導(dǎo)熱高分子材料的研究與應(yīng)用

1、導(dǎo)熱高分子材料的研究與應(yīng)用1儲(chǔ)九榮，張曉輝，徐傳驤（西安交通大學(xué)電氣工程學(xué)院電氣絕緣研究所，陜西西安710049）摘要:介紹了金屬材料、非金屬材料、高分子材料的導(dǎo)熱機(jī)理.以及導(dǎo)熱填料攙雜高分子材料的導(dǎo)熱理論模型。綜述 了各種高導(dǎo)熱墳料的研究進(jìn)展和它們?cè)趯?dǎo)熱高分子材料中的應(yīng)用情況最后提出了導(dǎo)熱高分子材料的研究方向。關(guān)鍵詞:導(dǎo)熱高分子材料;導(dǎo)熱機(jī)理:導(dǎo)熱填料;應(yīng)用中圖分類號(hào):tq 317文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:a文章編號(hào)：100027555 （2000） 0420017205a收稿日期：1999- 03- 23 作者簡(jiǎn)介:儲(chǔ)九榮.男.29歲，博士生傳統(tǒng)的導(dǎo)熱物質(zhì)多為金屬如a g、cu、a 1和金屬 氧化物如a

2、l<kmgo、boo以及其它非金屬材料如 石墨、炭黑s sln4.a n。部分材料的熱導(dǎo)率見(jiàn)tab i1。另?yè)?jù)報(bào)道導(dǎo)電有機(jī)物質(zhì)包括聚乙炔、聚亞苯基 硫醚、聚噻吩等也具有良好的導(dǎo)熱性2。用導(dǎo)電性有 機(jī)物質(zhì)作填料可以改善材料的相容性、加工性、導(dǎo)較 性能，并可以減小材料的密度，且導(dǎo)電有機(jī)物質(zhì)在不 純的情況下將成為絕緣體，tab 1thermalconductivityof metals andmetallic ox idesm aterialkfw /inrk) 1materialmw xinrk) 1ag417b ec219a1190m gc36cu380alos30mg103cao15fe

3、69no12tab 2thermalconductivityof polymericmaterialsm aterialpepvcpspm m anylonkfw xhirkjl q 33 q 13- q 17 q 08 q 17- q 25 q 25隨著工業(yè)生產(chǎn)和科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，人們對(duì)導(dǎo)熱 材料提出了新的要求，希望材料具有優(yōu)良的綜合性 育氐如在化工生產(chǎn)和廢水處理中使用的熱交換器既 需要所用材料具有導(dǎo)熱能力，又要求其耐化學(xué)腐蝕 耐高溫，在電氣電子領(lǐng)域由于集成技術(shù)和組裝技才 的迅速發(fā)展，電子元件、邏輯電路的體積成千成萬(wàn)佶 地縮小，則需要高散熱性的導(dǎo)熱絕緣材料。近幾十年來(lái)，高分子材料的應(yīng)用領(lǐng)域不斷

4、拓展， 用人工合成的高分子材料代替?zhèn)鹘y(tǒng)工業(yè)中使用的各 種材料，特別是金屬材料，已成為世界科研努力的方 向之一。甶于高分子材料大多是熱的不良導(dǎo)體（見(jiàn) tah 2）3，為了制造具有優(yōu)良綜合性能的導(dǎo)熱材 料，一般都是用高導(dǎo)熱性的金屬或無(wú)機(jī)填料對(duì)高分 子材料進(jìn)行填充。這樣得到的導(dǎo)熱材料價(jià)格低廉、易 加工成型，經(jīng)過(guò)適當(dāng)?shù)墓に囂幚砘蚺浞秸{(diào)整可以應(yīng) 用于某些特殊領(lǐng)均1導(dǎo)熱機(jī)理各種材料的導(dǎo)熱機(jī)理是不同0u晶體的導(dǎo)熱機(jī) 理是排列整齊的晶粒的熱振動(dòng)，通常用聲子的概念 來(lái)描選對(duì)于金屬晶體，自由電子的運(yùn)動(dòng)對(duì)導(dǎo)熱起主 要作用，聲子所作的貢獻(xiàn)大多情況下可以忽略不計(jì)。 非晶體的導(dǎo)熱機(jī)理是依靠無(wú)規(guī)律排列的分子或厝 子，圍繞一

