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1、高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子的力學(xué)狀態(tài)與轉(zhuǎn)變2高分子運動的特點1第8章 高分子的分子運動、力學(xué)狀態(tài)及其轉(zhuǎn)變影響玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的因素4高分子的玻璃化轉(zhuǎn)變3玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的次級轉(zhuǎn)變5高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子的黏流轉(zhuǎn)變和流動行為7結(jié)晶高分子的熔融轉(zhuǎn)變6第8章 高分子的分子運動、力學(xué)狀態(tài)及其轉(zhuǎn)變影響高分子熔體黏度和流動性的因素9高分子熔體黏度的測定8熔體流動中的彈性效應(yīng)10高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.1 高分子運動的特點12運動單元的多重性運動單元的多重性分子運動的時間依賴性分子運動的時間依賴性-松弛過程松弛過程3分子運動的溫度依賴性分子運動的
2、溫度依賴性高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 按照運動單元從大到小的順序,可以將高分子的運動方式劃分為四類:(1)分子鏈整體運動(2)鏈段運動(3)鏈節(jié)、側(cè)基和支鏈的運動(4)晶區(qū)內(nèi)的分子運動8.1.1 運動單元的多重性高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.1.2 分子運動的時間依賴性-松弛過程高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 一般情況下,松弛時間與溫度的關(guān)系符合速度過程理論 但是,由鏈段運動所引起的松弛過程不符合速度過程理論,而符合一個半經(jīng)驗公式:8.1.3 分子運動的溫度依賴性高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.2 高分子的力學(xué)狀態(tài)與轉(zhuǎn)變1非晶態(tài)高分子的溫度非晶
3、態(tài)高分子的溫度- -形變曲線形變曲線2結(jié)晶高分子的溫度結(jié)晶高分子的溫度- -形變曲線形變曲線高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.2.1 非晶態(tài)高分子的溫度-形變曲線高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.2.2.1 8.2.2.1 輕度結(jié)晶輕度結(jié)晶 輕度結(jié)晶時,結(jié)晶高分子聚集態(tài)結(jié)構(gòu)中非晶區(qū)是連續(xù)相,晶區(qū)是分散相,主要起物理交聯(lián)點的作用。8.2.2.2 8.2.2.2 重度結(jié)晶重度結(jié)晶 當(dāng)結(jié)晶度大于40%后,結(jié)晶高分子內(nèi)部的晶區(qū)成為貫穿整個材料的連續(xù)相,起到承擔(dān)外界載荷的作用。8.2.2 結(jié)晶高分子的溫度-形變曲線高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.3 高分子的玻璃化轉(zhuǎn)變1玻
4、璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象和玻璃化轉(zhuǎn)變玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定溫度的測定2玻璃化轉(zhuǎn)變理論玻璃化轉(zhuǎn)變理論高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.3.1.1 8.3.1.1 玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象8.3.1 玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.3.1.2 8.3.1.2 玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定(1)膨脹計方法8.3.1 玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)(2)差熱分析或者示差掃描量熱方法(3)靜態(tài)和動態(tài)力學(xué)分析方法8.3.1 玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子
5、化學(xué)與物理基礎(chǔ)(4)核磁共振方法8.3.1 玻璃化轉(zhuǎn)變現(xiàn)象和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的測定高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.3.2 玻璃化轉(zhuǎn)變理論8.3.2.1 8.3.2.1 自由體積理論自由體積理論發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變時高分子的總體積為:高彈態(tài)下高分子的總體積為:高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高彈態(tài)下的自由體積:與鏈段運動相關(guān)的各種參數(shù)與溫度的關(guān)系:8.3.2.2 8.3.2.2 熱力學(xué)理論熱力學(xué)理論8.3.2.3 8.3.2.3 等黏態(tài)理論等黏態(tài)理論8.3.2 玻璃化轉(zhuǎn)變理論高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.3.2.4 8.3.2.4 松弛過程理論松弛過程理論8.3.2 玻
