研究生畢業(yè)論文

1、研 究 生 畢 業(yè) 論 文(申請碩士學(xué)位)論文題目：光學(xué)超晶格的微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及非線性光學(xué)效應(yīng)的研究作 者： 魏 洪 專 業(yè)： 材 料 物 理 與 化 學(xué) 研究方向： 微 結(jié) 構(gòu) 功 能 材 料 指導(dǎo)教師： 朱 永 元 教 授 二 零 零 零 一 年 六 月目 錄摘要Abstract第一章：前言【參考文獻(xiàn)】第二章：準(zhǔn)周期三倍頻超晶格的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證§2、1 歷史回顧§2、2 任意波長三倍頻輸出的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)§2、3 LT準(zhǔn)周期超晶格中480nm藍(lán)光三倍頻輸出§2、4 倍頻譜的分析【參考文獻(xiàn)】第三章：三組元準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格的研究§3、1 投影理論概論

2、§3、2 三組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的傅里葉譜的解析表達(dá)§3、3 具體應(yīng)用五倍頻激光的直接輸出第四章：周期超晶格結(jié)構(gòu)中的五倍頻輸出§4、1 理論解釋§4、2 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證【參考文獻(xiàn)】第五章：結(jié)論致謝攻讀碩士期間已發(fā)表的論文摘 要光學(xué)超晶格是近年來凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域倍受人們關(guān)注的人工微結(jié)構(gòu)材料，具有特殊的光電功能。其非線性光學(xué)效應(yīng)研究主要涉及準(zhǔn)位相匹配條件下的激光變頻效應(yīng)。就其研究方法和研究模式而言，光學(xué)超晶格中的非線性光學(xué)效應(yīng)研究經(jīng)歷了初級研究階段向高級研究階段的飛躍。初級研究階段主要是從現(xiàn)有的材料結(jié)構(gòu)出發(fā)探討和研究其可能的應(yīng)用價值；而研究的高級階段則是從特定應(yīng)

3、用所需要的性質(zhì)出發(fā)來進(jìn)行材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，進(jìn)而去設(shè)計(jì)和制備一些自然界并不存在的新結(jié)構(gòu)和新材料，從而拓寬了研究視野和應(yīng)用范圍。本文從理論和實(shí)驗(yàn)兩個方面研究了在任意波長實(shí)現(xiàn)激光三倍頻的可能性，完成了從研究現(xiàn)有結(jié)構(gòu)到設(shè)計(jì)新結(jié)構(gòu)以滿足所需的飛躍。作為二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的延伸，本文詳細(xì)研究了三組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的傅里葉譜、迭代公式以及它與二組元、周期結(jié)構(gòu)的關(guān)系。主要涉及如下幾方面的內(nèi)容：1、 利用投影理論的方法，系統(tǒng)研究了變角度的二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)。提出了一套結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的新思路，使得通過QPM實(shí)現(xiàn)任意波長的三次諧波輸出成為可能。2、 根據(jù)這套理論，設(shè)計(jì)并制備出了能夠產(chǎn)生480nm藍(lán)光的LT準(zhǔn)周期超晶格。用脈沖激光作為

4、光源，獲得了效率高達(dá)27的藍(lán)光三倍頻。同時通過調(diào)諧基波波長獲得了具有一定效率的倍頻黃光、紅光和紅外光。其結(jié)果與理論值符合的很好。3、 理論上研究了三組元的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)，分析了其傅里葉譜。通過投影的方法給出了其解析的表達(dá)式，明確了其傅里葉系數(shù)的大小和位置與結(jié)構(gòu)參數(shù)之間的關(guān)系。通過與二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)和周期結(jié)構(gòu)的比較，給出了K（K£3）組元的傅里葉譜的通項(xiàng)表達(dá)式。4、 在三組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)了大于兩個的光參量的耦合。理論上證實(shí)只要改變投影角的大小和具體的結(jié)構(gòu)參數(shù)，可以實(shí)現(xiàn)任意波長的五倍頻輸出。設(shè)計(jì)出可以直接產(chǎn)生五倍頻的三組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)，其效率理論上可以達(dá)到50。5、 研究了周期結(jié)構(gòu)中的耦合

5、光參量過程。以1960nm為基波，首次在實(shí)驗(yàn)中觀測到了SHG、THG、4thHG、5thHG的同時輸出。AbstractRecently, optical superlattice has been paid attention in condensed matter physics and materials science fields, which has particular photoelectric function. The research of nonlinear optical effect in optical superlattices is mainly involv

6、ed in the quasi-phase-matched frequency conversion. In view of research modes, the research of nonlinear optical effect in optical superlattices consists of two stages: primary stage and advanced stage. The primary stage is to study the properties and the possible application of the existing materia

7、ls and structures. In contrast to the primary stage, the advanced stage is to design and fabricate, according to certain needs of application, new structures and materials that do not exist in nature, which has widened the research scope. We theoretically and experimentally investigated possibility

8、to realize the Third-Harmonic Generation (THG) in a general two-component Quasi-Periodic Optical Superlattice (QPOS) at any predetermined wavelength, which complete the leap from studying the existed materials to design new materials. At the mean time, the researches of the nonlinear optical effect

9、in the quasi periodic superlattice also greatly accelerate the basic study of the quasi periodic structure. As a natural extension of the two-component quasi periodic structure, we intensively investigated the Fourier transformation of the three-component quasi periodic structure, and compared it wi

