核材料輻照效應(yīng)

1、核材料輻照效應(yīng)主講：黃群英FDS 團隊中國科學技術(shù)大學 核科學技術(shù)學院 中國科學院 等離子體物理研究所 E-mail: 第四章裂變堆結(jié)構(gòu)與材料堆芯 堆內(nèi)構(gòu)件 控制棒 反射層 壓力容器壓水堆結(jié)構(gòu)圖裂變堆原理圖聚變堆結(jié)構(gòu)與材料嚴酷 服役環(huán)境 核 燃 料 結(jié) 構(gòu) 材 料 堆 內(nèi) 構(gòu) 件 材 料 壓 力 容 器 材 料 回 路 材 料 蒸 汽 發(fā) 生 器 材 料 控 制 材 料 與 冷 卻 劑 材 料 慢 化 材 料 和 反 射 材 料 屏 蔽 材 料 與 安 全 殼 材 料核材料性能要求 常 規(guī) 性 能 物理性能 力學性能 化學性能 工藝性能 經(jīng)濟性能 核 性 能中子吸收與慢化性能 中子活化性能 輻

2、 照 性 能輻照效應(yīng)中子等輻射粒子會撞擊材料原子產(chǎn)生缺陷，其核反應(yīng)會產(chǎn) 生嬗變元素，這些晶格缺陷和嬗變元素所引起的材料宏觀 性能變化稱之為輻照效應(yīng)，其性能下降，稱為輻照損傷。 電離（過渡效應(yīng)）電離效應(yīng)對金屬性能影響不大 嬗變（永久效應(yīng)）材料被撞原子發(fā)生核反應(yīng)。 離位（可逆效應(yīng)）原子將脫離點陣節(jié)點而留下空位，離位原子而不能跳回原位時， 停留在品格間隙之中形成間隙原子。間隙原子和留下的空位合稱 為Frenkel對缺陷，這種損傷類型成為離位。原子堆積圖晶胞晶格晶體材料結(jié)構(gòu)晶體材料的輻照損傷單晶在輻照下的缺陷形成過程（MD模擬）第一節(jié) 輻照原理 第二節(jié)材料輻照損傷內(nèi) 容1 碰撞與離位 碰撞與能量傳遞

3、離位閾能和入射粒子閾能2 級聯(lián)與損傷函數(shù)3 離位損傷劑量 離位原子數(shù) 計算機模擬4 微觀結(jié)構(gòu) 離位峰與熱峰 溝道效應(yīng)和聚焦碰撞 Seeger對離位峰的修正第一節(jié) 輻照原理碰撞與能量傳遞先不考慮晶體效應(yīng)和原子間的作用勢，僅從經(jīng) 典力學計算。設(shè)質(zhì)量為M1和能量為E0的中子 與質(zhì)量為M2的靶原子發(fā)生碰撞。 正碰根據(jù)彈性碰撞中能量和動量的守恒方程，可 求出中子傳給靶原子的最大能量（二體迎頭 正碰撞時） 為（：中子能量損失系數(shù)） 隨機碰撞 將直角坐標換成質(zhì)心系(二體質(zhì)心同速運動)坐標參數(shù)后，代入能量、動量守 恒方程，即可解出隨機碰撞時的能量傳遞為（：質(zhì)心散射角）靶核質(zhì)量M2愈小，愈大，即傳遞給靶原子的能

4、量就越多； 靶核質(zhì)量M2愈大，愈小，即傳遞給靶原子的能量就愈少。離位閾能和入射粒子閾能 離位閾能（Ed） 離位閾能是被撞原子離開其平衡位置所需的最低臨界能量。 除貴金屬外，常用金屬的離位閾能約為25eV 。如果T Ed ，則被撞原子有可能克服周圍原子的阻礙作用，離開自己所處的 點陣平衡位，留下一個空位，并有可能在離空位一定距離(與晶 體方向有關(guān))的原子間隙處停留下來，成為間隙原子，并與原空 位共同形成Frenkel對缺陷。 入射粒子閾能入射粒子閾能指使晶格原子離位的入射粒子所具有的最低能量。級聯(lián)與損傷函數(shù)級聯(lián)碰撞 (Cascade Process) 最初被撞離位原子(PKA)的能量遠大于離位閾

