北京清潔區(qū)大氣顆粒物時(shí)空變化特征

北京清潔區(qū)大氣顆粒物時(shí)空變化特征

城市地區(qū)的大氣污染主要是本地排放，這也反映了當(dāng)?shù)氐奶攸c(diǎn)。城市周邊的清潔地區(qū)，甚至是人少地區(qū)，主要受區(qū)域大氣污染擴(kuò)散和外部輸送的影響。它的相對濕度反映了該地區(qū)乃至更大的總氣污染特征[1.3][4.7]，但時(shí)間序列有限，無法理解其長期趨勢。本研究將分析北京大氣環(huán)境背景點(diǎn)定陵站1980~2009年大氣降塵,1991~2009年TSP與所含Pb、BaP,以及2000年以來PM10和2009年P(guān)M2.5等顆粒物污染的時(shí)間序列,探討不同粒徑大氣顆粒物的污染特征及變化趨勢.此外,通過對比分析定陵與密云水庫等不同區(qū)域大氣顆粒物污染特征的異同,研究北京清潔區(qū)大氣顆粒物污染分布、變化特征及其污染來源,特別是城市污染排放對周邊區(qū)域大氣環(huán)境的影響等.1大氣顆粒物監(jiān)測定陵站(DL)是北京大氣環(huán)境背景監(jiān)測點(diǎn),在市區(qū)以北50km,周邊無顯著人為大氣污染源.密云水庫站(MR)位于市區(qū)東北90km,周邊基本為水域所包圍,由于深處庫區(qū),局地污染源可完全忽略,大氣污染來自周邊影響和區(qū)域輸送.市區(qū)大氣顆粒物濃度取北京城八區(qū)監(jiān)測站點(diǎn)相應(yīng)監(jiān)測數(shù)據(jù)并以其算術(shù)平均作為市區(qū)大氣顆粒物濃度水平.監(jiān)測項(xiàng)目包括降塵、TSP、PM10和PM2.5,以及TSP中Pb和BaP.數(shù)據(jù)來自北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心,全部按照相關(guān)技術(shù)規(guī)范進(jìn)行監(jiān)測.具體檢測方法如下:降塵檢測與TSP檢測都采用重量法;PM10和PM2.5檢測采用TEOM微振蕩天平法,可獲取實(shí)時(shí)在線數(shù)據(jù);分別采用火焰原子吸收光度法和高效液相色譜法測定TSP中Pb和BaP.2結(jié)果與分析2.1定陵降塵量動(dòng)態(tài)變化大氣降塵是指自然降落到地面的大氣顆粒物,主要靠風(fēng)力搬運(yùn),以地殼源為主.粗顆粒是其主要組成部分,正常情況下北京降塵粒徑20μm處有一眾數(shù),沙塵季節(jié)大氣顆粒物粒徑更粗.圖1顯示1980~2009年期間定陵降塵量呈下降趨勢,期間多有起伏.80年代定陵降塵量變化較大:前半期以下降為主,后半期又明顯上升,至1987年達(dá)歷史記錄最高值154t·km-2.1987年以來定陵降塵量基本呈下降趨勢,但90年代中后期下降趨勢已不顯著,并維持在較低水平.2000年以后定陵降塵量年際變化又較頻繁,初期顯著升高,2001~2002年形成明顯峰值,2003年則降至歷史紀(jì)錄最低值,其后個(gè)別年份(2006年降塵量為1991年以來最大值)除外基本維持歷史記錄最低時(shí)段,但略呈升高趨勢.定陵降塵量5a滑動(dòng)均值80年代末至90年代中期呈下降趨勢,90年代中期以來變化較為平緩(見圖1).近30年來,在總體下降趨勢下,定陵降塵量還存在5~6a的變化周期,降塵量高峰年有1981、1987、1993、2001~2002和2006年等;低谷年有1984、1989、1995~1997、2003~2005和2007~2008年.從定陵降塵量的高峰、低谷年的分布看,與沙塵天氣變化規(guī)律較為一致,沙塵天氣頻發(fā)年份有1980~1981、1988、2000~2002和2006年,弱少年份有1989、1997、2003~2005以及2007年等.降塵量高峰年對應(yīng)于北京沙塵天氣頻繁期,低谷年對應(yīng)于北京沙塵弱少期.但不同類型沙塵天氣對降塵的影響有所差異.統(tǒng)計(jì)1980~2009年定陵降塵量與北京沙塵暴、揚(yáng)沙、浮塵的相關(guān)關(guān)系發(fā)現(xiàn):定陵降塵量與揚(yáng)沙的相關(guān)關(guān)系最好(與三者的相關(guān)系數(shù)分別為:0.17、0.55和0.25).