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文檔簡(jiǎn)介

1、珠江三角洲表層土壤多環(huán)芳烴的含量和分布特征余莉莉,鄒世春*基金項(xiàng)目:中山大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院第五屆創(chuàng)新化學(xué)實(shí)驗(yàn)與研究基金項(xiàng)目(批準(zhǔn)號(hào):25)資助第一作者 余莉莉(1982年出生),女,中山大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院化工專(zhuān)業(yè)2001級(jí)指導(dǎo)老師 鄒世春,中山大學(xué)化學(xué)院,副教授, Email:ceszsc 張 干,中科院廣州地球化學(xué)研究所,研究員,張干(中山大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,廣州 510275; 中科院廣州地化所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣州 510640)摘要 本文對(duì)珠江三角洲76個(gè)土壤樣品中多環(huán)芳烴進(jìn)行了深入研究,分析其含量、分布特征及其影響因素,并結(jié)合采樣點(diǎn)的情況對(duì)其進(jìn)行源解析.結(jié)果表明:16種多環(huán)

2、芳烴優(yōu)控物的總濃度范圍為31.5-710.6 mgkg-1 (平均198.7 mgkg-1),與國(guó)內(nèi)外其它城市相比較,整體屬于輕度污染水平.按城市分布情況來(lái)看,經(jīng)濟(jì)工業(yè)中心和PAHs的大氣沉降中心城市含量相對(duì)較高.而按功能區(qū)表現(xiàn)為中心近郊遠(yuǎn)郊的趨勢(shì),中心區(qū)是遠(yuǎn)郊區(qū)的3-10倍;土壤總有機(jī)碳 (TOC)和多環(huán)芳烴總量PAHs有很好的正相關(guān)性, 表明土壤的理化性質(zhì)也影響PAHs總量.比值法和因子分析法結(jié)果顯示PAHs污染主要來(lái)源于汽車(chē)尾氣和工業(yè)燃油.關(guān)鍵詞 珠江三角洲;土壤;多環(huán)芳烴(PAHs);有機(jī)碳含量(TOC) 1 前言1.1選題意義土壤中持久性有機(jī)污染物的濃度是環(huán)境評(píng)價(jià)的重要指標(biāo),同重金屬

3、等土壤污染物相比,有機(jī)污染物種類(lèi)繁多 (包括多氯聯(lián)苯、多溴聯(lián)苯、多環(huán)芳烴、有機(jī)氯農(nóng)藥、二惡英等),它們?nèi)菀着c土壤有機(jī)質(zhì)結(jié)合成螯合物而難于降解,能通過(guò)和地表?yè)]發(fā)、徑流和生物作用進(jìn)入生態(tài)系統(tǒng),產(chǎn)生潛在威脅1.多環(huán)芳烴(PAHs)是環(huán)境中廣泛存在的一類(lèi)有機(jī)污染物,來(lái)源于自然產(chǎn)生和人為排放.對(duì)一般土壤而言,90%以上的PAHs來(lái)于大氣沉降2.珠江三角洲位于廣東省南部(圖I),面積4.16萬(wàn)平方公里,人口2500萬(wàn),年平均溫度22,降雨量1690mm,屬亞熱帶氣候區(qū).改革開(kāi)放以來(lái)大規(guī)模工業(yè)化和城市化過(guò)程帶來(lái)經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展的同時(shí)也使其成為經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)污染相對(duì)嚴(yán)重的地區(qū)之一.本文對(duì)表層土壤樣品中PAHs進(jìn)行了較

