二維過渡金屬硫族化合物中激子-極化激元的研究進(jìn)展

1、二維過渡金屬硫族化合物中激子-極化激元的研究進(jìn)展隨著摩爾定律逼近其物理極限15。隨后，HOPFIELD J J等證明了聲子-光子極化激元的拉曼散射效應(yīng)，并將該理論擴(kuò)展至激子與光子相互作用的領(lǐng)域16。自此，極化激元成為光學(xué)與凝聚態(tài)物理學(xué)的重要研究方向17-19。激子-極化激元是腔光子和半導(dǎo)體中的激子發(fā)生強(qiáng)耦合后所形成的準(zhǔn)粒子，其光子組分使之具有低有效質(zhì)量和大群速度，其激子組分又使之具有與微觀粒子相互作用的能力而易于被調(diào)控，可用于實(shí)現(xiàn)激光光源、開關(guān)和邏輯處理器等一系列具有高速、低耗和相干性質(zhì)的光電子器件，同時(shí)也是研究室溫宏觀量子效應(yīng)和發(fā)展量子通信與計(jì)算技術(shù)的優(yōu)良候選體系20-27。過去人們對傳統(tǒng)無

2、機(jī)半導(dǎo)體（如GaAs）中的激子-極化激元進(jìn)行了大量研究，但由于無機(jī)半導(dǎo)體較低的激子束縛能使得相關(guān)研究只能在低溫下進(jìn)行，不利于實(shí)際應(yīng)用。采用具有高激子束縛能的有機(jī)半導(dǎo)體或?qū)捊麕o機(jī)半導(dǎo)體（如GaN和ZnO），一定程度上可以解決只能低溫觀測的問題25，28-33，但有機(jī)半導(dǎo)體會(huì)帶來易損傷和強(qiáng)局域效應(yīng)等問題34-36，而寬禁帶無機(jī)半導(dǎo)體存在發(fā)光波長受限于短波段以及與襯底晶格失配等問題。在這種情況下，二維過渡金屬硫族化合物（Transition Metal Chalcogenides， TMDs）提供了一個(gè)在室溫下研究和實(shí)現(xiàn)激子-極化激元現(xiàn)象的理想平臺，具體體現(xiàn)為：1） 具有強(qiáng)偶極子振蕩強(qiáng)度37，有利

3、于與光場相互作用進(jìn)入強(qiáng)耦合區(qū)域；2） 具有高激子束縛能（0.51 eV），激子在室溫下可穩(wěn)定存在37-43，有利于在室溫下產(chǎn)生激子-極化激元量子態(tài)；3） 具有范德華可集成優(yōu)勢44，45，避免與襯底晶格失配問題的同時(shí)可實(shí)現(xiàn)任意堆疊，從而獲得滿足各種需求的人工異質(zhì)結(jié)構(gòu)；4）具有谷極化特性37，46-48，可探索研究谷極化的激子極化激元，從而為激子-極化激元的研究擴(kuò)展了一個(gè)新的維度。本文聚焦于二維TMDs中激子-極化激元的實(shí)現(xiàn)與應(yīng)用，首先介紹了二維TMDs中的激子-極化激元量子態(tài)，以及激子-極化激元的形成和調(diào)控方式；其次梳理了具有谷自旋性質(zhì)的谷激子-極化激元量子態(tài)的觀測和操縱；之后闡述了激子-極化激

4、元玻色愛因斯坦凝聚現(xiàn)象的實(shí)現(xiàn)；最后總結(jié)分析了未來實(shí)現(xiàn)二維激子-極化激元激光需解決的關(guān)鍵科學(xué)問題并對該領(lǐng)域未來的發(fā)展進(jìn)行了展望。1 二維TMDs中的激子-極化激元自1992年WEISBUCH C在量子阱微腔結(jié)構(gòu)中證明激子-極化激元的存在以來20，已有許多報(bào)道在相似結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)二維激子-極化激元24，49-52。相對于傳統(tǒng)無機(jī)半導(dǎo)體，二維TMDs材料具有強(qiáng)激子結(jié)合能和大躍遷偶極矩等優(yōu)勢，因此基于二維TMDs材料和微腔體系的激子-極化激元擁有更長的壽命和更窄的線寬。近年來隨著微腔制備水平的提高以及二維TMDs晶格材料的改善，二維TMDs激子-極化激元的研究受到了科研工的重點(diǎn)關(guān)注。2022年，LIU