5、能，可連續(xù)地和點陣中其他原 子發(fā)生碰撞，構(gòu)成二次、三次以至更多次生離位原子，稱為級聯(lián)碰撞。 損傷函數(shù)(E)一個PKA 最終撞出的離位原子數(shù)目(Frenkel對缺陷數(shù))，稱為損傷函數(shù)。 金興-皮斯(Kinchin-Pease, K-P)模型 應(yīng)用最廣的模型，從撞出能量與撞出概率的關(guān)系中建立的。K-P模型有如下許多簡化假定：(1) 所有串級碰撞都是同類原子剛性球的二體碰撞；(2) 只計兩原子間的作用勢，不考慮晶格影響；(3) PKA撞出晶格原子的離位概率Pd(T)與被擊原子接受的能量T的關(guān)系用單值 閾能的階躍函數(shù)表示；(4) PKA能量大于電子激發(fā)能量Ec(Ei)時，主要產(chǎn)生非彈性碰撞的電子激發(fā)；

6、PKA能量小于電子激發(fā)能量Ec(Ei)時，主要產(chǎn)生彈性碰撞的離位效應(yīng)。金興-皮斯模型的損傷函數(shù)結(jié)果將PKA的能量E分區(qū)域來解此積分式，可得如下?lián)p傷函數(shù)結(jié)果v ( E ) = 0v ( E ) = 1v ( E ) = E 2Edv ( E ) = Ei2Ed 0 E Ed E 2Ed2Ed E EiEd幾種材料在中子輻照下的值（對不同能量的PKA所求出的(E)的平均值)離位損傷劑量（Dose）離位原子數(shù)（Nd）、原子位移概率（Displacement Per Atom, DPA） 單位體積材料被中子輻照后產(chǎn)生的離位原子總數(shù)為Nd= t n0 d DPA = Nd / n0中子通量密度 輻照時間

7、 材料單位體積原子數(shù)靶核散射截面 損傷函數(shù) 離位損傷的計算機模擬模擬和定量計算材料中的級聯(lián)碰撞和離位原子在材料中的分布形態(tài)。右圖為約500個原子的銅單晶點 陣原子的受撞模擬：圖a：級聯(lián)碰撞過程 圖b：缺陷（離位原子和空位）的分布注意，本章中離位損傷的計算均未考慮缺陷的回復(fù)（如間隙原子與鄰近空位的復(fù)合）離位峰和熱峰 離位峰Brinkman提出描繪級聯(lián)碰撞結(jié)束時的Frenkel缺 陷分布模型：PKA的高密度碰撞會驅(qū)使沿途碰撞 鏈上的原子向外運動，因此在級聯(lián)碰撞區(qū)域中心 附近的缺陷主要是空位，而間隙原子則分布在中 心空位區(qū)的周邊外圍。這種空位和間隙原子相互 分離的現(xiàn)象稱為離位峰。 熱峰熱峰與離位峰相

8、伴而生，即局部微區(qū)溫度急升驟 降的現(xiàn)象：在間隙原子密集處就會使該區(qū)能量偏 高，導致該微區(qū)的溫度驟然升到很高溫度、甚至 達到熔點，但因它的體積很小，很快又被周圍未 受擾動的原子冷卻下來，從而形成熱峰。因間隙原子分布的隨機性。相應(yīng)而生的熱峰溫度 高低也不同，其特點是：熱峰溫度越高，存在的 時間和熱峰區(qū)域就越短和越小熱峰周圍的溫度變化Brinkman離位峰溝道效應(yīng)與聚焦碰撞 溝道效應(yīng)離位原子沿材料中點陣密排晶向圍成的間隙腔入 射時，碰撞距離比較長的現(xiàn)象。溝道效應(yīng)易出現(xiàn)在級聯(lián)碰撞的高能階段。 特點是不產(chǎn)生大量點缺陷。 聚焦碰撞指級聯(lián)碰撞時每級離位原子的散射角逐級減小，并按某一晶向以準直線方式傳遞能量和