4、全面的研究,提供了珠三角地區(qū)土壤中多環(huán)芳烴污染物的含量數(shù)據(jù)、污染水平和分布特征,討論珠三角土壤中PAHs濃度的影響因素及來(lái)源, 以反映經(jīng)濟(jì)發(fā)展對(duì)環(huán)境所施加的壓力,為該地區(qū)土壤中PAHs污染情況作出系統(tǒng)評(píng)價(jià).1.2創(chuàng)新之處通過(guò)系統(tǒng)的工作,在國(guó)內(nèi)首次對(duì)珠三角進(jìn)行表層土壤多環(huán)芳烴的含量和分布特征進(jìn)行科學(xué)地測(cè)定與研究,討論P(yáng)AHs在不同功能區(qū)、不同使用類(lèi)型的土壤中的分布情況、組成變化及其影響因素,應(yīng)用比值法結(jié)合因子分析對(duì)土壤中PAHs的來(lái)源進(jìn)行了有效的判定并對(duì)珠三角表層土壤中的PAHs進(jìn)行了初步的污染評(píng)價(jià). 2 研究方法2.1樣品采集 表層土壤樣品采集于2000年7月.樣品采自于珠三角最有代表性的城市

5、(圖I).每個(gè)城市根據(jù)功能區(qū)(重要工業(yè)區(qū)、交通繁忙地帶、近郊區(qū)、遠(yuǎn)郊區(qū))和土壤耕作類(lèi)型(水稻土、旱地耕作土、旱地廢耕土和非耕土)至少采集五個(gè)樣品(表 1),共有76個(gè)樣品.采樣深度為010cm.在每個(gè)采樣點(diǎn)用干凈的不銹鋼勺挖取5個(gè)(相隔1m以上)土壤表層合并成為一個(gè)樣品,裝入帶封口的聚乙烯袋中密封后立即帶回實(shí)驗(yàn)室冷凍(-20)保存.圖I珠江三角洲表層土壤采樣示意圖2.2 樣品處理和分析土壤樣品經(jīng)冷凍干燥后去除植物殘?bào)w,研磨過(guò)80目篩,稱(chēng)取約15樣品,加入PAHs回收率指示物(Naphthalene-d8,Acenaphthene-d10,Phenanthrene-d10,Chrysene-d1

6、2和Perylene-d12)各1000ng,用二氯甲烷索氏抽提48.提取液濃縮并溶劑替換為正己烷1mL,通過(guò)層析柱(內(nèi)徑7cm的玻璃柱,從下到上一次填充6g 3去活化硅膠, 3g 3去活化氧化鋁,1g 無(wú)水硫酸鈉)進(jìn)行凈化,用40mL二氯甲烷/正己烷(V:V=1:1) 混合液淋洗,洗脫液濃縮定容至0.2mL,加入六甲基苯作內(nèi)標(biāo),待分析.氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀 (HP5890IIGC/5972MSD,DM5柱30m0.25mm0.25m(Dikma) 使用程序升溫,80時(shí)保持2min,然后以3/min升至290,保持25min,進(jìn)樣量為1L.通過(guò)內(nèi)標(biāo)法定量,分析方法和檢測(cè)限參閱文獻(xiàn)3.整個(gè)分析過(guò)

7、程中的質(zhì)量控制和質(zhì)量保證(QA/QC)措施見(jiàn)參考文獻(xiàn)4.最終結(jié)果均經(jīng)回收率校正.3 結(jié)果討論3.1 珠三角PAHs的含量 對(duì)76個(gè)采樣點(diǎn)的21種PAHs (包括16種優(yōu)控多環(huán)芳烴)5含量范圍見(jiàn)表I.16種優(yōu)控多環(huán)芳烴的總含量 (PAHs)范圍為31.5710.6 mgkg-1,平均值為198.7 mgkg-1.將珠三角的數(shù)據(jù)和國(guó)內(nèi)外一些國(guó)家地區(qū)68的比較 (表II),發(fā)現(xiàn)珠三角的污染情況和瑞士相近.表I珠三角表層土壤的PAHs含量范圍 (單位mgkg-1)化合物含量范圍平均值化合物含量范圍平均值萘(NAP)2.4143.331.7苯并(a)蒽(BAA)125.06.5苊烯(ACY)026.12