5、Xiaoze等報(bào)道了對二維TMDs激子-極化激元的觀測53。通過在兩個(gè)SiO2/Si3N4分布式布拉格反射鏡（Distributed Bragg Reflector，DBR）之間嵌入單層MoS2形成法布里珀羅（Fabry-Prot，F(xiàn)P）腔（圖1（a）。在該微腔中，由于二維激子和腔光子之間的強(qiáng)耦合，導(dǎo)致新的本征態(tài)的出現(xiàn)，表現(xiàn)為角分辨反射光譜中激子能級兩側(cè)的明顯的吸收峰（如圖1（b），用紅色實(shí)線標(biāo)出），這兩個(gè)模式分別對應(yīng)下極化激元分支（Lower Polariton Branch，LPB；能量低于激子能級）和上極化激元分支（Upper Polariton Branch，UPB；能量高于激子能級）

6、。通過耦合振蕩模型可以得到，在給定面內(nèi)波數(shù)k時(shí)，激子-極化激元的本征能量ELP,UP為ELP,UP=12Eexc+Ecav+i(cav+exc)/2g2+14EexcEcav+i(cavexc)2（1）式中，Eexc是激子能量，exc和cav分別是未耦合激子和共振腔的半線寬，g是激子-光子耦合強(qiáng)度，且2=2g2(cavexc)2/4為在Eexc=Ecav時(shí)的拉比劈裂（Rabi splitting）間距49，54，55。所以，如圖1（c），LPB隨著角度的增加逐漸藍(lán)移并越來越接近激子能級，而UPB隨著角度的增加遠(yuǎn)離激子能級該反交叉行為是激子-極化激元的顯著特征之一。在角分辨光致發(fā)光光譜（Phot

7、oluminescence，PL）中也可以發(fā)現(xiàn)類似的反交叉現(xiàn)象。此外，進(jìn)一步的計(jì)算說明，對于小角度，LPB中光子組分貢獻(xiàn)更大，而UPB中激子組分更占主導(dǎo)；對于大角度則相反，如圖1（d），這表明LPB和UPB模式是激子和光子的混合態(tài)。該工作證實(shí)了單層二硫化鉬基DBR微腔中激子-極化激元的形成。圖1MoS2-DBR微腔結(jié)構(gòu)中的強(qiáng)光-物質(zhì)耦合53Fig.1Strong light-matter coupling in a MoS2-DBR microcavity53布洛赫表面波（Bloch Surface Wave，BSW）是束縛在多層介質(zhì)膜和半無限大均勻介質(zhì)表面的一種電磁模式，它將電場限制在介質(zhì)表

8、面附近的一個(gè)小體積內(nèi)56-58，這使得觀察TMDs單層中極化激元-極化激元的非線性相互作用成為可能59，60。2022年，BARACHATI F等通過在蓋玻片上覆蓋介質(zhì)布拉格反射鏡，然后將單層WS2轉(zhuǎn)移到反射鏡表面（圖2（a），實(shí)現(xiàn)了WS2的A激子與布拉格反射鏡的空氣-介質(zhì)界面處傳播的BSW的強(qiáng)耦合61。強(qiáng)耦合使下極化激元模式遠(yuǎn)離激子吸收并進(jìn)入光譜的透明區(qū)域，由此產(chǎn)生的低損耗使極化激元傳播長度可達(dá)33 m，如圖2（b），遠(yuǎn)高于嵌入單層TMDs的微腔中激子的傳播距離（約1 m）。而當(dāng)極化激元密度比較高時(shí)，由于相空間填充（降低振蕩強(qiáng)度）和粒子間庫侖相互作用（導(dǎo)致極化激元模式藍(lán)移），使極化激元通過它