9、輸 送原子的碰撞過程。聚焦碰撞易發(fā)生在級聯(lián)碰撞的低能階段。（1）能量損失大，缺陷生成少。（2）PKA能量沿聚焦軸可傳輸?shù)捷^遠的地方， 并使空位和間隙原子相隔較遠，二者復(fù)合 消失概率最小（3）在密排原子列上產(chǎn)生動力擠塞子。面心立方晶體中的溝道聚焦碰撞序列Seeger對離位峰的修正Seeger離位峰Seeger結(jié)合晶體中的溝道與聚焦效應(yīng)，對 Binkman的離位蜂模型作了修正。Seeger離位蜂明顯不同于Binkman離位蜂（1）聚焦碰撞序列和的動力擠塞子 。（2）間隙原子環(huán)的分布與Binkman離位蜂情況 相同，也是在外層，但遠離內(nèi)層空位芯環(huán)（動力擠塞子能遠距離傳送原子）。（3）串級碰撞的終端出

10、現(xiàn)了部分原子被運走的 原子稀疏區(qū)，稱此為貧原子區(qū)。（聚焦置換碰撞不能傳送空位只能輸送 間隙原子）Seeger離位峰空位 間隙原子中子路徑 -PKA路徑1 點缺陷的演化2 輻照缺陷及回復(fù)3 輻照產(chǎn)生氦泡4 輻照損傷第二節(jié) 材料輻照損傷輻照點缺陷的演化輻照產(chǎn)生的點缺陷，與淬火和塑性變形等其他方式產(chǎn)生的點缺陷在本質(zhì)上是 相同的，都是熱力學的非平衡態(tài)。 點缺陷的擴散、聚集和湮沒輻照產(chǎn)生點缺陷過程非常短（10-11s），大量空位和等量的間隙原子，因此 晶體內(nèi)能突然升高，點陣混亂度也迅速增加。為趨向平衡，過飽和點缺陷 將通過擴散遷移，聚集成穩(wěn)定的缺陷團或流入閭間而消失。 位錯對點缺陷的擇優(yōu)吸收位錯通過應(yīng)力

11、場與點缺陷的應(yīng)力場交互作用，吸引點缺陷向位錯聚集，位錯 對間隙原子的引力較強，或稱之為俘獲半徑大。因此空位濃度比間隙原子高，過?？瘴痪奂纬扇S空洞，引起體積腫脹。 過剩點缺陷的演化過?？瘴怀呻p空位。 過剩間隙原子成啞鈴型間隙原子。體心立方晶體中的啞鈴型間隙原子輻照缺陷高壓電鏡輻照下的位錯環(huán)（中國低活化馬氏體CLAM鋼）0.1 dpa輻照產(chǎn)生的貧原子區(qū)、微空洞、層錯四面體和位錯環(huán)等稱為輻照缺陷。它們 是過飽和輻照點缺陷的聚集演化產(chǎn)物，本質(zhì)上也是晶體缺陷。位錯環(huán)（Dislocation Loop）過飽和點缺陷，通過聚集、崩塌產(chǎn)生層錯，然后位錯反應(yīng)使層錯消失，演 化成全位錯環(huán)。0.6 dpa輻照缺

