非線性光學(xué)06 受激拉曼散射與受激布里淵散射課件

第6章受激拉曼散射與受激布里淵散射一、受激散射的基本物理過程二、SRS的經(jīng)典理論三、SBS的經(jīng)典理論非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射一、受激散射的基本光物理過程1、光散射的定義

一束光通過介質(zhì)時，其中一部分光偏離主要傳輸方向，這種現(xiàn)象稱為光散射。散射光在強(qiáng)度、方向、偏振態(tài)，甚至頻率都與入射光有所不同。光散射現(xiàn)象最早是Richter在1802年觀察到的。2非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射2、光散射的起源

光散射是由介質(zhì)的光學(xué)特性起伏引起的，或者說介質(zhì)的光學(xué)不均勻性，或折射率的不均勻性所引起的。引起介質(zhì)的光學(xué)非均勻性的主要原因有：a.熵起伏。包括原子、分子空間分布的隨機(jī)起伏，例如大氣中空氣分子的隨機(jī)起伏；b.各向異性分子的取向起伏；c.分子振動；d.聲波場。3非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射3、光散射的分類瑞利散射（Rayleigh）：起因于原子、分子空間分布的隨機(jī)起伏，散射中心的尺度遠(yuǎn)小于波長，其強(qiáng)度與入射光波長的關(guān)系為，散射光的頻率與入射光相同，屬于彈性散射。瑞利翼散射

(Rayleighwing)：起因于各向異性分子的取向起伏；是一種非彈性散射，散射光的光譜向入射光波長的一側(cè)連續(xù)展寬。拉曼散射

(Raman)：由介質(zhì)內(nèi)部原子、分子的振動或轉(zhuǎn)動所引起。是一種非彈性散射，散射光頻率與入射光的頻率不同，頻移量較大，相應(yīng)于振動能級差。散射光頻率下移者，稱為Stokes散射光；散射光頻率上移者，稱為Anti-Stokes散射光。4非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射布里淵散射

(Brillouin)：介質(zhì)密度（折射率）隨時間周期性起伏形成的聲波（或聲子）所引起的。這是一種非彈性散射，散射光的頻移量較小，相應(yīng)于聲子能量。也有Stokes和Anti-Stokes散射光。自發(fā)輻射光散射因入射光較弱，入射光并不改變介質(zhì)的光學(xué)特性，散射光是非相干的。強(qiáng)激光（相干光）的作用下所產(chǎn)生的受激散射，如受激拉曼散射（SRS）與受激布里淵散射（SBS），屬于三階非線性效應(yīng)，入射光會改變介質(zhì)的光學(xué)性質(zhì)；散射光與入射激光類似，也是受激相干輻射。5非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射4、受激光散射的特點高輸出強(qiáng)度：SRS和SBS的輸出光強(qiáng)可達(dá)到與入射光同數(shù)量級的強(qiáng)度，甚至更強(qiáng)（具放大作用）。受激散射光可把入射激光能量耗盡。高定向性：前向和后向受激散射光的發(fā)散角可達(dá)到與入射激光相近的發(fā)散角?？蛇_(dá)到毫弧度，甚至衍射極限。高單色性：散射光譜的寬度明顯變窄，可達(dá)到與入射激光相當(dāng)或更窄的單色光。脈寬壓縮性：受激散射光脈沖持續(xù)時間遠(yuǎn)小于入射激光脈沖持續(xù)時間。閾值性：入射激光的強(qiáng)度大于某一閾值光強(qiáng)后，散射光的相干性、方向性和散射光強(qiáng)才有明顯提高。高階散射特性：在加強(qiáng)輸入光強(qiáng)或增加介質(zhì)長度時，可出現(xiàn)高階Stokes散射光和Anti-Stokes散射光。相位共軛特性：產(chǎn)生的受激散射光場的相位特性與入射激光的相位特性有共軛關(guān)系。6非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射二、受激拉曼散射1、自發(fā)拉曼散射Raman（1928）發(fā)現(xiàn)自發(fā)拉曼散射。散射光譜中除了原頻率成分

