晶格振動(dòng)譜的實(shí)驗(yàn)測定方法

晶格振動(dòng)是影響固體很多性質(zhì)的重要因素，而且只要T≠0K，原子的熱運(yùn)動(dòng)就是理解固體性質(zhì)時(shí)不可忽視的因素。所以從實(shí)驗(yàn)上觀測晶格振動(dòng)的規(guī)律是固體微觀結(jié)構(gòu)研究的重要內(nèi)容。1.晶格振動(dòng)色散關(guān)系ω=ωj(q)2.態(tài)密度：g(ω)=f(ω)測定的原理：通過輻射波和晶格振動(dòng)的相互作用來完成。晶格振動(dòng)規(guī)律主要通過晶格振動(dòng)譜反映：實(shí)驗(yàn)測定晶格振動(dòng)譜的意義研究聲子譜（振動(dòng)譜）的實(shí)驗(yàn)方法電磁波(B)其中最重要、最普遍的方法是：Far-Infraredand(FIR)InfraredSpectroscopeRamanSpectroscopeBrilouinSpectroscopeDiffuseX-RayScattering(IR) (R)遠(yuǎn)紅外和紅外光譜喇曼光譜布里淵散射譜X射線漫散射InelasticneutronScatteringUltrasonicmethods

(INS)(US)非彈性中子散射超聲技術(shù)InelasticelectrontunnellingSpectroscope（IETS)

非彈性電子隧道譜三維晶格的振動(dòng)：3n個(gè)線性齊次方程3n個(gè)的實(shí)根聲學(xué)支格波(2)(3n-3)支光學(xué)支格波(1)其中有3個(gè)當(dāng)波矢q0時(shí),晶格振動(dòng)的橫波和縱波縱波：原子振動(dòng)方向與波傳播方向一樣橫波：原子振動(dòng)方向與波傳播方向垂直兩支橫波(TA)一支縱波(LA)橫波（TO）縱波（LO）transverseacousticwavelongitudinalopticalwave光學(xué)縱波聲學(xué)縱波光學(xué)橫波聲學(xué)縱波光學(xué)波：相鄰原子振動(dòng)方向相反，即質(zhì)心不變，原子相對(duì)運(yùn)動(dòng)

聲學(xué)波：相鄰原子振動(dòng)方向相同，即質(zhì)心運(yùn)動(dòng)

一維單原子鏈：一支聲學(xué)縱波一維雙原子鏈：一支聲學(xué)縱波，一支光學(xué)縱波三維簡單晶格：兩支聲學(xué)橫波，一支聲學(xué)縱波三維復(fù)式格子：兩支聲學(xué)橫波，一支聲學(xué)縱波，3(n-1)支光學(xué)波（包括橫波和縱波）不同種類晶格振動(dòng)金剛石的振動(dòng)譜cc晶體中格波的支數(shù)=原胞內(nèi)原子的自由度數(shù)mnPb和Cu的振動(dòng)譜光波與晶格作用的現(xiàn)象

固體的紅外波段吸收固體吸收光譜的主要特征基本吸收區(qū)：價(jià)帶（電子）導(dǎo)帶，伴隨光電導(dǎo)，a-105~106cm-1激子吸收峰：激子態(tài)自由載流子吸收：導(dǎo)帶（價(jià)帶）中的電子（空穴）聲子吸收帶：光與晶格振動(dòng)模式間的作用,a雜質(zhì)吸收自旋波量子吸收和回旋共振吸收離子晶體：105cm-1非極性晶體：101-102cm-1光折變效應(yīng)光折變效應(yīng)(photorefractiveeffect)是光致折射率改變效應(yīng)(light-inducedrefractiveindexchangeeffect)

的簡稱。它是電光材料在光輻照下由光強(qiáng)的空間分布引起材料折射率相應(yīng)變化的一種非線性光學(xué)現(xiàn)象。光折變效應(yīng)首先是由貝爾實(shí)驗(yàn)室的Ashkin等人于

1965年發(fā)現(xiàn)的。他們用LiNbO3

和LiTaO3

晶體進(jìn)行倍頻實(shí)驗(yàn)時(shí)意外地發(fā)現(xiàn)，由于光輻照區(qū)折射率的變化破壞了產(chǎn)生倍頻的相位匹配條件，從而降低了倍頻轉(zhuǎn)換效率。光折變效應(yīng)的物理機(jī)制光折變效應(yīng)是發(fā)生在電光材料中的一種電光現(xiàn)象。光折變過程及物理機(jī)制可以概括為以下五個(gè)步驟：電光晶體內(nèi)的雜質(zhì)、缺陷和空位作為電荷的施主或受主。在不均勻輻照下，施主雜質(zhì)被電離產(chǎn)生光激發(fā)載流子。光折變效應(yīng)的物理機(jī)制光激發(fā)載流子（在導(dǎo)帶中的電子或價(jià)帶中的空穴）通過濃度擴(kuò)散或在外加電場或光生伏打效應(yīng)作用下的漂移而運(yùn)動(dòng)。遷移的載流子又可以被陷阱中心俘獲，它們經(jīng)過激發(fā)、遷移、俘獲、再激發(fā)……直至到達(dá)暗區(qū)被處于深能級(jí)的陷阱重新俘獲。形成了正、負(fù)電荷的空間分離，這種空間電荷的分離與光強(qiáng)的空間分布相對(duì)應(yīng)。這些光致分離的空間電荷在晶體內(nèi)建立了空間電荷場。光折變效應(yīng)的物理機(jī)制空間電荷場又通過電光效應(yīng)在晶體內(nèi)形成了與光強(qiáng)的空間分布相對(duì)應(yīng)的折射率變化。如果晶體不存在對(duì)稱中心，則空間電荷場通過線性電光效應(yīng)（泡克耳斯效應(yīng)）引起折射率變化；如果晶體存在對(duì)稱中心，則空間電荷場會(huì)通過平方電光效應(yīng)（克爾效應(yīng)）引起折射率的變化。光折變效應(yīng)的物理機(jī)制光子—聲子碰撞碰撞過程中，能量守恒，準(zhǔn)動(dòng)量守恒格波與光波的相互作用模型入射光子的頻率和波矢入射光子受到聲子散射，變成散射光子，與此同時(shí)在晶格中產(chǎn)生，或者吸收一個(gè)聲子散射光子的頻率和波矢格波與光子相互作用的規(guī)律固定入射光的頻率和入射方向，測量不同方向的散射光的頻率，可以得到聲子的振動(dòng)譜

