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PM2.5受體來源解析研究進展(2014)段菁春1,譚吉華2(1中國環(huán)境科學研究院,北京100012;2中國科學院大學,北京100049)大氣顆粒物來源解析技術(shù)就是通過關(guān)聯(lián)環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)和特定源排放的化學特征,得出主要的源的種類及其對特定地點大氣顆粒物定量影響的技術(shù)(唐孝炎等,2006),包據(jù)源模型(sourcemodel)和受體模型技術(shù)(receptormodel)。受體模型因其不依賴源強資料及氣象資料而受到廣泛應用。受體模型種類很多,主要分為源已知類受體模型和源未知類受體模型,分別以化學質(zhì)量平衡(CMB)和正定矩陣因子分析(PMF)最受關(guān)注,并先后被USEPA推薦用于PM1O、PM2.5和VOC等污染物的源解析。我國從20世紀80年代后期起,開始利用CMB進行TSP來源解析的研究,取得了較好的效果。南開大學針對CMB受體模型中揚塵顆粒物的共線性問題,還首次提出“二重源解析”技術(shù)(馮銀廠等,2002)。近年來,由于灰霾等大氣污染問題的日益顯現(xiàn),大氣污染物特別是PM2.5的來源問題引起了公眾、媒體及環(huán)保部門的極大關(guān)注。2013年9月國務(wù)院下發(fā)的《大氣污染防治行動計劃》(國十條)第八條明確指出“加強灰霾、臭氧的形成機理、來源解析、遷移規(guī)律和監(jiān)測預警等研究,為污染治理提供科學支撐?!睘檫m應這一需求,2013年8月環(huán)境保護部發(fā)布了《大氣顆粒物來源解析技術(shù)指南(試行)》。《指南》推薦了3種受體源解析技術(shù)方法:CMB法、PMF法和受體模型與源模型聯(lián)用法。此后,全國各主要城市均積極開展了PM2.5的來源解析工作,目前北京、天津、上海和石家莊等城市已率先公布了源解析結(jié)果(如圖1)。從圖1可以看出這四個城市的PM2.5的主要來源包括:燃煤、工業(yè)、揚塵、機動車和生活源。這些結(jié)果與已有的一些科研成果存在一些差異。例如:2013年中國科學院研究者在國際著名刊物ACP上發(fā)表文章指出北京市機動車排放點PM2.5來源的4%(這一結(jié)論曾引起較大關(guān)注和爭論)(Zhangetal.,2013),與目前北京公布數(shù)據(jù)31.10%存在較大的差異。其產(chǎn)生的主要包括:一、源分類方法不同。通常科學研究中僅單獨進行受體源解析分析,不會進一步對二次源進行再分配。而為了有效指導工作,地方政府公布的結(jié)果會對二次來源利用源模型或清單法進行再分配;二、源解析技術(shù)尚不完善(如源譜技術(shù),共線性識別及分離,二次來源識別等技術(shù)),其結(jié)果還存在很大的不確定度,不同的部門和研究者在研究的過程中尚存在一定的人工干預??茖W問題需要科學地去理解,建議公眾、媒體和環(huán)保部門在使用不同來源的源解析成果時應充分理解其內(nèi)在涵義。