9、們的物質(zhì)成分相互作用。所以，隨著泵浦功率的增加，下極化激元模式發(fā)生藍(lán)移，強(qiáng)度呈現(xiàn)超線性增強(qiáng)（圖2（c），反映了強(qiáng)的極化激元-極化激元非線性相互作用。該工作表明TMDs的BSW極化激元可以實(shí)現(xiàn)強(qiáng)非線性和長距離傳播。圖2單層二硫化鎢微腔體系中相互作用的極化激元流體61Fig.2Interacting polariton fluids in a WSe2-microcavity system61此外，單層TMDs中的激子會(huì)受到環(huán)境中介電無序的顯著影響，導(dǎo)致其譜線的非均勻展寬62和遷移率的下降63?；诖?，2022年，WURDACK M等研究了介電無序?qū)ぷ?極化激元性質(zhì)的影響64，該工作研究了樣品不

10、同區(qū)域中形成的可自由移動(dòng)和被勢阱捕獲的激子-極化激元（圖3（a），發(fā)現(xiàn)兩者的譜線非均勻展寬相比于激子的都要明顯減少（圖3（b），表明激子-極化激元受襯底介電無序的影響要小，同時(shí)該工作表明即使伴隨著介電無序的參與，激子-光子仍能在室溫下發(fā)生強(qiáng)耦合。此外，介電無序還會(huì)導(dǎo)致激子的快速退相干（圖3（c），黑點(diǎn)所示動(dòng)力學(xué)曲線），其退相干的時(shí)間約為60 fs。而激子-極化激元的退相干時(shí)間則大大延長，這進(jìn)一步表明WS2激子-極化激元的宏觀相干幾乎不受介電無序的影響，而只由它們的輻射壽命和散射過程決定。并且相對于自由激子-極化激元，線寬窄化和宏觀相干性在勢阱中得到進(jìn)一步增強(qiáng)。該工作表明限制激子性能的介電無序?qū)?/p>

11、于激子-極化激元的影響可顯著降低。圖3室溫下WS2單層中自由和束縛激子-極化激元的光學(xué)特性64Fig.3Optical properties of the free and trapped exciton-polaritons in WS2 monolayers at room temperature64近期，LACKNER L等基于FP腔，設(shè)計(jì)了開放式的腔體微腔由兩個(gè)SiO2/TiO2 DBR組成，中間被空氣間隙隔開，可在室溫下實(shí)現(xiàn)與單層WS2的強(qiáng)耦合65。如圖4（a）所示，通過鎵離子束在頂部DBR中塑造半球狀陷阱（直徑D = 5 m），制成不同陷阱間距（A）的一維光子晶格。由于半球狀陷阱中

12、的極化激元會(huì)產(chǎn)生不同的限域模式，改變半球狀陷阱的重疊密度（D/A比值），可以很好地調(diào)控這些限域模式，從而實(shí)現(xiàn)對TMDs極化激元的限域調(diào)控。當(dāng)固定陷阱重疊密度為D/A = 1.7時(shí)，通過將上下兩個(gè)DBR都連接到三維納米位置控制器（圖4（c），可納米級精度調(diào)控腔長，實(shí)現(xiàn)按需改變光學(xué)共振條件來控制激子與光子的耦合強(qiáng)度，從而實(shí)現(xiàn)布洛赫極化激元其本征能量的可控調(diào)諧。如圖4（d）所示，在腔長改變約135 nm時(shí)，極化激元的能帶結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化，s（品紅色圓圈）和p帶（紫色方塊）的能量變化高達(dá)85 meV（s和p帶分別為s和p軌道的sigma耦合產(chǎn)生的能帶）。該工作為探索新的激子-極化激元現(xiàn)象及其器件提供了

13、有效途徑。圖4室溫下WS2-光子晶格體系中的可調(diào)諧激子-極化激元65Fig.4Tunable exciton-polaritons emerging from WS2 monolayer excitons in a photonic lattice at room temperature65二維TMDs極化激元系統(tǒng)大多基于垂直FP腔，該腔由厚厚的平面DBR堆疊而成，單層TMDs嵌在腔場最強(qiáng)處。該過程復(fù)雜且難以控制，并且可能會(huì)改變或降低二維TMDs的光學(xué)特性20，66。2022年，ZHANG Long等設(shè)計(jì)了一種由亞波長厚的氮化硅光柵制成的一維介電光子晶體（Photonic Crystals，P

