SiO 2氣凝膠負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物催化分解N 2O的研究

SiO_2氣凝膠負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物催化分解物的最終分解物——氧化亞氮（N2）卻是一種強(qiáng)大的溫室氣體。因此，O2氣凝膠負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物N2O的方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt/SiO2CeO2/SiO2氣凝膠都可以有效地促進(jìn)N2O的分解，在500℃條件下經(jīng)過(guò)1h的反應(yīng)，Pt/SiO2N2O93.5CeO2/SiO2氣凝膠上的轉(zhuǎn)化率僅為59.2％。因此，在選擇催化劑過(guò)程中應(yīng)根據(jù)實(shí)際需要進(jìn)行關(guān)鍵詞：氮氧化物，溫室氣體，SiO2中的主要來(lái)源是燃燒和化學(xué)反應(yīng)。NOx可以通過(guò)光化學(xué)反應(yīng)和大氣沉降被轉(zhuǎn)化成可吸入顆粒物，獲取機(jī)體進(jìn)而導(dǎo)致嚴(yán)重的健康問(wèn)題。N2O多存在于化學(xué)工業(yè)和農(nóng)業(yè)方面。盡管N2O的危害不如NOx那么顯著，但N2O的加劇大氣變暖（溫室效應(yīng)），從而對(duì)地球帶來(lái)負(fù)面影響。因此，有效減少N2O的排放已成為環(huán)保研究的熱點(diǎn)。SiO2氣凝膠，因其良好的物理化學(xué)穩(wěn)定性、大的比表面積和高的孔容可SiO2N2O的Materialsand2氣凝膠是通過(guò)溶膠／凝膠法制備的。普通硅酸四乙酯和正丙醇的混合物（1：1.）酸鹽水溶膠。酸催化下，水合硅酸化反應(yīng)的進(jìn)行，得到凝膠體。烘烤和2氣凝膠。te2211040℃高溫焙燒，制備出高負(fù)載的催化劑。設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)裝置（1所示）N2OAr的混合氣體，產(chǎn)物經(jīng)過(guò)分析術(shù)分析。通過(guò)GC-MS分析樣品中的反應(yīng)產(chǎn)物。ResultsandN2O如圖2所示，當(dāng)SiO2氣凝膠負(fù)載的Pt和CeO2濃度共同作用時(shí)，Pt/SiO2氣凝膠催化劑的催化效果較好。450℃以下，N2O的轉(zhuǎn)化率極低，僅有0.6%的轉(zhuǎn)化率說(shuō)明，在Pt/SiO2氣凝膠催化劑存在的情況下，N2O2%時(shí)，N2O轉(zhuǎn)化率極佳。在500℃條件下，Pt/SiO2氣凝膠上的N2O轉(zhuǎn)化率高達(dá)93.5％，而CeO2/SiO2氣凝膠上的轉(zhuǎn)化率僅為59.2％。故而，在催化劑選擇中，目前最優(yōu)的選擇為Pt/SiO2氣凝膠催化劑。3Pt/SiO2CeO2/SiO2氣凝膠這兩種不同N2OPt/SiO2N2OO2N2、NOH2ONOPt的存在，Pt/SiO2N2OO2的吸附，改變它們之間的鍵合狀態(tài)。從而降低了N2O的化學(xué)活性，將N2ONOPt表面上的化學(xué)物種反應(yīng)產(chǎn)生N2、H2O和CO2。而對(duì)于CeO2/SiO2氣凝膠催化劑，其催化活性比Pt/SiO2氣凝膠催CeO2與氮?dú)鈿怏w反應(yīng)產(chǎn)生超氧陰離子，反應(yīng)放熱。隨后，超O2O1，O1N2ON2、N2O4NO2。O1離子也可以與N2O反應(yīng)，生成NO和NO2。如圖4所示，在Pt/SiO2催化劑反應(yīng)后，其表面觀察到Pt-Y鋁類(lèi)別、Pt-W鋁類(lèi)別、Pt-WOx-Y鋁類(lèi)別這三種物種。其中，Pt-Y鋁種類(lèi)是Pt首SiO2上的物種，Pt-WPt-WOx-Y鋁種類(lèi)是在反應(yīng)過(guò)程中形成的物種。Pt-WOx-Y鋁種類(lèi)是Pt產(chǎn)生的抑制N2O氧化能力的活性種類(lèi)。因此，促進(jìn)Pt-WOx-Y鋁的形成是一種有效的提高Pt/SiO2氣凝膠催化劑催化分解N2O的方法。本文研究了SiO2氣凝膠負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物催化分解N2O的方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt/SiO2氣凝膠和CeO2/SiO2氣凝膠都可以有效地促進(jìn)N2O的分解，在500℃條件下經(jīng)過(guò)1h的反應(yīng)，Pt/SiO2氣凝膠上的N2O93.CeO2/Si259.2％。因此，在選擇催化劑過(guò)程中應(yīng)根據(jù)實(shí)際需要