之外，還出現(xiàn)了新頻率成分和。

稱為Stokes線。，稱為Anti-Stokes線。一般Stokes線遠(yuǎn)比Anti-Stokes線強(qiáng)幾個數(shù)量級。7非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射拉曼散射Stokes過程是分子吸收頻率為的泵光光子，由基態(tài)躍遷到虛能級，再由虛能級躍遷到分子的振轉(zhuǎn)能級（第一激發(fā)態(tài)），發(fā)射頻率為的Stokes光子。而Anti-Stokes過程是處于第一激發(fā)態(tài)的分子吸收光子躍遷到另一虛能級，再由該虛能級躍遷到基態(tài)，發(fā)射Anti-Stokes光子。由于熱平衡時，處于基態(tài)的分子數(shù)遠(yuǎn)大于第一激發(fā)態(tài)的分子數(shù)，因此，產(chǎn)生的光子遠(yuǎn)遠(yuǎn)多于光子。故Stokes散射光遠(yuǎn)強(qiáng)于Anti-Stokes散射光。自發(fā)Raman散射的能級示意圖8非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射2、受激拉曼散射受激拉曼散射是相干的強(qiáng)激發(fā)過程：初始時入射光子與熱振動聲子碰撞產(chǎn)生受激聲子和斯托克斯光子，隨后入射光子和受激聲子碰撞產(chǎn)生斯托克斯光子，并產(chǎn)生更多受激聲子。如此積累將會產(chǎn)生更多得受激聲子和斯托克斯光子，這是一個雪崩過程。顯著特點是：閾值性，只有入射光子數(shù)達(dá)到一定數(shù)目才會出現(xiàn)；相干性，受激聲子是相干的，散射光子也是相干的，隨后的增益也是相干產(chǎn)生的。自發(fā)輻射和受激輻射拉曼散射的光譜圖比較。9非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射3、受激拉曼散射的物理圖像

分子振蕩調(diào)制介質(zhì)折射率，產(chǎn)生（反）斯托克斯光；斯托克斯光場和原激光光場干涉，形成強(qiáng)度為的總光強(qiáng)，作用于介質(zhì)，使得頻率為的分子振蕩加劇。而此振蕩進(jìn)一步產(chǎn)生斯托克斯散射光。這種正反饋作用使散射光雪崩似地增強(qiáng)。

調(diào)制……反饋10非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射當(dāng)入射光子數(shù)和散射光子數(shù)很大時，采用經(jīng)典的非線性耦合波方程來分析受激拉曼散射過程是合適的。頻率為的光場的耦合波方程為因散射場是由頻率為的入射場的泵浦引起的，對應(yīng)的非線性極化率為由于泵浦光和斯托克斯散射光頻率差與分子振動頻率近共振，所以三階極化率為復(fù)數(shù)，即11非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射假設(shè)介質(zhì)為各向同性，所以可按標(biāo)量方程求解。方程中三階極化率實部反映相位調(diào)制，虛部反映強(qiáng)度變化，若只考慮虛部項，則有解：如果，則Raman散射是指數(shù)增長的，g

為增益因子。要對Raman散射進(jìn)行完整的量子力學(xué)處理是困難的，因為不知道它所包含的矩陣元，大多數(shù)實用情況下無法計算。量子力學(xué)可以粗略估算散射截面，并建立散射截面與入射光子能量和散射系統(tǒng)近共振程度間的粗略的依賴關(guān)系。大部分情況下采用經(jīng)典電磁場的模型討論。經(jīng)典電磁場理論可以給出散射光的凈增益。12非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射4、受激拉曼散射的分子模型假定介質(zhì)體系中每單位體積有N個諧振子（分子），并且相互間獨(dú)立。假定分子的振動?？梢钥醋骶哂泄舱耦l率和衰減常數(shù)（或弛豫率）的諧振子（偶極子）。并以表示諧振子長度對平衡態(tài)長度的偏離。當(dāng)光場與偶極子相互作用，描述分子振動的運(yùn)動方程如下

為外電場作用力，為組成偶極子的原子質(zhì)量13非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射偶極子在電場作用下的分子極化強(qiáng)度為

為分子的光學(xué)極化率。分子的極化率并非常數(shù)，因為電偶極子受電場作用而受迫振蕩，振子長度隨時間變化，即其中為分子在平衡態(tài)的線性極化率，第二項為非線性極化率。偶極子在光電場中的靜電能為偶極子在外場中所受電場力為14非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射設(shè)介質(zhì)中的總光場為因為總光場中存在兩個不同頻率項，則在中會存在若干個不同頻率項，我們只保留低頻的項，即因此受到的力為15非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射設(shè)試探解為5、求解振子方程由于16非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射介質(zhì)的極化強(qiáng)度為其中介質(zhì)的線性極化強(qiáng)度為介質(zhì)的三階非線性極化強(qiáng)度為其中頻率為的斯托克斯光引起介質(zhì)的非線性極化場表示為17非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射極化強(qiáng)度振幅為將此式與非線性三階極化強(qiáng)度定義式對比，得到三階極化率公式考慮近共振條件，，則18非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射可見拉曼非線性極化率的虛部為負(fù)值，即場具有一個正的增益因子，它可表達(dá)為因此受激拉曼散射的斯托克斯場是隨Z方向的傳播而增長。19非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射受激拉曼斯托克斯散射光非線性極化率的實部與虛部曲線。