晶格振動(dòng)頻譜的測定方法能量守恒：動(dòng)量守恒：“+”

號(hào)對(duì)應(yīng)吸收一個(gè)聲子，“-”號(hào)對(duì)應(yīng)放出一個(gè)聲子光子與長聲學(xué)波聲子相互作用--光子的布里淵散射

長聲學(xué)波聲子光子的頻率光子被長聲學(xué)波聲子散射，入射光子與散射光子的波矢大小近似相等布里淵散射長聲學(xué)波聲子波矢的模：聲子振動(dòng)譜散射光和入射光的頻率位移長聲學(xué)波聲子波矢的方向：光子與光學(xué)波聲子的相互作用——光子的喇曼散射

光子的喇曼散射只限于光子與長光學(xué)波聲子的相互作用可見光或紅外光波長較長，光子與光波聲子發(fā)生相互作用，要求聲子的波矢q必須很小散射光和入射光的頻率位移喇曼散射彈性與非彈性散射

布里淵散射與喇曼散射幾種散射的性質(zhì)散射類型頻率波矢強(qiáng)度偏振瑞利散射S=IKS=KII4改變喇曼散射(S)S=I-qKS=KI-q

IS3

改變喇曼散射(AS)AS=I+qKAS=KI+q

IAS3改變布里淵散射同上同上同上同上固體光散射①

在晶體結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)研究中，我們已經(jīng)討論了X射線衍射花樣和結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，關(guān)注的是入射波被晶體散射后方向的變化，實(shí)際上X射線是在同振動(dòng)著的晶格發(fā)生作用，因此除了衍射現(xiàn)象外，電磁波還會(huì)和晶格發(fā)生能量的交換，入射波吸收或者發(fā)射一個(gè)聲子而發(fā)生能量和波矢的變化，這就是X射線的非彈性散射。 k=k0+qΩ=Ω0±ω(q)為區(qū)分清楚，這里電磁波頻率和波矢用Ω,k表示，聲子用ω,q表示。電磁波散射前后頻率和波矢變化的測量可以給出某一支聲子的色散關(guān)系：ωj=f(q)非彈性X-射線散射X-射線被聲子散射的示意圖Ω?ω(q)Ω0Ω+ω(q)振動(dòng)著的晶格起著一組間距等于λ的平面的作用，吸收q聲子和發(fā)射q聲子導(dǎo)致相同的動(dòng)量守恒。兩個(gè)過程在檢測器內(nèi)可以同時(shí)觀察到，不過他們的頻率不同。

X-射線頻率的頻移等于所含聲子的頻率。正漂移相當(dāng)于聲子的吸收，負(fù)漂移是聲子的發(fā)射。X射線漫散射測出的Al晶體的色散曲線需要說明的幾點(diǎn)：

1.角度θ通常不滿足Bragg條件，因此監(jiān)測器中測不到入射頻率ω0，只檢測到漂移后的頻率，如前面圖所示。違背2.用X射線測量晶格振動(dòng)的主要困難在于頻率漂移難以確定，不過X光源普遍，且入射光光源強(qiáng)度大，特別是同步輻射光源的建立為晶格振動(dòng)的研究帶來很多方便。Bragg條件的X射線散射類型稱為漫散射。光與TO聲子以及LO聲子相互作用示意圖中子散射中子源單色器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器樣品分析器探測器2中子譜儀結(jié)構(gòu)示意圖反應(yīng)堆中產(chǎn)生的慢中子流布拉格反射產(chǎn)生單色的動(dòng)量為P的中子布拉格反射產(chǎn)生單色的動(dòng)量為P’的中子

只與原子核相互作用探測要求較高中子散射的特點(diǎn)入射晶體時(shí)中子的動(dòng)量和能量出射晶體后中子的動(dòng)量和能量

中子散射的規(guī)律能量守恒動(dòng)量守恒倒格子矢量聲子間的相互作用遵循能量守恒和準(zhǔn)動(dòng)量守恒碰撞前后系統(tǒng)準(zhǔn)動(dòng)量不變，對(duì)熱流無影響。---正常過程(N過程)(1)正常過程與倒逆過程---反常過程(U過程)(2)碰撞后，聲子準(zhǔn)動(dòng)量和熱流反向

正常散射過程的結(jié)論（1）測得各個(gè)方位上入射中子和散射中子的能量差（2）確定聲子的頻率

根據(jù)入射中子和散射中子方向的幾何關(guān)系確定聲子的波矢（3）得到聲子的振動(dòng)譜晶格振動(dòng)譜的測定對(duì)于中子非彈性散射實(shí)驗(yàn)，入射中子的動(dòng)量（包括方向）和能量是已知的，散射中子的動(dòng)量和能量也是可以