14、C），將單層TMDs直接放置在PC上即可形成強(qiáng)耦合體系67（圖5（a）。強(qiáng)耦合條件為:上下激子-極化激元的最小模式劈裂大于腔和激子模式的半線寬之和55，68，69，即2cav+excorg(2exc+2cav)/2（2）圖5WSe2-光子晶體中的激子-極化激元67Fig.5Exciton-polaritons in a WSe2-PC system67如圖5（b）所示，對于WSe2-PC體系，10 K下的角分辨PL光譜表明WSe2激子與PC模式之間存在強(qiáng)耦合，產(chǎn)生了激子-極化激元。并且由于PC中的光柵的各向異性排布，其對場的傳播方向和偏振方向都很敏感，導(dǎo)致激子-極化激元同樣具有高度的各向異性。

15、因此，沿著不同方向測量的色散曲線之間存在巨大的差異。而隨著溫度的升高，聲子散射作用增加導(dǎo)致激子退相加快。因此，強(qiáng)耦合狀態(tài)能夠維持到約110 K，之后，由于激子線寬的增加70，71，g(T)(2exc+2cav)/2，系統(tǒng)轉(zhuǎn)變?yōu)槿躐詈蠣顟B(tài)（圖5（c）。而對于激子振蕩強(qiáng)度與線寬之比更大的WS2材料72，可在室溫下實(shí)現(xiàn)與PC的強(qiáng)耦合。因此，通過靈活可調(diào)的PC結(jié)構(gòu)可以較容易地實(shí)現(xiàn)激子-極化激元的形成。由于電致激子-極化激元難以實(shí)現(xiàn)，TMDs中激子-極化激元的研究集中在光泵浦的方式下實(shí)現(xiàn)，直至2022年GU Jie等在嵌有二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)的DBR微腔中觀察到了激子-極化激元的室溫電致發(fā)光（Electr

16、oluminescence， EL）73，該器件的結(jié)構(gòu)示意圖和異質(zhì)結(jié)的能帶排布如圖6（a）和（b）所示，通過施加偏壓注入的電子和空穴可從石墨烯電極穿過超薄hBN勢壘到達(dá)單層WS2中進(jìn)行復(fù)合發(fā)光。如圖6（c），在施加外部直流電時(shí)，角分辨EL光譜中觀測到明顯的上下激子-極化激元模式和反交叉色散行為，且與其PL光譜的色散行為一致，證明電注入產(chǎn)生了強(qiáng)耦合的激子-極化激元。圖6（d）展示了EL強(qiáng)度隨注入電流密度增加而線性增強(qiáng)，從中可提取出該器件的外量子效率（External Quantum Efficiency，EQE）約為0.1%。該工作表明通過優(yōu)化微腔的品質(zhì)因子和提高h(yuǎn)BN質(zhì)量可進(jìn)一步提高激子-極化

17、激元的電致發(fā)光效率，這將有助于電驅(qū)動(dòng)激子-極化激元激光器的實(shí)現(xiàn)。圖6基于單層WS2的室溫激子-極化激元發(fā)光二極管73Fig.6A room-temperature polariton light-emitting diode based on monolayer WS273綜上，二維TMDs材料中室溫激子-極化激元的實(shí)現(xiàn)以及腔結(jié)構(gòu)對其性質(zhì)的操縱（見表1），表明了二維TMDs材料在激子-極化激元的研究和應(yīng)用方面具有明顯優(yōu)勢。表1二維TMDs中的激子-極化激元Table 1Exciton-polariton in two-dimensional TMDsMaterialCavityRabi spl

18、itting /meVTemperaturePump sourceRef.MoS2DBR46RTCW laser53WS2Dielectric mirror43RT-61WS2DBR25RT-64WS2DBR19RTCW laser65WSe2PC17.610 KCW laser67WS2PC22RTCW laser67Gr/hBN/WS2/hBN/GrDBR33 （EQE： 0.1%）RTElectric injection73Note：DBR:distributed Bragg reflector；PC:photonic crystals；EQE:external quantum effi