6、璃化轉(zhuǎn)變理論高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.4 影響玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的因素12鏈結(jié)構(gòu)鏈結(jié)構(gòu)分子量分子量34支化、交聯(lián)和結(jié)晶支化、交聯(lián)和結(jié)晶共聚共聚5共混共混高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)6分子間作用力分子間作用力8調(diào)節(jié)玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的方法調(diào)節(jié)玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的方法78.4 影響玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的因素外界條件外界條件高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.4.1.1 8.4.1.1 主鏈結(jié)構(gòu)主鏈結(jié)構(gòu)8.4.1.2 8.4.1.2 取代基取代基(1)不對稱取代(2)對稱取代8.4.1 鏈結(jié)構(gòu)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.3.1.4 8.3.1.4 構(gòu)型構(gòu)型 構(gòu)型對
7、玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的影響比較復(fù)雜,單取代的烯類高分子的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度幾乎與它們的構(gòu)型無關(guān),而雙取代的烯類高分子的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度則與它們的構(gòu)型有關(guān)。8.4.1 鏈結(jié)構(gòu)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.4.2 分子量 分子量與 的這種關(guān)系可以用自由體積理論來解釋。大分子鏈末端部分比中間部分的鏈段受到較少的束縛,具有更大的活動能力,這部分端基的運動比鏈中間的鏈段運動貢獻(xiàn)更多的自由體積。自由體積的增加與大分子鏈端基的濃度成正比。高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 支化對玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的影響取決于兩方面綜合作用的結(jié)果:鏈末端數(shù)目增加導(dǎo)致鏈端活動性增加,自由體積增加, 下降;支化點的產(chǎn)生導(dǎo)致主
8、鏈上單鍵內(nèi)旋轉(zhuǎn)受阻, 增大。 交聯(lián)對玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的影響可以用經(jīng)驗公式表示: 結(jié)晶高分子的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度是指結(jié)晶高分子中非晶區(qū)的 ,晶區(qū)并不存在玻璃化轉(zhuǎn)變。8.4.3 支化、交聯(lián)和結(jié)晶高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 共聚對玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的影響取決于共聚物的組成和結(jié)構(gòu)。對無規(guī)共聚物來說,兩種單體單元在分子鏈上是無規(guī)排列的,而且它們的序列長度都很短,不能形成各自的鏈段,所以高分子只出現(xiàn)一個 。 8.4.4 共聚高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 高分子共混后玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的變化與接枝或嵌段共聚物的情況類似,如果兩種共混組分是熱力學(xué)相容的,共混后形成的是均相體系,那么共混物只有一個玻
9、璃化轉(zhuǎn)變溫度,其數(shù)值可以通過gordon-taylor公式或者fox公式來估算。但是絕大多數(shù)的共混體系都屬于熱力學(xué)不相容體系,共混物呈非均相體系,所以就會出現(xiàn)兩個 ,對應(yīng)于各自的純組分高分子。如果它們之間具有一定的相容性,兩個 會相互靠近,相容性越好, 會越靠近,直至完全相容時,兩個 就會合并成為一個 。8.4.5 共混高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 分子鏈之間的相互作用通常會降低鏈的運動能力,因此分子間作用力越大,玻璃化轉(zhuǎn)變溫度越高。顯然,高分子鏈之間如果能夠形成氫鍵或者離子鍵,其 將會得到顯著的提高。例如:8.4.6 分子間作用力高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.4.7