局地?fù)P沙跟周邊地表覆蓋狀況關(guān)系密切,較好的植被覆蓋有利于局地?fù)P沙的減弱,降塵量的降低.研究發(fā)現(xiàn):中國森林面積1980~2000年增長了22.6%,京津冀地區(qū)林地面積也顯著增加.定陵降塵量總體下降趨勢與周邊生態(tài)環(huán)境逐步改善的趨勢相吻合.近30年來北京清潔區(qū)降塵量下降應(yīng)主要得益于北京及周邊生態(tài)環(huán)境的改善;期間疊加沙塵天氣影響,形成大約5~6a的變化周期.2.2大氣顆粒物污染圖2為定陵1991~2009年TSP,以及2000年以來PM10濃度年際變化.從圖2中可看出90年代初期定陵TSP濃度迅速升高;1993~2000年定陵TSP濃度變化較為平緩,穩(wěn)定在181~189μg·m-3之間.2000年以來TSP和PM10濃度起伏較大,但整體呈下降趨勢.受沙塵天氣增多影響,2000~2002年TSP和PM10濃度都有所升高;隨沙塵天氣的減弱2003~2005年TSP和PM10濃度明顯回落,沙塵頻繁的2006年TSP和PM10濃度再度升高.2006年以來TSP和PM10濃度逐漸下降.粗顆粒受沙塵影響更明顯,PM10與TSP相比質(zhì)量濃度無論升高還是下降都相對平緩,兩者質(zhì)量濃度比值(PM10/TSP)隨沙塵的增多而降低,隨沙塵的減少而升高.沙塵天氣頻繁的2002年與2006年P(guān)M10/TSP處于谷值,而沙塵天氣影響最弱的2003年P(guān)M10/TSP為有數(shù)據(jù)記錄以來的最大值.2000~2009年定陵P(guān)M10/TSP介于46%~69%之間,平均為56%,因時(shí)間較短,看不出明顯的變化趨勢.2000~2009年定陵P(guān)M10質(zhì)量濃度平均為104μg·m-3,超過國家二級標(biāo)準(zhǔn),2009年北京空氣質(zhì)量為歷史最好年份,定陵P(guān)M10質(zhì)量濃度也僅低于國家二級標(biāo)準(zhǔn)8μg·m-3,北京大氣污染治理工作任重道遠(yuǎn).不同污染物及其組分來源差異較大,依據(jù)顆粒物中各組分的差異可判定污染來源[18~20].大氣顆粒物中Pb主要來源于煤炭和含Pb汽油的使用以及有色冶煉、涂裝等行業(yè)排放,BaP則主要來自化石燃料等的不完全燃燒,兩者都以城市人為源貢獻(xiàn)為主.因此可以通過大氣顆粒物中Pb、BaP的濃度變化反映城市人為源排放的影響.圖3為1991~2009年定陵TSP中Pb和BaP比例的年際變化.從圖3可看出,1991~2009年,定陵TSP中Pb、BaP比例變化規(guī)律較為一致,整體呈上升趨勢,期間多有變化.90年代初期Pb和BaP比例以下降為主,1995年P(guān)b比例降至有記錄來的最低值,BaP比例也降至極低水平;Pb和BaP比例90年代中期至21世紀(jì)初明顯上升,2004~2009年起伏較大,但仍以上升為主.20世紀(jì)末至21世紀(jì)初我國產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著變化.1980年代中期至1990年代初期北京乃至全國第三產(chǎn)業(yè)比例迅速上升,第二產(chǎn)業(yè)比例則變化不大,為解決工業(yè)比例失調(diào)問題,重工業(yè)的發(fā)展受到明顯抑制,期間定陵TSP濃度雖在升高,但Pb和BaP比例以下降為主.1990年代中期至2000年代中期是我國重化工業(yè)主導(dǎo)階段,京津冀地區(qū)作為我國重要經(jīng)濟(jì)區(qū),也經(jīng)歷了大致的產(chǎn)業(yè)發(fā)展過程,河北已成為我國重要的重化工基地,能源消費(fèi)量居全國第二位.此外,北京城市建設(shè)規(guī)模越來越大,污染排放逐年增加.與此相對應(yīng),1995~2004年定陵TSP中Pb和BaP比例出現(xiàn)了明顯的升高過程,僅在沙塵活躍的2000年代初期Pb和BaP比例略有回落,之后升高,2003年達(dá)到較高水平.2006年沙塵天氣的再次活躍使Pb和BaP比例降至較低水平,而2007年又明顯升高.2008年全球性的經(jīng)濟(jì)危機(jī)以及奧運(yùn)大氣污染控制措施極大降低了北京及周邊人為污染源的貢獻(xiàn),Pb和BaP比例再次回落.