19、ciency； CW laser:continuous wave laser2 二維TMDs中的谷激子-極化激元能谷，指的是晶體中布洛赫電子能帶在動(dòng)量空間中的極值狀態(tài)。單層TMDs中，由于空間反演對稱性的破缺和強(qiáng)自旋軌道耦合，導(dǎo)致在動(dòng)量K空間中形成了兩個(gè)能量相同但并不簡并的谷。兩個(gè)谷中的自由載流子或激子具有不同的特性，如電子自旋、軌道角動(dòng)量、動(dòng)量以及光學(xué)選擇定則等。因此，通過利用激發(fā)光的圓偏振性質(zhì)，可以選擇性地操縱電子的能谷屬性，這使得能谷成為了類似于電荷和自旋的信息載體。能谷電子學(xué)（Valleytronics）的研究正在成為凝聚態(tài)物理、信息科學(xué)、量子計(jì)算等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。單層TMDs中激子的

20、能谷自由度使其與光發(fā)生強(qiáng)耦合時(shí)產(chǎn)生的激子-極化激元量子態(tài)也具有谷極化選擇特性，且可被圓偏振光來選擇性激發(fā)與探測。2022年CHEN Y J等在MoS2-DBR平面微腔（MC-MoS2）中探索了激子-極化激元的谷贗自旋極化74（圖7（a）。如圖7（b）所示，在8 K溫度下，MC-MoS2中形成的上激子-極化激元分支（UP）和下激子-極化激元分支（LP）均具有明顯的谷極化度（谷極化度p=(I+I)/(I+I)，I+、I分別為PL的右旋和左旋分量；pUP=19%，pLP=29.5%），其值與單層MoS2中激子的谷極化度（pbare=40%）接近，表明MC-MoS2中谷極化激子-極化激元量子態(tài)的形成。

21、同時(shí)MC-MoS2中UP和LP的谷極化度隨溫度的變化關(guān)系不如單層MoS2中的顯著，其在室溫下仍分別保留了7.5%和13%的谷極化度，而單層MoS2其激子的谷極化度隨溫度升高快速降至0%左右。這是由于單層MoS2其激子的谷極化度（pbare）主要由激子弛豫速率（ex）和谷間散射速率（v）的比值決定（pbare=Abare/(1+2vex)，Abare是裸激子體系中與光泵浦參數(shù)相關(guān)的常數(shù)）75，76，隨著溫度升高，由于熱激活聲子輔助谷間散射而顯著加快76，77，導(dǎo)致激子的谷極化度隨溫度上升而快速下降。而對于MC-MoS2中的激子-極化激元，其谷極化度公式可表示為pMC=AMC/(1+2vex+c)

22、 （AMC是微腔中與光泵浦參數(shù)相關(guān)的常數(shù)），其中ex和c分別為該準(zhǔn)粒子態(tài)中激子部分和光子部分的弛豫速率，顯然激子-極化激元的弛豫速率（ex+c）要快于激子本身的弛豫速率（ex），這也是其在室溫下仍可觀察到較明顯的谷極化度的原因。圖7MoS2-DBR微腔中的谷極化激子-極化激元74Fig.7Valley-polarized excitonpolaritons in a MoS2-DBR microcavity74同年，SUN Zheng等在嵌有單層WS2的微腔中研究了其激子-極化激元的谷極化特性78，該微腔結(jié)構(gòu)如圖8（a）中插圖所示。實(shí)驗(yàn)中首先使用圓偏振光共振泵浦WS2A激子，觀測到了激子-極化

23、激元明顯的谷極化行為，其谷極化度約為27%（圖8（b）。由于激子-極化激元中的光子和激子分量對谷極化的貢獻(xiàn)不同（其中光子分量促進(jìn)谷極化弛豫且隨角分辨熒光光譜探測角度增加而減少，而激子分量有利于谷相干作用且隨角分辨熒光光譜探測角度越大激子分量占比越大），因此在該工作中隨著探測角度變化，兩種效應(yīng)相互競爭，導(dǎo)致谷極化激元具有明顯的角度依賴特性（圖8（c）。此外，通過改變微腔結(jié)構(gòu)中頂部銀鏡厚度可調(diào)節(jié)微腔中模式的失諧程度（k=0處=EcavityEexciton），實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著失諧程度的增大（激子分量增多），谷極化弛豫受到抑制，激子-極化激元的谷極化度得到增強(qiáng)（圖8（c）。同時(shí)該實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)即使共振泵浦下極