10、.1 8.4.7.1 外界作用方式外界作用方式 不同的外界作用方式對高分子的 會施加不同的影響。 8.4.7.2 8.4.7.2 溫度變化速率溫度變化速率 由于玻璃化轉(zhuǎn)變是松弛過程,不是熱力學(xué)平衡過程。所以隨著升溫(或降溫)速率的變化,測得的 也在變化。8.4.7.3 8.4.7.3 外力作用頻率外力作用頻率8.4.7 外界條件高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.4.8.1 8.4.8.1 增塑增塑 在高分子中加入增塑劑的主要目的是為了降低高分子的 溫度和加工溫度,因為加入增塑劑后可以使分子鏈之間的相互作用力減弱。8.4.8.2 8.4.8.2 共聚共聚 小分子增塑劑只能降低高分子的
11、,而采用共聚的方法則既可以降低也可以升高高分子的 。8.4.8 調(diào)節(jié)玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的方法高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.5 玻璃化轉(zhuǎn)變溫度下的次級轉(zhuǎn)變 次級轉(zhuǎn)變所涉及的分子運動機(jī)理一般包括以下幾類:(1)側(cè)基的旋轉(zhuǎn)和構(gòu)象轉(zhuǎn)變(2)主鏈中雜原子基團(tuán)的運動(3)主鏈的碳-碳鏈節(jié)以主鏈為軸的轉(zhuǎn)動高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.6 結(jié)晶高分子的熔融轉(zhuǎn)變12結(jié)晶熔融過程與熔點結(jié)晶熔融過程與熔點結(jié)晶溫度對熔點的影響結(jié)晶溫度對熔點的影響 34晶片厚度與熔點的關(guān)系晶片厚度與熔點的關(guān)系鏈結(jié)構(gòu)對熔點的影響鏈結(jié)構(gòu)對熔點的影響5共聚物的熔點共聚物的熔點6雜質(zhì)對高分子熔點的影響雜質(zhì)對高分子熔點的
12、影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.6.1 結(jié)晶熔融過程與熔點高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.6.1 結(jié)晶熔融過程與熔點高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 利用結(jié)晶溫度對結(jié)晶的影響,可以在成型加工過程中對結(jié)晶高分子進(jìn)行熱處理,調(diào)節(jié)或控制高分子的結(jié)晶形態(tài),使其能夠滿足不同的性能要求。熱處理方法包括退火和淬火。8.6.2 結(jié)晶溫度對熔點的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 晶片厚度主要受結(jié)晶條件的影響,如果高分子結(jié)晶完善程度比較高,晶片厚度增大,結(jié)晶熔點會相應(yīng)提高;結(jié)晶不完善會導(dǎo)致晶片厚度變小,結(jié)晶熔點降低。8.6.3 晶片厚度與熔點的關(guān)系高分子化學(xué)與物理基
13、礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 從熔融熵的角度,可以通過下列方式來提高結(jié)晶高分子的熔點:(1)在分子鏈上引進(jìn)大取代基,包括苯基、對氯苯基、萘基和咔唑基(2)在分子主鏈上引進(jìn)芳雜環(huán)或其他剛性結(jié)構(gòu)(3)增加分子鏈的對稱性和規(guī)整性8.6.4 鏈結(jié)構(gòu)對熔點的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)(1)無規(guī)共聚物(2)嵌段共聚物 嵌段共聚物的熔點相對于均聚物來說只有輕微的降低。(3)交替共聚物 交替共聚物的熔點相對于均聚物會發(fā)生劇烈的變化。8.6.5 共聚物的熔點高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.6.6 雜質(zhì)對高分子熔點的影響 結(jié)晶高分子中少量增塑劑、防老劑等小分子添加劑不參與結(jié)晶,但是作為雜質(zhì)
14、通常會使高分子的熔點降低。 高分子鏈的末端在結(jié)晶時不能進(jìn)入晶區(qū),它們通常留在非晶區(qū),因此可以將它們看作雜質(zhì)來處理。高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.7 高分子的黏流轉(zhuǎn)變和流動行為12高分子黏性流動的機(jī)理高分子黏性流動的機(jī)理黏流溫度黏流溫度34高分子的流變行為高分子的流變行為高分子流動曲線高分子流動曲線5高分子流動行為的表征高分子流動行為的表征高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.7.1 高分子黏性流動的機(jī)理 當(dāng)高分子熔體或溶液受到外力作用時,鏈段沿外力方向躍遷,使分子鏈之間產(chǎn)生了相對位移,形成黏性流動。與此同時,鏈段沿外力方向的定向運動不可避免地使整個分子鏈沿外力方向伸展取向,