采用簡化量子理論，即考慮輻射躍遷幾率和光子數(shù)的變化也可以解釋SRS指數(shù)增長的現(xiàn)象。（可參考《量子電子學(xué)》，A.亞里夫，第18章。）20非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射線性區(qū)：自發(fā)Raman散射，Stokes光子功率正比于激發(fā)光波功率。指數(shù)增長區(qū)：受激Raman散射，Stokes光功率與激發(fā)光波功率之間為指數(shù)關(guān)系。突變區(qū)：自聚焦效應(yīng)加劇，Stokes光轉(zhuǎn)換效益突然變大。飽和區(qū)：泵浦光能量損耗較大，其它非線性效應(yīng)產(chǎn)生，如雙光子吸收等等，Stokes光轉(zhuǎn)換效益不再增大。隨著激光功率增大，反Stokes光和高階Stokes散射光將會產(chǎn)生！6、SRS的輸出特性21非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射受激Raman散射中，一般高階Stokes光和反Stokes光也同時存在。頻率為的反Stokes光也是由于Raman躍遷產(chǎn)生的，但初始時振動能級處在激發(fā)態(tài)。假設(shè)如下電場產(chǎn)生反Stokes輻射極化僅考慮泵浦光和反Stokes的耦合，即由泵浦光和振動模產(chǎn)生，則其極化強(qiáng)度表達(dá)式和Stokes光類似，可直接將替換成。由于7、反Stokes散射22非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射在近共振條件下其實部和虛部分別為由耦合波方程解得反Stokes場為23非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射反Stokes光得增益為負(fù)值這表明反Stokes光在不存在Stokes光的Raman介質(zhì)中是指數(shù)衰減的。24非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射當(dāng)Stokes散射光存在時，反Stokes散射的極化可以由下面的極化源產(chǎn)生，此時反Stokes輻射將會有增益。將空間關(guān)系引入極化表達(dá)式中有從而得到，反Stokes光散射需要滿足下面的相位匹配關(guān)系反Stokes輻射將在滿足相位匹配的任何方向上發(fā)射。考慮各波波矢大小與各自頻率有關(guān)，即，所以的方向由和的軌跡交點決定。25非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射反Stokes輻射是以激光傳播方向半頂角為的圓錐殼的形式發(fā)射。實際的“真實情況”還要復(fù)雜些。除了高階Stokes輻射和反Stokes輻射同時存在之外，由于自聚焦的陷獲效應(yīng)存在，將會導(dǎo)致反Stokes輻射的方向偏離。26非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射在Raman介質(zhì)中受激散射隨著泵浦光的強(qiáng)度增加將會發(fā)生高階的Stokes和反Stokes光散射，頻率為。這些輻射的產(chǎn)生無疑依賴于前一階Stokes輻射的產(chǎn)生以及與泵浦光的耦合，因而是相繼產(chǎn)生的。各階散射光滿足動量守恒關(guān)系8、高階受激拉曼散射用紅寶石激光入射硝基苯的拉曼散射實驗證明，各階拉曼散射光是以一定錐角形式發(fā)出形成環(huán)狀。27非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射1.激光器輸出光的頻移器;2.光纖通信的拉曼放大器,產(chǎn)生等頻率間距的多束光,用作波分復(fù)用信號光，或用作硅波導(dǎo)拉曼激光器；3.拉曼散射光譜分析；4.分子振動壽命；5.相干反斯托克斯拉曼散射譜(CARS)9、SRS的應(yīng)用LaserLaser