之后隨著經(jīng)濟(jì)的逐步復(fù)蘇,2009年P(guān)b和BaP比例再度升高.綜上所述,隨著北京城市規(guī)模日益擴(kuò)大,周邊大氣污染排放的逐漸增加,定陵TSP中Pb、BaP比例呈增加趨勢.此外Pb、BaP比例的短期變化受沙塵天氣年際變化影響明顯,Pb、BaP比例在沙塵活躍期降低,沙塵弱少期又有所增加.2.3北京季節(jié)檢驗(yàn)結(jié)果注意時(shí)依托一個(gè)季節(jié)圖4為北京定陵TSP和PM10濃度以及降塵量月變化,為消除年際變化影響,取2006~2009年均值.從圖4可看出,TSP、PM10濃度以及降塵量季節(jié)變化較為一致,都是春季最高,冬季次高,夏末秋初最低.春季北京沙塵天氣頻繁,地表揚(yáng)塵貢獻(xiàn)較大,大氣顆粒物污染最嚴(yán)重;冬季為北京采暖季節(jié),燃煤量大幅度增加,顆粒物排放顯著,大氣顆粒物污染次之;夏末秋初北京地表覆蓋最好,降水集中,大氣顆粒物污染最輕.TSP、PM10和降塵三者中,PM10濃度季節(jié)變化相對平緩,而降塵量季節(jié)變化幅度較大.TSP、PM10濃度以及降塵量最大月份與最小月份比值分別為2.4、1.9和7.3.顆粒物粒徑越大季節(jié)變化越顯著.2.4麻黃地區(qū)有效達(dá)4.5回生時(shí)實(shí)際排放特征不同區(qū)域大氣顆粒物相關(guān)性的強(qiáng)弱可以反映其空間分布特征,并能夠反映污染來源的異同.為此統(tǒng)計(jì)了定陵與密云水庫2001~2009年逐月降塵量相關(guān)關(guān)系以及2009年逐日PM10濃度相關(guān)關(guān)系和PM2.5濃度相關(guān)關(guān)系,兩站降塵量、PM10濃度以及PM2.5濃度散點(diǎn)圖具體見圖5.統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示:兩站降塵量相關(guān)系數(shù)為0.51(p<0.01),PM10濃度相關(guān)系數(shù)為0.80(p<0.01),而PM2.5濃度相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.91.此外2009年逐日PM10濃度定陵、密云水庫與市區(qū)相關(guān)系數(shù)達(dá)0.86和0.77(p<0.01).這說明定陵與密云水庫乃至北京全市域PM10來源較為一致,而降塵來源差異相對較大.一般說來,顆粒物在大氣中的傳輸距離和停留時(shí)間懸殊較大,粗顆粒很快降落,傳輸距離有限,其濃度主要反映了局地排放特征;細(xì)顆粒漂浮時(shí)間較長,甚至可以在全球范圍內(nèi)傳輸,區(qū)域特征明顯.顆粒物粒徑越小,區(qū)域特征也越顯著.降塵主要來源于地殼源貢獻(xiàn),地殼源的粗顆粒傳輸距離有限,局地污染特征明顯,區(qū)域差異較大.PM10傳輸距離較遠(yuǎn),在大氣中混合較均勻,區(qū)域特征顯著.不同粒徑顆粒物來源雖沒有嚴(yán)格界限,但各污染源排放都有相對集中的粒徑分布范圍:地殼源顆粒物粒徑較粗,而城市源粒徑較細(xì)特別是城市源二次顆粒物以細(xì)粒子為主.因此,隨著粒徑的減小,顆粒物中城市源貢獻(xiàn)比例明顯升高,而地殼源比例則相對降低.城市源的細(xì)顆粒擴(kuò)散范圍較大,可以推斷:隨著粒徑的減小,區(qū)域污染特征也將越顯著.3tsp和pm0的來來(1)1980年以來定陵降塵量以下降為主,主要得益于北京及周邊生態(tài)環(huán)境的改善;期間疊加沙塵天氣影響,形成大約5~6a的變化周期.(2)定陵TSP濃度90年代初期迅速升高,中后期穩(wěn)定在181~189μg·m-3之間;2000年以來受沙塵影響,TSP和PM10濃度起伏較大,但整體呈下降趨勢.受工業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整影響,90年代初期定陵TSP中Pb、BaP比例有所下降,中后期又明顯升高;2000年以來Pb、BaP比例繼續(xù)升高,但沙塵天氣的