8、 (CHR)1.568.413.7苊(ACE)02.80.7苯并(b)熒蒽(BBF)1.261.314.5芴(FLA)0.4108.522.4苯并(k)熒蒽(BKF)菲(PHE)5.6212.555.2苯并(a)芘(BAP)015.12.7蒽(ANT)010.73.3茚并(1,2,3-cd)芘(INP)032.43.3熒蒽(FLU)0.9119.316.2二苯并(a,h)蒽(DAH)014.11.0芘(PYR)1.457.618.3苯并(ghi)芘(BGP)036.63.5表II不同國(guó)家地區(qū)區(qū)域土壤中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴含量的比較國(guó)家地區(qū)PAHs(mgkg-1)參考文獻(xiàn)中心區(qū)

9、近郊區(qū)遠(yuǎn)郊區(qū)中國(guó)珠江三角洲242.2192119.3本研究北京388.416湯莉莉等,2004西班牙塔拉戈納1002736112M. Nadal等,2004美國(guó)新奧爾良2927731Thomas D等,2004瑞士國(guó)家土壤監(jiān)控網(wǎng)點(diǎn)45116466Howard W等,20043.2 珠三角PAHs的分布特征采樣功能區(qū)的分布情況 根據(jù)城市點(diǎn) (工業(yè)區(qū)、交通要道附近)、近郊點(diǎn)和遠(yuǎn)郊點(diǎn)劃分為不同的功能區(qū),其平均含量為城市點(diǎn)(264 mgkg-1)近郊點(diǎn)(218 mgkg-1)遠(yuǎn)郊點(diǎn)(123 mgkg-1),城市點(diǎn)PAHs的含量是遠(yuǎn)郊區(qū)的310倍,Kevin等人對(duì)英國(guó)威爾士土壤的研究也得出了相似的結(jié)果9

10、.圖II為土壤中PAHs按功能區(qū)分布情況圖.可以看出,在污染源遠(yuǎn)郊樣品中23環(huán)PAHs含量相對(duì)較高,以萘、芴、菲、甲基菲等23環(huán)化合物為主 (平均占總含量的59%);46環(huán)PAHs在中心區(qū)樣品中檢測(cè)到的含量較高.遠(yuǎn)郊樣品中輕組分含量相對(duì)較高的原因可以推測(cè)為:a) 有更多的23環(huán)化合物來(lái)自于污染物含量相對(duì)較高的城市中心或者近郊區(qū)以及 b) 因溫度和高程的影響,已有研究表明PAHs在垂直高度上會(huì)發(fā)生分異作用10,大氣的城郊熱氣學(xué)環(huán)流導(dǎo)致低環(huán)PAHs向郊區(qū)轉(zhuǎn)移,而相對(duì)較多的顆粒相PAHs通過(guò)近地面轉(zhuǎn)移到城區(qū). 城市的分布情況由圖III可以看出,在珠三角的中心城市(廣州、佛山、東莞、深圳、中山)土壤P

11、AHs的含量最高.這些城市是珠三角的經(jīng)濟(jì)中心,人們經(jīng)濟(jì)活動(dòng)的影響不可避免地加劇了PAHs的排放.通過(guò)對(duì)珠三角大氣沉降的研究11發(fā)現(xiàn),廣州、佛山的南海、順德也恰好是沉降中心地區(qū),其平均沉降通量大于500 ng/(m2d),大氣沉降是土壤PAHs主要來(lái)源之一12.圖II珠三角土壤中單種PAH按采樣功能區(qū)分布情況 圖IIIPAHs在珠三角代表城市的分布情況3.3影響PAHs含量和分布的因素采樣功能區(qū)的影響城市土壤PAHs含量與組成同采樣點(diǎn)的位置有很大關(guān)系.工業(yè)城鎮(zhèn)中心區(qū)能源消耗大,公路交錯(cuò)車(chē)流量大餐飲業(yè)發(fā)達(dá)、人口最為密集, PAHs含量最高;污染最輕的區(qū)域位于遠(yuǎn)離工業(yè)區(qū)和城市中心的遠(yuǎn)郊區(qū),遠(yuǎn)郊區(qū)不可