5、固定的位置的熱振動(dòng)，將能量依次傳給相 鄰的分子或原子。甶于非晶體可看作晶粒極細(xì)的晶 體，因此也可用聲子的概念來(lái)分析其導(dǎo)熱、有些晶體 和非晶體，如具有較好的透射性的玻璃和單晶體，在 一定溫度下光子對(duì)導(dǎo)熱起明顯的作用。由上述可知， 固體內(nèi)部的導(dǎo)熱載體分為3種:電子、聲子、光子。由 于金屬中存在大量的自由電子，其熱導(dǎo)率比非金屬 大得多。晶體中由于微粒的遠(yuǎn)程有序性，聲子起主要 作用。在非金屬材料中晶體熱導(dǎo)率比非晶體大得多。 一般高分子材料本身的導(dǎo)熱性較差，是熱的不良導(dǎo)體,只有通過(guò)填充高導(dǎo)熱性的填料增加材料的 導(dǎo)熱性能，但填料的加入往往降低了材料的強(qiáng)度性 能，填料自身的導(dǎo)熱性能及其在基體中的分布形式 決

6、定了整體材料的導(dǎo)熱性能4o11金屬材料的導(dǎo)熱機(jī)理金屬的熱導(dǎo)率k可用下式表示：式中k為熱導(dǎo)率的自由電子分量；k為聲子分量c 對(duì)于純金屬.k遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于k，所以，降故金屬白 導(dǎo)熱性能主要取決于自由電子的運(yùn)動(dòng)l每種金屬云 素所固有的價(jià)電子可以從一個(gè)原子跑向另外一個(gè)厝 子，也就是說(shuō)金屬原子之間有電子流在流動(dòng)，這種申 子流就將熱量從一個(gè)金屬原子傳向另一個(gè)金屬厝 子56 o在室溫及高于室溫的條件下，純金屬熱導(dǎo)率與 電導(dǎo)率之間的關(guān)系符合w iedm an2franz定律：k= l rftr式中l(wèi)為洛侖茲常數(shù);p為電導(dǎo)率;r為絕對(duì)溫度， 溫度升高時(shí)電導(dǎo)率下降，故k基本不變或略有下 p氣在低溫條件下，金屬的熱導(dǎo)率：

7、k= l.xat2+ bjf）式中az2表示由于聲子對(duì)電子的散射引起的熱阻， bjf表示由于雜質(zhì)等對(duì)電子散射引起的熱阻如果 金屬中含有雜質(zhì)或其它元素，其熱導(dǎo)率大為下降（見(jiàn)ffe 1 effect of temperature on thermal conductivity ofcopperffe 2 effect of temperature on themial conductivity of non- metillic ma ter ills12非金屬材料的導(dǎo)熱機(jī)理非金屬的導(dǎo)熱主要依靠聲子。非金屬可分為晶體非金屬和非晶體非金屬兩類，晶體非金屬其熱導(dǎo) 率僅次于金屬。雖然它是介電體，仍是一種較