24、化激元分支，仍能觀測到極化激元約14%的谷極化度（圖8（d）。這種室溫谷極化激元的可調(diào)諧性有助于實(shí)現(xiàn)在一定范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)的谷自旋激光器件。圖8室溫谷極化激元的光學(xué)控制78Fig.8Optical control of room-temperature valley polaritons78值得注意的是，2022年LUNDT N等通過將單層MoSe2集成到高品質(zhì)因子的DBR微腔中，使用雙光子近共振激發(fā)方式，在5 K下觀測到了高達(dá)90%的激子-極化激元谷極化度79（圖9（a），如此高的谷極化度被認(rèn)為來源兩方面的因素：一是共振激發(fā)和低溫探測抑制了弛豫過程中的非彈性散射過程76，80；二是光與物質(zhì)的強(qiáng)

25、耦合導(dǎo)致準(zhǔn)粒子輻射壽命的降低以及極化激元去極化時(shí)間的延長74，81，從而提高了極化激元的谷極化度。同時(shí)在該體系中還觀察到了極高的谷相干行為，利用線偏振光近共振雙光子激發(fā)（圖9（b），可以觀察到超過90%的線偏振極化度（Degree Of Linear Polarization，DOLP），表明強(qiáng)光-物質(zhì)耦合可用于產(chǎn)生和控制谷極化激元的相干疊加?；趯葮O化和谷相干的操控，該實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步觀察到了光學(xué)谷霍爾效應(yīng)82（圖9（d）。該工作表明雙光子激發(fā)和強(qiáng)耦合腔的結(jié)合極大豐富了TMDs中激子-極化激元的能谷調(diào)控行為。圖9MoSe2-DBR微腔中高谷相干激子-極化激元的光學(xué)谷霍爾效應(yīng)79Fig.9Opti

26、cal valley Hall effect for highly valley-coherent exciton-polaritons in a MoSe2-DBR microcavity79雖然已在低溫下實(shí)現(xiàn)對激子-極化激元的谷相干操縱，但在室溫下由于聲子、電子-空穴相互作用或Maialle-Silva-Sham機(jī)制介導(dǎo)的谷間散射退相干過程83，使得室溫下操控谷自由度具有很大難度。考慮到鎢基TMDs材料中存在低能暗激子態(tài)，不受交換誘導(dǎo)去極化機(jī)制的影響84，有利于觀察谷極化和谷相干過程?；诖耍?022年QIU L等構(gòu)筑了WSe2-DBR微腔，實(shí)現(xiàn)了對室溫激子-極化激元谷相干的觀測85。從圖

27、10（a）、（b）中可以看到，出射熒光的偏振方向與入射激光保持一致，表明激子-極化激元保持了谷間相位相干性。谷相干是激子弛豫和退相干過程相互競爭的結(jié)果。激子與腔光子的強(qiáng)耦合引入了額外的弛豫路徑腔光子弛豫，且該通道沒有退相干，因此提高了激子-極化激元的谷相干性。所以，相對于裸激子幾乎可以忽略的DOLP（圖10（d），激子-極化激元具有明顯的DOLP（圖10（c）。室溫激子-極化激元谷相干的操控將為谷電子學(xué)應(yīng)用開辟新的研究方向。圖10WSe2-DBR微腔中激子-極化激元的室溫谷相干性85Fig.10Room-temperature valley coherence of the exciton-p

28、olaritons in a WSe2-DBR microcavity85綜上，二維TMDs材料中谷激子-極化激元的成功觀測（見表2）以及對其谷極化和谷相干的操縱，表明了激子-極化激元在谷自由度調(diào)控方面的潛力，為開發(fā)具有谷自旋特性的激光光源和光開關(guān)等低功耗、高響應(yīng)速率的光電子能谷器件提供了一個(gè)全新的研究平臺。表2二維TMDs中的谷激子-極化激元Table 2Valley exciton-polaritons in two-dimensional TMDsMaterialCavityValley exciton-polaritonRabi splitting /meVTemperaturePum