15、產(chǎn)生一部分的彈性形變。所以,高分子熔體或溶液的流動包含有兩種形變。高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 8.7.2 黏流溫度高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 牛頓流體的流動行為可以用牛頓流動定律來表示:8.7.3 高分子的流變行為高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)(1)第一牛頓區(qū)(2)假塑性區(qū)(3)第二牛頓區(qū) 三個區(qū)域的黏度大小順序為 。8.7.4 高分子流動曲線高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.7.5.1 8.7.5.1 零剪切黏度零剪切黏度8.7.5.2 8.7.5.2 表觀黏度表觀黏度8.7.5.3 8.7.5.3 熔融指數(shù)熔融指數(shù) 熔融指數(shù)在表征高分子流動性
16、時,一般只能在相同的測試條件下做相對比較,對于不同的高分子,由于測試條件不同,不能用熔融指數(shù)大小來比較它們的流動性。8.7.5.4 8.7.5.4 門尼黏度門尼黏度 門尼黏度是在一定溫度和一定的轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速下,未硫化橡膠對轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)動的阻力。8.7.5 高分子流動行為的表征高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.8 高分子熔體黏度的測定1毛細(xì)管黏度法毛細(xì)管黏度法2旋轉(zhuǎn)黏度法旋轉(zhuǎn)黏度法高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.8.1.1 8.8.1.1 剪切應(yīng)力表達(dá)式剪切應(yīng)力表達(dá)式8.8.1 毛細(xì)管黏度法高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.8.1 毛細(xì)管黏度法8.8.1.2 8.8.1.2
17、 剪切速率表達(dá)式剪切速率表達(dá)式8.8.1.3 8.8.1.3 非牛頓修正和入口校正非牛頓修正和入口校正 因為剪切速率的公式是按照牛頓黏性定律推導(dǎo)出來的,而實際高分子流體為非牛頓流體,所以必須對剪切速率進(jìn)行非牛頓修正。經(jīng)過修正后的剪切速率為:8.8.1.4 8.8.1.4 表觀黏度的計算表觀黏度的計算高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)同軸圓筒黏度計計算剪切應(yīng)力和剪切速率的公式分別為:錐板式黏度計依據(jù)下式計算黏度:8.8.2 旋轉(zhuǎn)黏度法高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.9 影響高分子熔體黏度和流動性的因素1鏈結(jié)構(gòu)的影響鏈結(jié)構(gòu)的影響2外界條件的影響外界條件的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高
18、分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.9.1.1 8.9.1.1 分子量分子量8.9.1 鏈結(jié)構(gòu)的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.9.1.2 8.9.1.2 分子量分布分子量分布8.9.1.3 8.9.1.3 支化支化8.9.1 鏈結(jié)構(gòu)的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.9.2.1 8.9.2.1 溫度溫度8.9.2 外界條件的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.9.2.2 8.9.2.2 剪切速率和剪切應(yīng)力剪切速率和剪切應(yīng)力 在極低(第一牛頓區(qū))和極高(第二牛頓區(qū))剪切速率下,高分子熔體的黏度不隨剪切率變化,表現(xiàn)出牛頓流體的流動行為。8.9.2 外界條件的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.9.2 外界條件的影響高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)8.10 熔體流動中的彈性效應(yīng)12法向應(yīng)力效應(yīng)法向應(yīng)力效應(yīng)擠出膨脹效應(yīng)擠出膨脹效應(yīng)3不穩(wěn)定流動和熔體破裂不穩(wěn)定流動和熔體破裂高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ)高分子化學(xué)與物理基礎(chǔ) 這種現(xiàn)象是由于高分子熔體中的彈性回復(fù)引起的,由于在靠近轉(zhuǎn)軸表面的線速度比較快,分子鏈容易被拉伸取向,距轉(zhuǎn)軸越近的大分子拉伸取向的程度越大。對這些取向了的大分子而言,具有自發(fā)地回復(fù)到原來的卷曲構(gòu)象的傾向,但是這種彈性回復(fù)受到了不斷旋轉(zhuǎn)的轉(zhuǎn)軸的限制,從而將這部分
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