12、避免受到城市污染排放的影響. 土壤性質(zhì)的影響(1) 土壤的有機(jī)碳 (TOC)含量土壤的TOC含量是影響PAHs含量的主要因素.一般地,土壤有機(jī)質(zhì)含量(TOC)越高,土壤中的PAHs的含量也越高.土壤有機(jī)質(zhì)是公認(rèn)的PAHs的最重要的吸附劑,Jones9和Wilcke等人13研究都顯示了土壤TOC含量與PAHs組分濃度間的顯著相關(guān)性.對(duì)本實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)PAHs和TOC作線(xiàn)性回歸(圖IV),發(fā)現(xiàn)近郊區(qū)和遠(yuǎn)郊區(qū)采樣點(diǎn)14,此外,森林過(guò)濾作用也阻擋了部分PAHs對(duì)土壤的沉降作用. 圖IV TOC與PAHs總量的相互關(guān)系 圖V采樣點(diǎn)菲/蒽和熒蒽/芘異構(gòu)體比值圖3.4珠三角PAHs的源解析本文在分析了大量樣品的基

13、礎(chǔ)上,結(jié)合定量與定性分析方法,對(duì)珠三角表層土壤中PAHs的污染特征、來(lái)源及貢獻(xiàn)率進(jìn)行了研究. 定性分析 高、低環(huán)含量比較是指示PAHs來(lái)源的一個(gè)重要指標(biāo),有研究15指出,當(dāng)?shù)铜h(huán)PAHs的含量比高環(huán)PAHs的含量高時(shí),表明污染來(lái)源主要是油污染.本實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示珠三角地區(qū)PAHs主要來(lái)自燃油污染.1620.應(yīng)用菲/蒽和熒蒽/芘坐標(biāo)軸來(lái)指示PAHs的來(lái)源(圖V), 74%的樣品是石油源,其余24%是石油源和燃燒源的綜合成因.再結(jié)合采樣點(diǎn)的情況可以推斷污染主要來(lái)自化石燃料的不完全燃燒,包括工業(yè)燃煤、生活供暖和交通污染(主要是尾氣排放).總體上工業(yè)中心區(qū)污染物含量較高,具有礦物油的特征,但煤和汽油不完全燃

14、燒產(chǎn)物的貢獻(xiàn)也較大;部分遠(yuǎn)郊經(jīng)濟(jì)不發(fā)達(dá)地區(qū)蒽烯相對(duì)含量較高,反映木柴燃燒產(chǎn)物污染貢獻(xiàn)較大.中心城區(qū)部分采樣點(diǎn)來(lái)源于礦物油泄漏、污水灌溉和生活廢水排放等的礦物油污染比例較大. 定量分析(因子分析PCA)為了探討珠江三角洲土壤PAHs含量分布的控制因素與規(guī)律,我們對(duì)76個(gè)樣本的PAHs組成以及有機(jī)碳進(jìn)行了主成分分析,分析中去除了揮發(fā)性較強(qiáng)的萘以及含量很低的苊.PCA分析共獲得3個(gè)因子,分別解釋了56.8、11.1和9.0%的變量.因子1主要由高環(huán)數(shù)PAHs組成,主要存在于由燃料不完全燃燒所產(chǎn)生的顆粒物中.由此推測(cè),F1因子可能主要反映顆粒態(tài)PAHs的沉降過(guò)程.土壤有機(jī)碳含量是控制土壤PAHs含量的