a.轉(zhuǎn)換效率高(1%)b.受集效率高。具有方向性,易與和光波分開.能夠減少熒光干擾.Stokes散射通常同時存在熒光（一般為低頻〕。

CARS譜的分辨率高。CARS譜的分辨率由激光的線寬決定。

CARS通常用來檢測氣體中殘余分子，化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物和內(nèi)能分布，以及確定高溫火焰溫度等，是近年來發(fā)展起來的一種重要光譜分析手段。28非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射三、受激布里淵散射1、布里淵散射1922年，Brillouin研究了光被熱激發(fā)聲波散射的現(xiàn)象。即入射到介質(zhì)的光波場與介質(zhì)內(nèi)的彈性聲波發(fā)生相互作用而產(chǎn)生的一種光的散射現(xiàn)象。由于光學(xué)介質(zhì)內(nèi)大量質(zhì)點的統(tǒng)計熱運(yùn)動會產(chǎn)生彈性聲波，它會引起介質(zhì)密度隨時間和空間的周期性變化。因此，聲振動介質(zhì)可以看成是一個運(yùn)動著的光柵。這樣，當(dāng)一束頻率為的光通過光學(xué)介質(zhì)時，會受到光柵的“衍射作用”，產(chǎn)生頻率為的散射光(為彈性聲波的頻率)。在Brillouin散射中聲波的作用類似于Raman散射分子振動的作用。29非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射受激布里淵散射是光波受相干彈性聲波或聲學(xué)支聲子的相干散射。它也分為Stokes布里淵(SBS)和Anti-Stokes布里淵(ASBS),入射光子在介質(zhì)中產(chǎn)生SBS光子和ASBS光子,二者同時存在。由于聲波頻率要低于分子振動的頻率。因此,SBS光子和ASBS更靠近激發(fā)光頻率,有較小的頻移量(相對于RS)。介質(zhì)內(nèi)的聲波場可由泵浦光場產(chǎn)生：電致伸縮效應(yīng)：在外加電場的作用下，材料將被壓縮。這是由于介質(zhì)內(nèi)的帶電質(zhì)點在外加電場的作用下將離開平衡位置而移向場強(qiáng)增加的區(qū)域。這一個力稱之為電致伸縮力。光學(xué)吸收：高光強(qiáng)區(qū)域內(nèi)介質(zhì)對光的吸收，導(dǎo)致這一區(qū)域內(nèi)的介質(zhì)膨脹，引起介質(zhì)密度發(fā)生變化激發(fā)聲波。2、受激布里淵散射30非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射受激BS是聲波場、泵浦光場和散射光場相互耦合作用的結(jié)果。三個波之間滿足能量和動量守恒受激Brillouin散射與受激Raman散射一樣具有明顯的方向性和閾值性。由于聲子的傳輸方向是任意的，因此在各個方向都存在散射光。但只有與同方向或反方向的散射光，才經(jīng)歷最長的散射路程，因而是最強(qiáng)的散射過程。其它方向上的散射可以忽略不計，這也就是受激Brillouin散射的方向性。3、受激布里淵散射的物理過程根據(jù)布里淵散射斯托克斯光動量匹配關(guān)系，確定布里淵頻移。聲波波矢與間的關(guān)系為，是介質(zhì)中的聲速。因為聲速比光速要小幾個數(shù)量級，可認(rèn)為，和相等。31非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射當(dāng)時，，。表明實際上前向的受激布里淵散射不會發(fā)生。當(dāng)時，取最大值，，后向布里淵散射有最大頻移。測出后向布里淵散射頻移，可計算聲速。四、受激布里淵散射經(jīng)典理論描述1、介質(zhì)極化以及聲波場的產(chǎn)生光電場引起介質(zhì)的電致伸縮效應(yīng)用電致伸縮系數(shù)描述光場通過介質(zhì)密度變化引起介質(zhì)介電系數(shù)變化，電場的能量密度也發(fā)生變化。32非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射場能密度的變化等于靜電壓強(qiáng)壓縮材料單位體積所作的功，靜電致伸縮壓力負(fù)號表示在高光電場區(qū)域壓強(qiáng)減小，該處的介質(zhì)得到壓縮。定義壓縮率C（單位壓力下的密度變化率）密度變化為由此導(dǎo)致的介電常數(shù)的變化為介電常數(shù)的變化即等于極化率的變化33非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射因此由電場導(dǎo)致電致伸縮引起的三階非線性極化強(qiáng)度極化強(qiáng)度與介電常數(shù)的關(guān)系介質(zhì)密度的變化導(dǎo)致一個聲波場的建立介質(zhì)的密度變化滿足如下聲波方程其中為聲波的阻尼因子，為驅(qū)動力，是聲速。單位體積內(nèi)的驅(qū)動力為34非線性光學(xué)06受激拉曼散射與受激布里淵散射介質(zhì)內(nèi)的光場為得到驅(qū)動力的散度為將上式代入到聲波方程，且