生活14.10%北京天津燃煤,22.40%燃煤,27%機動車,20%機動車,31.10%工業(yè),18.10%工業(yè),17%生活揚塵,30%機動車,15%揚塵,22.50%揚塵,14.30%石家莊上海生活14.10%北京天津燃煤,22.40%燃煤,27%機動車,20%機動車,31.10%工業(yè),18.10%工業(yè),17%生活揚塵,30%機動車,15%揚塵,22.50%揚塵,14.30%石家莊上海源,8.80%生活源,15%燃煤,13.50%燃煤,28.50%機動車,29.20%工業(yè),28.90%工業(yè),25.20%圖12013-2014已公布主要城市的源解析結(jié)果從現(xiàn)有的源解析工作來看,尚存在以下主要問題:一是缺少基于大樣本數(shù)據(jù)的源譜庫。不論是CMB還是PMF,源譜都是決定源解析效果的最重要基礎(chǔ)數(shù)據(jù),然而由于源譜工作量大,不確定性高,我國尚未建立起基于行業(yè)、工藝和控制措施的排放源成份譜庫;二是尚未開展區(qū)域源解析工作。PM2.5是區(qū)域性污染物,基于單一城市多點的源解析往往差異很小,而開展基于區(qū)域的源解析一方面有利于減少點位和節(jié)約成本,另一方面也增強了城市間源解析結(jié)果的可比性。三是源解析技術(shù)應用單一。受體源解析技術(shù)種類繁多,并不僅限于CMB和PMF,還包括UNMIX法、顯微法、在線源解析法等多種(Shietal.,2009;劉咸德等,1994;邵龍義等,2005)。除了常規(guī)的微量元素外,將有機分子標志物和分粒徑數(shù)據(jù)納入受體來源解析等新方法也日益受到研究者的重視(朱先磊等,2001,2002)。不同的方法各有優(yōu)勢,相互聯(lián)用和相互驗證有利于降低源解析結(jié)果的不確定度。針對以上不足,國內(nèi)研究者近年來開展了較多創(chuàng)新性研究工作,并取得一定進展。2013年以來,中國環(huán)境科學研究院在院改革啟動專項和科技部科技基礎(chǔ)性項目的支持下開展“中國PM2.5源譜數(shù)據(jù)庫”的建設(shè)并取得明顯進展。目前該數(shù)據(jù)庫已經(jīng)納入17個城市的近千條源譜數(shù)據(jù)信息。段菁春等(2012)在蘭州市不同工業(yè)及生活功能區(qū)選取8個采樣點,將電鏡顯微形貌分析應用于顆粒物的來源解析中。研究除發(fā)現(xiàn)了揚塵、機動車、二次顆粒物并對其貢獻進行評估外,還發(fā)現(xiàn)了葡萄狀(冶金源)和表面液態(tài)顆粒物(石化源)等2種特征形態(tài),對及時有效地指導蘭州市的冬防工作起到了重要作用。國內(nèi)研究者還利用分粒徑數(shù)據(jù)開展

顆粒物來源解析,也取得了較好的效果(Tanetal.,2014;Duanetal.2014)。參考文獻:Tan,J.,Duan,J.,Chai,F.,He,K.,Hao,J.,2014.Sourceapportionmentofsizesegregatedfine/ultrafineparticlebyPMFinBeijing.AtmosphpericResearch139,90-100.Duan,J.,Tan,J.,Hao,J.,Chai,F.,2014.Sizedistribution,characteristicsandsourcesofheavymetalsinhazeepisodinBeijing,JournalofEnvironmentalSciences26(1),189-196.段菁春,譚吉華,王淑蘭,云雅如,柴發(fā)合,2012.蘭州市大氣單顆粒來源識別及應用.環(huán)境工程技術(shù)學報,V2(3):234-239.唐曉炎,張遠航,邵敏,2006,大氣環(huán)境化學,高等教育出版社5.ShiG,LiX,FengY,etal.2009.Combinedsourceapportionment,usingpositivematrixfactorization-chemicalmassbalanceandprincipalcomponentanalysis/multiplelinearregression-chemicalmassbalancemodels.Atmos.Environ.,43(18):2929-2937.劉咸德,賈紅,齊建兵等,1994.青島大氣顆粒物的掃描電鏡研究和污染源識別.環(huán)境科學研究,7:10-17.邵龍義,楊書申,李衛(wèi)軍等,2005.大氣顆粒物單顆粒分析方法的應用現(xiàn)狀及展望.古地理學報,7(4):535-548.馮銀廠,白志鵬,朱坦,2002.大氣顆粒物二重源解析技術(shù)原理與應用.環(huán)境科學,23,106-108.Shi,Z.,ShaoL.,JonesT.,etal.2003,Characterizationofairborneindividualparticlescollectedinanurbanarea,asatellitecityandacleanairsiteinBeijing,AtmosEnviron,37:4097-4108.朱先磊,劉維立,盧妍妍等,2002.民用燃煤、焦化廠和石油瀝青工業(yè)多環(huán)芳烴源成分譜的比較研究.環(huán)境科學學報,22(2):199-203.朱先磊,劉維立,盧妍妍等,2001.燃煤煙塵多環(huán)芳烴成分譜特征的研究.環(huán)境科學研究,14(5):4-8.Zhang,R.,Jing,J.,Tao,J.,etal.,2013.ChemicalcharacterizationandsourceapportionmentofPM2.5inBeijing:seasonalperspective.AtmosphericChemistryandPhysics,13,7053-7074.作者簡介:段菁春大氣污染與控制專家中國環(huán)境科學研究院2007年清華大學環(huán)境系博士后出站,師從郝吉明院士,2005年中國科學院廣州地球化學研究所獲環(huán)境科學博士學位,師從傅家謨院士。主要從事環(huán)境觀測及環(huán)境管理方面的研究工作。主持和參與國家973、自然科學基金及科技部專項等課題28項,發(fā)表論文學術(shù)論文近70篇,其中近30篇被SCI收錄。譚吉華

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