29、p sourceRef.MoS2DBRValley polarization （29.5%）398 KCW laser74WS2Ag mirrorValley polarization （27%）70100RTCW laser78MoSe2DBRValley polarization （90%）-5 KCW laser79MoSe2DBRValley coherence （90%）-5 KCW laser79WSe2DBRValley coherence （9%）11.4RTfs laser853 二維TMDs中激子-極化激元的玻色愛因斯坦凝聚激子-極化激元是凝聚態(tài)物理體系中觀察玻色-愛因斯坦

30、凝聚（BEC）現(xiàn)象的優(yōu)良候選體系，因其具有低有效質(zhì)量和強(qiáng)非線性特性，非常適合研究高溫下的BEC現(xiàn)象24，86-88。這種將量子物理現(xiàn)象帶到宏觀尺度的行為，為開發(fā)新型全光器件打開了全新的大門，例如基于激子-極化激元的玻色-愛因斯坦凝聚體因其不受粒子數(shù)反轉(zhuǎn)條件限制，在實(shí)現(xiàn)超低閾值激光光源上具有巨大的應(yīng)用前景。2022年，WALDHERR M等報(bào)道了在4.2 K下基于二維TMDs激子-極化激元的玻色愛因斯坦凝聚態(tài)89。通過在DBR/Au微腔中嵌入GaAs量子阱和單層MoSe2作為增益介質(zhì)，量子阱和TMDs中的激子和腔模式之間發(fā)生集體強(qiáng)耦合，形成空間限域的雜化激子-極化激元模式，其在動(dòng)量空間不發(fā)生色散

31、。隨著泵浦功率的增加，所有粒子逐漸凝聚到下極化激元雜化態(tài)，并伴隨著熒光強(qiáng)度的非線性增強(qiáng)、光譜線寬的窄化和峰位的明顯藍(lán)移（圖11（a）。從圖11（b）、（c）可以看到，在泵浦能量低至4.8 pJ/pulse時(shí)發(fā)生閾值激射行為，閾值附近光譜線寬從2.1 meV快速下降到0.7 meV。在凝聚閾值以下，由于雜化極化激元與激子之間的排斥相互作用，雜化模式明顯藍(lán)移。而超過閾值時(shí)，模式仍發(fā)生輕微藍(lán)移（極化激元凝聚態(tài)與經(jīng)典激光模式的一個(gè)重要區(qū)別）。這些特征都清晰地表明了BEC的出現(xiàn)。并且由于激子-極化激元繼承了激子的谷極化特性，加上BEC的弛豫速度更快，導(dǎo)致在閾值之上具有更高的谷極化度（17.9%），這表明

32、BEC同樣保持了激子的自旋能谷鎖定機(jī)制（圖11（d）。圖11MoSe2-GaAs微腔中的玻色子凝聚89Fig.11Observation of bosonic condensation in a hybrid monolayer MoSe2-GaAs microcavity89為進(jìn)一步對TMDs激子-極化激元玻色愛因斯坦凝聚態(tài)性質(zhì)開展研究，2022年該課題組的ANTON-SOLANAS C等對MoSe2-DBR微腔中激子-極化激元BEC的空間相干性進(jìn)行了探索90。同樣通過非線性閾值，線寬變窄以及發(fā)射能量在閾值上的藍(lán)移等特征，證明了極化激元玻色愛因斯坦凝聚態(tài)的出現(xiàn)（圖12（a）?？臻g擴(kuò)展相位相干

33、性是宏觀凝聚態(tài)的重要特征。如圖12（b）所示，低于閾值時(shí)幾乎不存在空間干涉條紋，表明沒有形成宏觀相干；而高于閾值時(shí)干涉條紋的出現(xiàn)（空間擴(kuò)展至4 m）表明空間相干凝聚態(tài)的產(chǎn)生。提取干涉圖的一階相干函數(shù)（g（1）（t），得到相干時(shí)間為360 10 fs，與極化激元壽命在同一量級36，91（圖12（c）。該工作進(jìn)一步表明二維TMDs體系中激子-極化激元玻色愛因斯坦凝聚現(xiàn)象的成功實(shí)現(xiàn)。圖12MoSe2-DBR微腔中激子-極化激元的玻色愛因斯坦凝聚90Fig.12Bosonic condensation of exciton-polaritons in a MoSe2-DBR microcavity90