8、好的導(dǎo) 熱體，金剛石（1型）給900w jfinrk）,是室溫下熱 導(dǎo)率最高的物質(zhì)熱導(dǎo)率特別高的晶體非金屬是非 常純的單晶體，無(wú)雜質(zhì)及錯(cuò)位等缺陷，只有聲子相互 間散射帶來(lái)的熱阻溫度降低時(shí)，聲子相互散射減 弱，由其引起的熱阻以近似指數(shù)的規(guī)律下降，直到聲 子自由程被單晶體的界面限制時(shí)熱阻才回升（見(jiàn) fig 2）5 o與有序的晶體相比，非晶體非金屬的規(guī)律性差， 引起聲子較強(qiáng)的非彈性散射及熱導(dǎo)率的顯著下p良 如果結(jié)構(gòu)引起的聲子非彈性散射是唯一產(chǎn)生熱阻的 因素，那么熱導(dǎo)率應(yīng)該和溫度成正比（見(jiàn)fig 2）。非 金屬材料的熱能擴(kuò)散速率主要取決于臨近原子或基 團(tuán)的振動(dòng)l在強(qiáng)共價(jià)鍵合的材料中,有序的晶體晶格 中

9、傳熱是比較有序的，尤其在較低的溫度下,材料具 有良好的的導(dǎo)熱性，但隨溫度升高,晶格出現(xiàn)缺陷， 熱導(dǎo)率下降，因此無(wú)序無(wú)定形的固體呈現(xiàn)較低的導(dǎo) 熱性4。13絕緣高分子材料的導(dǎo)熱機(jī)理對(duì)于多晶態(tài)或玻璃態(tài)的絕緣材料，由于聲子自由程很小，其熱導(dǎo)率較對(duì)于絕緣高分子材料而 言，材料的導(dǎo)熱性能取決于含極性基團(tuán)的多少和極 性基團(tuán)偶極化的程度。許多高分子材料是由不對(duì) 稱的極性鏈節(jié)所構(gòu)成，如聚氯乙焼纖維素、聚酯等， 它們都屬于晶態(tài)或非晶態(tài)的材料，整個(gè)分子鏈不能 完全自由運(yùn)動(dòng)，只能發(fā)生原子、基團(tuán)或鏈節(jié)的振動(dòng)l 熱導(dǎo)率對(duì)溫度有依賴性9。隨著溫度升高，可以發(fā)住 更大基團(tuán)或鏈節(jié)的振動(dòng)，所以隨著溫度升高，高分子 材料導(dǎo)熱性增力

10、q,另外也取決于分子內(nèi)部的結(jié)合緊密程度，這種 程度除了本身結(jié)合緊密外，也可用外界的定向拉伸 或模壓提高熱導(dǎo)率，故結(jié)晶聚合物熱導(dǎo)率遠(yuǎn)大于非 晶態(tài)聚合物l超拉伸的聚乙烯的導(dǎo)熱率甚至可達(dá)到 未拉伸的2倍，直至成為熱的良導(dǎo)體，這是由于在高 拉伸比時(shí)形成了相當(dāng)數(shù)量的伸展分子鏈構(gòu)成的針狀 晶體2晶橋10" 12。另外，熱導(dǎo)率也隨分子量與交 聯(lián)度、取向度的增加而增力h14導(dǎo)熱理論模型許多研究者曾提出各種模型對(duì)填充導(dǎo)熱材料的 熱導(dǎo)率進(jìn)行預(yù)測(cè)，如 m axw ell,b ruggem an, eucken， n ielscn和chcngw ochcn的兩相模型理論以及其它的一些模型理論如russell

11、, jefferson和petersonbiennalflttxpolymerparticlesttionvifiuxpazticles conductionparticlespolymerseries conductionfjg 4 therm a 1 conductivity of polystyrene filled with quartzx v： volume content of quartz; : cxpcrmcntal data; （1）: y. agariy curve; （2）: m axvvell2eucken cu rve; （ 3 ）: b ruggeni an cu

12、rve; 4: ch eng j o ch en curve; 5: n ielken curvef玷 5 therm a i conductivity of polyethylene filled with a 1x）31，2，3，4，5 sane as in fig 4等以上理論只討論了填充量一般集中在0 10% （體積）或10% 30% （體積）時(shí)的情況，而很少 提及在高填充以及超高填充的情況，且二者有較大 的差另y. agari等提出了一種新的模型17認(rèn)為，在那 些填充的聚合體系中，若所有填充粒子聚集形成的 傳導(dǎo)塊與聚合物傳導(dǎo)塊在熱流方向上是平行的，則 復(fù)合材料的熱導(dǎo)率最高，若是垂直的

