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文檔簡介
摘要:以5,10,15,20-四-(4-羧基苯基)鋅卟啉(ZnTCPP)為配體,以金屬Fe為節(jié)點(diǎn)構(gòu)筑了具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的鐵-鋅卟啉框架材料PCN-600(Zn),采用PXRD、SEM、UV-VisDRS對所得材料進(jìn)行了表征,并將其用于可見光下羅丹明B(RhB)的降解反應(yīng),考察了H2O2濃度對PCN-600(Zn)光催化性能的影響,并通過捕獲實(shí)驗(yàn)確定了光催化反應(yīng)過程中的主要活性物種,對比了PCN-600(Zn)與另一種鋯-鋅卟啉框架材料PCN-222(Zn)的光催化性能。結(jié)果表明:在H2O2的協(xié)同作用下,PCN-600(Zn)對RhB的降解表現(xiàn)出顯著的催化活性,可見光照射90min后降解率可達(dá)94.2%。在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi),隨著H2O2濃度的增加,PCN-600(Zn)的催化活性不斷提高,H2O2用量為4mL時可最大程度上提升催化劑效率。實(shí)驗(yàn)證明,在催化過程中,空穴(h+)為主要活性中間體,·OH和·O2-也起到了一定的作用。此外,PCN-600(Zn)的光催化性能明顯強(qiáng)于PCN-222(Zn),相同實(shí)驗(yàn)條件下,前者RhB的降解率可達(dá)95.9%,后者僅為67.6%。結(jié)論以金屬卟啉ZnTCPP為配體,以Fe為節(jié)點(diǎn)構(gòu)筑了三維金屬有機(jī)框架材料PCN-600(Zn),并將其用于光催化降解RhB染料,由于電子-空穴的復(fù)合,PCN-600(Zn)本身的催化性能十分不明顯,在H2O2的協(xié)同作用下,PCN-600(Zn)的催化性能明顯大幅改善。在H2O2體積為0~4mL范圍內(nèi),隨著H2O2體積的增加,催化效率逐步提高,但趨于平緩。通過捕獲實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在H2O2的協(xié)同作用下,光催化過程中的·OH、h+、·O2-對于RhB的降解均起到一定的作用,且h+起主要作用。相同的實(shí)驗(yàn)條件下,PCN-600(Zn)對于RhB的降解效率是已報道的PCN-222(Zn)的3.8倍,說明了PCN-600(Zn)結(jié)構(gòu)中的Fe-oxo簇對于提高催化劑性能具有重要作用。本研究為模型研究,對于PCN-600(Zn)是否適合實(shí)際應(yīng)用仍需進(jìn)一步探究。PCN-600(Zn)本身對于RhB降解存在一定的催化活性,若結(jié)合摻雜、復(fù)合等策略,其催化性能有望進(jìn)一步提升。憑借金屬卟啉和Fe的特殊生理
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