12、陷高壓電鏡輻照下（014dpa）的空洞（中國低活化馬氏體CLAM鋼）0dpa1.4dpa3.5dpa10dpa11.5dpa12.5dpa空洞（Void）輻照產(chǎn)生過飽和的空位沿三維方向聚集在一起形成的聚合體成為空洞。14dpa輻照缺陷的回復(fù)輻照缺陷在本質(zhì)上也是晶體缺陷，可以通過高溫退火等熱處理來消除，從而 使材料的性能得到恢復(fù)。回復(fù)過程有五個階段（退火溫度不同） 一間隙模型在輻照損傷研究領(lǐng)域，但“一間隙模型”已經(jīng)得到了絕大多數(shù)研究者的承認。第I階段：填隙原子遷移與空位結(jié)合， 點缺陷的湮沒引起缺陷濃度的迅速減少。第II階段：殘留的填隙原子相互聚集， 形成填隙原子團。第III階段：空位開始遷移并與

13、填隙原 子團結(jié)和，從而使填隙原子團消失。第IV階段：空位相互聚集形成空位團。 第V階段：空位團分解成單個空位，分解出來的空位繼續(xù)和填隙原子團結(jié)結(jié) 和，使晶體中缺陷數(shù)量繼續(xù)減少。面心立方金屬經(jīng)過(1)電子輻照 (2)中子輻照(3)范性形變(4)淬火之后電阻率 和臨界切應(yīng)力0的恢復(fù)曲線示意圖歐洲低活化鋼Optimax-A在輻照后位錯環(huán)的退火回復(fù)（600/2小時）abcd退火 前50nm退 火后位錯環(huán)的回復(fù)50nmfheg4.6dpa/280appm He6.3dpa/430appm He8.96dpa/720appm He 10.5dpa/910appm He氦泡（Helium Bubble）輻照

14、嬗變反應(yīng)產(chǎn)生的氦在晶體材料中溶解度極小，容易在晶界、位錯處析 出，形成氦泡。高壓電鏡 和氦雙束 輻照下的 氦泡（歐 洲低活化 馬氏體鋼 EUROFER）4.6dpa/280appm He6.3dpa/430appm He8.96dpa/720appm He 10.5dpa/910appm Hefh退 火 后20nmeg氦泡的退火長大歐洲低活化鋼Optimax-A在輻照后氦泡的退火長大（600/2小時）abcd退 火 前20nm輻照損傷輻照腫脹（Swelling）輻照產(chǎn)生空位濃度達到一定過飽和之后，聚集在一起，形成三維晶 體缺陷空洞，宏觀上出現(xiàn)材料密度降低，體積膨脹。HT9 no swellin

15、gStainless steel - swelling輻照損傷輻照硬化（Irradiation Induced Hardening）輻照產(chǎn)生的缺陷團會阻礙位錯的運動形成硬化，性能上表現(xiàn)為輻 照后強度升高，尤其是屈服強度增加更快。輻照損傷輻照脆化（Irradiation Induced Embrittlement）隨著溫度下降，材料會在某一特定溫度附近發(fā)生由韌性斷裂向脆 性斷裂的突然變化，這個轉(zhuǎn)變溫度通常稱為韌脆轉(zhuǎn)變溫度 DBTT，輻照后將向高溫方向移動。 氦效應(yīng) - 氦脆中子輻照的嬗變反應(yīng)會產(chǎn)生氦，氦在晶體材料中的溶解度極小，很 容易在晶界、位錯出析出，形成氦泡，因此會引起材料的DBTT上 升等脆性現(xiàn)象，稱為氦脆。RAFM鋼在JMTR堆內(nèi)輻照后的沖擊吸收功曲線輻照損傷 氦效應(yīng) - 氦硬化氦泡對位錯的釘扎作用增加了位錯移動的阻力，使得材料的強度上 升而產(chǎn)生氦硬化。(dpa)1/2Optimax-A和F82H鋼在SINQ輻照后退火后的氦硬化（實線）01234050100150200F82H Optimax-Aas-irradiated600 C - annealedOHV(kg/mm2)0.05輻照損傷中國低活化馬氏體CLAM鋼的輻照損傷中子輻照損傷劑量：0.02 dpa；輻照溫度：250；Temperature(C)CLAM(HEAT 0603A)