13、，則復(fù)合材料的 熱導(dǎo)率最低（見(jiàn)fi& 3）。由于在復(fù)合材料的制備中， 粒子能影響結(jié)晶度和聚合物的結(jié)晶尺寸并能改變聚 合物的熱導(dǎo)率，因此他考慮了粒子的影響因素，并假 定分散狀態(tài)是均勻的,從而得到理論等式：lgk= v<2lgk+ （1- vf） lg （cik）式中c: &影響結(jié)晶度和聚合物結(jié)晶尺寸的因子;ca 為形成粒子導(dǎo)熱鏈的自由因子;k為聚合物的熱導(dǎo) 率;k為粒子的熱導(dǎo)率;k為復(fù)合材料的熱導(dǎo)率;vt、 為粒子的填充體積分?jǐn)?shù)，同時(shí)他將m axw cll2 eucken, b ruggan an, chengochen 以及 n ielkin 的理論等式與他的理論等式在低

14、填充至超高填充范 圍內(nèi)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較（fig 4, fig 5）o從fig 4, fig 5可以看出，y. agari的理論曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù) 據(jù)基本相符,其它幾種理論曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)都有一 定偏2導(dǎo)熱填料的研究逬展21導(dǎo)熱填料超細(xì)微化或化學(xué)処理曰本協(xié)和化學(xué)工業(yè)公司開(kāi)發(fā)出高純度微細(xì)1），其熱導(dǎo)率!<5（.如1'1<），相當(dāng)于$£）2的4 倍,a l<n的3倍o另?yè)?jù)報(bào)道用平均粒徑為5 30 an 的金屬粉末對(duì)環(huán)氧填充，熱導(dǎo)率3 w jcmrk）o用22特丁基過(guò)氧222甲基232己252烯與馬來(lái)酸的共聚物（分子量4900- 6000）的堿水溶液對(duì)a l0 表面改性

15、,膠中a lo;含量可達(dá)到200%- 250% 膠膜熱導(dǎo)率達(dá)1. 6 wjfinrk），剪切強(qiáng)度為2 52 mpa,這主要是因?yàn)楣袒^(guò)程中填料表面的過(guò)氧化 基團(tuán)形成橋鍵18的緣故。22制造高取向填料曰本名古屋工業(yè)技術(shù)研究所等共同研制出高導(dǎo) 熱性陶瓷。通常的氮化硅是無(wú)規(guī)取向的燒結(jié)結(jié)構(gòu)，導(dǎo) 熱性低，高導(dǎo)熱性氮化硅是在原料粉體（粒徑1 an 以下）中加入種晶粒子（直徑1 an,長(zhǎng)度34 an）, 使這種種晶粒子取向排列而成,形成具有取向的長(zhǎng) 達(dá)100 an的纖維狀氮化硅結(jié)極由于纖維狀結(jié)構(gòu) 的形成，呈現(xiàn)各向異性熱導(dǎo)< 在結(jié)構(gòu)取向方向上熱 導(dǎo)率為120w jfinrk），為普通氮化硅的3倍，相當(dāng)

16、于鋼的熱導(dǎo)率19。2 3制備三維結(jié)構(gòu)的碳纖維在第4（）屆國(guó)際尖端材料學(xué)會(huì)年會(huì)與展覽中， amoco公司新研制推出的thorn elk 1100x 的高性能瀝青石墨纖維的熱導(dǎo)率為1200w jfinrk）（銅的熱導(dǎo)率394wjfmrk）2<）。用三維結(jié)構(gòu)的碳2015 2 s/amypnjperlieshtco 10(inpu()cavcthermal conductivityw ./jnrk)q 58q 58thermal dilfusbn coefficient<ml 42x 10- 7l 92x 10- 7buck resistance (8rin )4 7x |0>26

