段和一組可移動(dòng)狹縫發(fā)送以產(chǎn)生限定的局部靶并且確保每個(gè)自由電子激光（FEL）脈沖在相互作用區(qū)中少于一個(gè)Xe簇。圖1.氙納米團(tuán)簇中固體到等離子體轉(zhuǎn)變的實(shí)驗(yàn)方案。（A）初始10-fs硬X射線脈沖電離Xe簇并形成納米等離子體。在稍低的光子能量下的第二10-fsX射線脈沖測(cè)量等離子體的幾何和電子性質(zhì)。布拉格峰記錄在放置在鐐過濾器后面的X射線檢測(cè)器上，其從初始X射線脈沖吸收光子，但對(duì)來自探針脈沖的光子是透明的。用TOF光譜儀記錄重合離子光譜。（B）電子高度局域化在初始范德華簇中，形成具有良好限定的中性原子間隔（dn）的有序晶格。（C）在納米等離子體躍遷期間，高激發(fā)電子在深庫(kù)侖電位下離域，影響具有新的等離子體間隔（dp）的整體晶格幾何形狀。納米等離子體中的晶格幾何形狀可以從檢測(cè)器上的布拉格峰的位置推斷。中性氙簇可以形成簡(jiǎn)單的面心立方（fcc）和六方密堆積（hcp）晶格，KenR.Ferguson等的實(shí)驗(yàn)只嚴(yán)格關(guān)注了fcc顆粒單晶體。飛秒時(shí)間分辨數(shù)據(jù)指示了固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間的晶格收縮。隨著X射線-X射線泵浦探針脈沖之間的延遲增加，（220）布拉格峰系統(tǒng)地偏移到更高的q（更高的散射角）。該偏移表示集體X射線誘導(dǎo)的晶格收縮。該實(shí)驗(yàn)所得（111）和（220）fcc峰測(cè)量的平均晶格壓縮在80fs中約為0.2%。在與晶格壓縮的競(jìng)爭(zhēng)中，強(qiáng)激發(fā)的簇也經(jīng)歷超快的電子和結(jié)構(gòu)損傷，兩種效應(yīng)導(dǎo)致布拉格強(qiáng)度的衰減。該實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)顯示Xe9+是最可能的Xe電荷狀態(tài)，留下每原子45/54的總電子分?jǐn)?shù)。在高動(dòng)量轉(zhuǎn)移q下的彈性散射被緊密束縛的內(nèi)殼電子主導(dǎo);因此，信號(hào)中的衰減We現(xiàn)在處于矛盾的情況，其中飛秒結(jié)構(gòu)信息顯示晶格收縮，而來自TOF光譜儀的數(shù)據(jù)指示具有劇烈表面爆炸的快速簇?cái)U(kuò)展。雖然膨脹符合先前的知識(shí)，但是晶格壓縮既沒有被實(shí)驗(yàn)觀察到，也沒有被任何理論模型描述。原則上，表面離子的庫(kù)侖爆炸可以將動(dòng)量傳遞給靜態(tài)集群核心，類似于壓縮波，但是這樣的動(dòng)力學(xué)是聲子驅(qū)動(dòng)的并且發(fā)生在比他們觀察到的更長(zhǎng)的時(shí)間尺度上。即使在高度電離的等離子體中，其具有每10fs約1nm的聲速，壓縮波也將在皮秒時(shí)標(biāo)上移動(dòng)通過簇。此外，他們觀察到指示集體收縮的明確布拉格點(diǎn)，而壓縮波將不均勻地?cái)D壓納米等離子體晶格。該研究得出一個(gè)重要結(jié)論：固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間觀察到的和未預(yù)料到的晶格壓縮歸因于源自氙納米等離子體中強(qiáng)烈增強(qiáng)的電子遷移率的瞬時(shí)鍵收縮。納米等離子體核中的離域價(jià)電子是準(zhǔn)自由的，將弱結(jié)合的范德華簇轉(zhuǎn)換成更“金屬狀”的狀態(tài)，導(dǎo)致瞬時(shí)的鍵長(zhǎng)度減小，導(dǎo)致晶格的整體收縮。該研究是第一個(gè)用實(shí)驗(yàn)證明了固體到等離子體轉(zhuǎn)變期間所產(chǎn)生的電子離域化的瞬時(shí)晶格收縮。參考文獻(xiàn)FergusonKR,BucherM,GorkhoverT,etal.Transientlatticecontractioninthesolid-to-plasmatransition]』.ScienceAdvances,2016,2(1)：e1500837-e1500837.S.Boutet,G.J.Williams,Thecoherentx-rayimaging(CXI)instrumentattheLinacCoherentLightSource(LCLS).NewJ.Phys.12,035024(2010).M.Liang,G.J.Williams,M.Messerschmidt,M.M.Seibert,P.A.Montanez,M.Hayes,D.Milathianaki,A.Aquila,M.S.Hunter,J.E.Koglin,D.W.Schafer,S.Guillet,A.Busse,R.Bergan,W.Olson,K.Fox,N.Stewa