34、由于聲子會(huì)干擾激子-極化激元玻色愛因斯坦凝聚態(tài)的形成，所以其需要在極低溫度下才易實(shí)現(xiàn)。2022年，ZHAN Jiaxin等在WS2-DBR微腔中實(shí)現(xiàn)了室溫下的激子-極化激元激光92。如圖13（a），由于系統(tǒng)的強(qiáng)耦合，在足夠高的粒子密度下，激子-極化激元通過受激散射在動(dòng)量空間凝聚成單個(gè)宏觀量子態(tài)，出現(xiàn)激子-極化激元激射現(xiàn)象。激射閾值約為0.06 W/cm2，比傳統(tǒng)量子阱材料的激射閾值低幾個(gè)數(shù)量級24，93（圖13（b）、（c）?？臻g相干特性的研究進(jìn)一步表明室溫下激子-極化激元玻色愛因斯坦凝聚現(xiàn)象的實(shí)現(xiàn)（圖13（d）。通過調(diào)節(jié)微腔中模式之間的失諧程度，可進(jìn)一步調(diào)控激射閾值，失諧越小激射閾值也相應(yīng)降

35、低（圖13（e）。該工作為在室溫下實(shí)現(xiàn)超低閾值極化激元激光奠定了理論基礎(chǔ)。圖13室溫下WS2-DBR微腔中的超低閾值激子-極化激元凝聚92Fig.13Ultralow threshold polariton condensate in a WS2-DBR microcavity at room temperature92綜上，從證實(shí)2D TMDs在低溫下存在激子-極化激元的玻色愛因斯坦凝聚到目前實(shí)現(xiàn)室溫下的激子-極化激元激光（如表3），這些為實(shí)現(xiàn)可控的相干光輸出帶來了可能，并且在構(gòu)筑光子學(xué)集成系統(tǒng)上具有很大的應(yīng)用潛力。表3二維TMDs中的激子-極化激元激光Table 3Polariton la

36、sers in two-dimensional TMDsMaterialQCondensation thresholdLinewidthSpatial coherenceCoherence timeNonlinear thresholdBlueshift above thresholdT /KPump sourceRef.Monolayer MoSe2/GaAs +DBR/Au film Cavity6504.8 pJ/pulse（0.39 mW）0.87 nm （0.7 meV）Not shownNot shown4.2pulsed laser89Monolayer MoSe2 + DBR

37、Cavity50014 mW（31012 cm-2）14.7 nm （12 meV）360 fs4pulsed laser90Monolayer WS2 + DBR Cavity20000.5 nW（0.06 W/cm2）3 nm （2.4 meV）1.65 psRTCW laser924 總結(jié)與展望本文以二維TMDs中的激子-極化激元為出發(fā)點(diǎn)，對近年來有關(guān)研究成果進(jìn)行了總結(jié)，具體包括不同二維TMDs材料與微腔體系中激子-極化激元的產(chǎn)生及其影響因素， 谷極化激子-極化激元的實(shí)現(xiàn)與操控， 以及激子-極化激元中的玻色愛因斯坦凝聚現(xiàn)象。這些研究成果表明二維TMDs材料在凝聚態(tài)多體物理、超低閾值激光光源和谷電子學(xué)應(yīng)用上具有巨大的潛力。然而，關(guān)于二維TMDs材料中激子-極化激元的產(chǎn)生特別是其玻色愛因斯坦凝聚方面的研究還處于初期階段，對激子-極化激元發(fā)生玻色愛因斯坦凝聚的內(nèi)在機(jī)理及其在超低閾值激光光源上的實(shí)際應(yīng)用仍存在諸多關(guān)鍵科學(xué)與技術(shù)問題待解決。首先，玻色愛因斯坦凝聚本身是一種集體運(yùn)動(dòng)，對玻色愛因斯坦凝聚產(chǎn)生的條件及其基本規(guī)律的理解一直是凝聚態(tài)物理中的重要問題。對于二維材料，其中激子-極化激元發(fā)生玻色愛因斯坦凝聚的機(jī)制是什么（涉及到哪些