17、5x 10u1) ic lee trie strength (kv jhm)2 84 7tab 3 properties of htvv10, gvvc themial顯示出高導(dǎo)熱性m。3導(dǎo)熱高分子材料的應(yīng)用31石墨導(dǎo)熱材料換熱器是化工、制藥食品能源等工業(yè)部門廣 泛應(yīng)用的通用設(shè)備。碳鋼和不銹鋼導(dǎo)熱性很好，然而 在特定的情況下，特別是有腐蝕性化學(xué)物質(zhì)時(shí)，則不 能適應(yīng)要求。高分子材料雖然化學(xué)穩(wěn)定性優(yōu)異，但好 導(dǎo)率較mo用石墨作為導(dǎo)熱填料以改性酚醛樹(shù)脂為 粘結(jié)劑制成酚醛石墨導(dǎo)熱塑料，既保留了塑料訪 異25rio11150607080gmphite content / %eft 6 effect of

18、 graphite con ten t on thermal conductivity of materblfig 6顯7e出石墨含量對(duì)熱導(dǎo)率的影響，所用 石墨的熱導(dǎo)率為134w jffnt'k），而改性酚醛樹(shù)脂的 熱導(dǎo)率僅為0 13 q 14w jcnrk），因此在傳熱過(guò) 程中,材料的熱阻主要來(lái)自熱導(dǎo)率較小的樹(shù)fll當(dāng)石 墨含量為50% 60%時(shí)，樹(shù)脂含量較多，此時(shí)隨石 墨含量的增加，只能使石墨顆粒粘接面的樹(shù)脂層厚 度減薄，而不能使樹(shù)脂粘接面網(wǎng)絡(luò)的密度下降，故材 料的熱導(dǎo)率變化較小;當(dāng)石墨含量增至60%80% 時(shí)，導(dǎo)致樹(shù)脂粘接面網(wǎng)絡(luò)密度減小，石墨與石墨接劁 面增大，故而使材料導(dǎo)熱率大

19、幅度提高，當(dāng)石墨含量 超過(guò)80%時(shí)，一方面樹(shù)脂粘接面網(wǎng)絡(luò)受到進(jìn)一步破 壞而使材料熱導(dǎo)率上升，另一方面一部分石墨間陪 被空氣填充使熱導(dǎo)率下降，綜合這兩個(gè)因素的影響， 故材料的熱導(dǎo)率又趨平會(huì)艮另外還有石墨填充聚乙'風(fēng)氯化聚乙烯等材料 制造換熱器、導(dǎo)熱器、太陽(yáng)能熱水器等的有關(guān)報(bào) 道 4,24 o32導(dǎo)熱絕緣膠粘劑在當(dāng)代電子技術(shù)革命的浪潮中，電子電氣材料 領(lǐng)域急需導(dǎo)熱絕緣材料。如半導(dǎo)體管陶瓷基片與銅 座的粘合、管心的保護(hù)、管売的密封，整流器、熱敏申阻器的導(dǎo)熱絕緣，微包裝中多層板的導(dǎo)熱絕緣組裝9等需要不同工藝性能的導(dǎo)熱絕緣膠，王鐵如成功研制出用l 21型填料填充的各種環(huán)氧改性，用自制固化劑固化的

20、膠粘劑o其膠的主要性 能為：熱導(dǎo)率抬1. 14w jcnrk） （77 °c）;體積電阻 率102 8rm，濕熱試驗(yàn)后仍1012 8rm;表面電阻 率10u 8rm，濕熱試驗(yàn)后仍1014 8rm;電氣強(qiáng)度 > 25mv./k;粘接強(qiáng)度500njfin2;工作溫度（長(zhǎng) 期）200- 250 °c.該膠具有多種功能，既可作導(dǎo)熱 酯，又可作膠粘孤涂料、灌封料5。石紅用氮化鋁填 料改性環(huán)氧膠，其熱導(dǎo)率為1. 20wjfinrk），體積電 阻率1. 34x 1012 8rm，表面體積電阻率l 04>< 10" 8rm，擊穿電壓q 8mv./i 25。另外還