15、一個(gè)重要因素,在早期的研究中,Jones等9發(fā)現(xiàn)土壤PAHs含量與有機(jī)碳的相關(guān)性隨著PAHs分子量的增加而增加,高環(huán)PAHs與土壤有機(jī)碳有更好的相關(guān)性.然而,在Wilcke13,21以及Bucheli8等人的研究中,僅發(fā)現(xiàn)低環(huán)數(shù)PAHs與有機(jī)碳有較好的相關(guān)性.本研究中,TOC在因子1中的得分較低,顯然顆粒態(tài)沉降PAHs尚未在土壤有機(jī)質(zhì)中達(dá)到富集平衡.因子3主要包括二氫苊(ACE)、芴(FLO)、菲(PHE)、蒽(ANT因子2系列中的化合物主要是因子1與因子3兩組間的過(guò)渡態(tài)(35環(huán)PAHs),此外有機(jī)碳在該因子上的得分為負(fù)值,顯示該因子跟有機(jī)碳沒(méi)有明顯的正相關(guān),推測(cè)因子2可能跟化合物在氣粒間的分

16、配或與土壤與大氣間的交換作用有關(guān).土壤不僅是環(huán)境中PAHs的“匯”,也可成為大氣PAHs的“源”.其中PAHs的理化性質(zhì)(親脂性,飽和蒸汽壓)以及溫度是影響其在土壤與大氣中進(jìn)行再分配的主因素.對(duì)于氣粒中間態(tài)的PAHs,溫度增加,顆粒態(tài)PAHs將傾向于揮發(fā)進(jìn)入氣相中,反之溫度降低,氣態(tài)PAHs將傾向于以顆粒態(tài)形式賦存.Wilcke等21的研究結(jié)果證實(shí)熱帶地區(qū)土壤的PAHs含量低于溫帶,盡管大氣中的PAHs含量并不低,另外溫帶地區(qū)的土壤更富含高環(huán)PAHs.綜上所述,土壤中的PAHs主要來(lái)自于大氣的沉降作用,其中尤以顆粒態(tài)沉降為主,另外PAHs的氣-粒再分配過(guò)程以及土-氣交換作用也對(duì)土壤PAHs的含

17、量分布有一定的貢獻(xiàn). 4結(jié)論對(duì)珠江三角洲76個(gè)采樣點(diǎn)的檢測(cè)發(fā)現(xiàn)16種優(yōu)控多環(huán)芳烴的含量平均值為182.4 mgkg-1,與國(guó)內(nèi)外其它地區(qū)相比較低.單個(gè)PAHs以低環(huán)化合物含量為主,總含量按功能區(qū)的不同呈現(xiàn)出中心區(qū)近郊區(qū)遠(yuǎn)郊區(qū)的規(guī)律;珠三角土壤的多環(huán)芳烴含量與土壤性質(zhì)尤其是有機(jī)碳含量(TOC)密切相關(guān),農(nóng)業(yè)用土和林地土壤富集有機(jī)物相應(yīng)的PAHs的含量也較大;對(duì)珠三角土壤PAHs的源解析說(shuō)明本區(qū)PAHs主要來(lái)源于燃油污染,包括工業(yè)燃燒、生活供暖、交通污染.對(duì)照荷蘭標(biāo)準(zhǔn)綜合判斷珠三角土壤的PAHs污染較輕,基本能保證土壤的多種用途.致謝衷心感謝化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院第五屆(2004學(xué)年)創(chuàng)新化學(xué)實(shí)驗(yàn)與研

18、究基金的支持!感謝導(dǎo)師鄒世春副教授和廣州地化所的張干研究員在我論文實(shí)驗(yàn)到寫(xiě)作期間的悉心指導(dǎo)! 感謝所有關(guān)心支持和幫助過(guò)我的老師、學(xué)長(zhǎng)和同學(xué),尤其是中國(guó)科學(xué)院廣州地化所的李軍、劉向、劉國(guó)卿等師兄和池繼松師姐.謝謝大家!參考文獻(xiàn)1 高 凡,賈建業(yè),楊木壯.難降解有機(jī)污染物在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化. 熱帶地理, 2004,24(4):337-341.2 SON T E. Polycyclic aromatic hydrocarbons in the terrestrial environment: a reviewJ. J Environ Qual. , 1983, 12(4):427441.3 林崢,麥

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