21、有htw 10, cwc導(dǎo)熱酯，具體性能見(jiàn)tab 3 26。33導(dǎo)熱節(jié)能膠粘劑化工部北京化工研究院研制成功兩種tm型 膠粘劑27。其中tm 2t型是無(wú)機(jī)型導(dǎo)熱膠粘劑，其 主要成分為鱗片狀石墨及硅酸鹽類無(wú)機(jī)膠粘劑，該 種膠粘劑熱導(dǎo)率大，傳熱效率高，適用溫度范圍廣 （-19（卜370 °c）,tm2j型是有機(jī)型導(dǎo)熱膠粘劑， 是以高純度結(jié)晶型石墨為導(dǎo)熱材料，以有機(jī)高分子 物質(zhì)為粘接劑，并加入其它適量助劑而制成的一種 單組分導(dǎo)熱材料。該種導(dǎo)熱膠粘劑化學(xué)穩(wěn)定性好，強(qiáng) 度高，耐水性好，把存及施工方便,可在-190190 °c范圍使風(fēng)其性能指標(biāo)見(jiàn)tab 4。tab 4 propertie

22、s of therm on （japan） and tm - i，tm - ! adhesivespropertiesth krm on (japan)im adhesiveino ruano rganim 21im 2：thermal conductivity (v /inrkj)12 88 1238 7l hear expansbn coefficient(10' 6./c)1 730- 40l 9516 24compressive strength (m pa)7 787. 515 157. 73adhesive strength(m pa)q 74 2li6 33 m casu

23、rc standards arc different上海無(wú)機(jī)化工研究所研究成功l290導(dǎo)熱 泥。固化型導(dǎo)熱泥是以熱固性樹(shù)脂（環(huán)氧樹(shù)0鼠k 醛樹(shù)脂、聚酯樹(shù)脂）為基本材料加以改性，添加固什 劑使高分子樹(shù)脂發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)形成網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)l l 2 90型樹(shù)脂導(dǎo)熱泥主要成分如下：（1）改性的熱固性 樹(shù)脂；（2）炭黑或石墨;固化劑2k; （4）促進(jìn)劑 （5）增塑劑；（6）其它助濟(jì)i l290導(dǎo)熱泥是一種節(jié)能新材料，該產(chǎn)品在化工、石油s制藥,食品等工業(yè)領(lǐng)域 有著廣闊的應(yīng)用前景。4小結(jié)在制備導(dǎo)熱高分子材料中,應(yīng)根據(jù)產(chǎn)品的使用 要求選擇適當(dāng)?shù)臉?shù)si填料，并對(duì)填料進(jìn)行預(yù)處理以 改善填料和樹(shù)脂的界面性導(dǎo)熱材料的出現(xiàn)既

24、擴(kuò) 大了高分子材料的應(yīng)用范圍，又拓寬了傳熱材料的 研究領(lǐng)域l目前主要研究方向?yàn)椋?1)對(duì)現(xiàn)有導(dǎo)熱填 料進(jìn)行改性,改善其綜合性能；研究發(fā)現(xiàn)新型導(dǎo) 熱填料，如高取向填料、立體網(wǎng)狀填料；(3)探索本扭 導(dǎo)熱高分子材料的可能性，并使之達(dá)到實(shí)用的要求 這一點(diǎn)將是導(dǎo)熱材料研究最富有挑戰(zhàn)性的領(lǐng)域，參考文獻(xiàn)1 warren m，rohsenow.李蔭亭譯(trans by l i yingoing). 傳熱學(xué)手冊(cè)(handbook of heat transfer).科學(xué)出版社 (science press), 1985, 12: 1222 江華(j vn g hua).現(xiàn)代化工(m odem chon is

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