10、th the two-component and periodic cases. The obtained results are described as follows:1. Using the project method, we systemically studied the general-two-component quasi periodic structure and proposed a method for designing quasi periodic structure for efficient third-harmonic generation (THG) at

11、 any predetermined wavelength.2. Based on this method, we prepared the LT quasi periodic superlattice that can generate blue laser beam at 480nm. The measured output efficiency is larger than 27% with a pulse laser source. Changing the input wavelength, we also got a series of high efficient SHG out

12、puts at different wavelengths, which manifested the veracity of our method.3. We Theoretically studied the three-component quasi-periodic superlattice (3CQS) and analyzed its Fourier spectrum. With the project method, an analytical expression was given, which clearly display the relation between the

13、 Fourier coefficient and the structure parameter. Through the comparison between 3CQS, two-component quasi periodic superlattice (2CQS) and periodic structure, we also gave out an analytical expression of its Fourier spectrum which can be applied to K-component case with K£3.4. More than two op

14、tical parameter processes can be achieved in the three-component quasi periodic structure. The direct 5thHG at any predetermined wavelength can be achieved with a specific project angle and structure parameters. The theoretical conversion efficiency is 50%. 5. The coupled optical parameter generatio

15、n in the periodic structure was studied. With the specific input wave at 1960nm, we firstly get SHG, THG, 4thHG and 5thHG output simultaneously.第 一 章 前 言自從1960年世界上第一臺激光器誕生之后，非線性光學(xué)這門學(xué)科獲得了廣泛的發(fā)展。1961年，F(xiàn)ranken等人將紅寶石激光束聚焦到石英晶體上，首次觀察到了紅寶石激光的二次諧波輻射。這個實(shí)驗(yàn)證實(shí)了極化強(qiáng)度與入射光場強(qiáng)的函數(shù)關(guān)系是非線性的，其中存在二次項(xiàng)。從此，人們進(jìn)入了非線性光學(xué)這個全新的領(lǐng)域。然

16、而，在該實(shí)驗(yàn)中由于基頻與倍頻光存在著位相失配，入射的基頻(w)光的能量只有極少部分轉(zhuǎn)換為二倍頻(2w)光的能量，從而導(dǎo)致二次諧波的轉(zhuǎn)換效率很低108。不久，Kleinman 等人提出雙折射相位匹配理論(BPM)，指出利用晶體的雙折射效應(yīng)能在雙折射晶體中達(dá)到相速度匹配，從而可以實(shí)現(xiàn)相位匹配的倍頻。1962年，Bloembergen等提出準(zhǔn)相位匹配理論(QPM)：通過晶體的非線性極化率的周期性調(diào)制可以彌補(bǔ)光參量過程中由于折射率色散造成的基波和諧波之間的位相匹配，以獲得非線性光學(xué)效應(yīng)的增強(qiáng)。這一思想奠定了介電體超晶格在非線性光學(xué)領(lǐng)域理論和應(yīng)用研究的基礎(chǔ)。所謂介電體超晶格是指介電體為基質(zhì)材料，其微結(jié)構(gòu)

17、的調(diào)制通常可通過鐵電疇、鐵彈疇的調(diào)制，組分或異質(zhì)結(jié)構(gòu)的調(diào)制，相結(jié)構(gòu)或結(jié)晶學(xué)取向的調(diào)制等方式來實(shí)現(xiàn)。介電體超晶格的類型可以是一維的、也可以是二維、三維的，可以是周期的，也可以是準(zhǔn)周期的或其他復(fù)雜結(jié)構(gòu)。其特征長度一般是微米量級，所以也可稱之為微米超晶格。介電材料中重要的物理過程是經(jīng)典波（光波與聲波）的激發(fā)和傳播。由于介電體超晶格通過微結(jié)構(gòu)的調(diào)制而實(shí)現(xiàn)材料物理性質(zhì)的調(diào)制，并且調(diào)制的尺度與光波和超聲波可比擬，這樣介電體超晶格的倒格矢將參與光波、聲波的激發(fā)與傳播過程，產(chǎn)生新的光學(xué)與聲學(xué)效應(yīng)。這也是介電體超晶格之所以可以應(yīng)用于激光頻率轉(zhuǎn)換的理論依據(jù)。用微結(jié)構(gòu)材料代替均勻材料，用QPM實(shí)現(xiàn)激光頻率轉(zhuǎn)換效應(yīng)的

18、增強(qiáng)，在技術(shù)上具有很大的吸引力。這是因?yàn)椴捎肂PM受到材料本身的許多限制，如晶體需要沿特殊方向切割，或者需要特定的工作溫度，而且對于每一具體的材料，雙折射也只能在一定波段范圍內(nèi)起補(bǔ)償作用。比如鈮酸鋰(LN)就不能用BPM實(shí)現(xiàn)蘭光倍頻，鉭酸鋰(LT)的雙折射遠(yuǎn)小于自身的色散，根本就不能采用BPM完成有效的非線性光學(xué)過程。再者，BPM需要參與相互作用的光波具有不同的偏振方向，這樣就只能利用晶體非線性系數(shù)中的較小的非對角元素，這影響了頻率轉(zhuǎn)換的效率。而QPM需要的調(diào)制周期可以人為的根據(jù)晶體折射率色散加以設(shè)計(jì)，所以它可以將匹配的范圍覆蓋材料整個透明波段而無特殊的角度、溫度要求。光波的偏振方向可都沿著晶

19、體的z軸，以利用非線性系數(shù)中較大的對角元素，并且沒有產(chǎn)生離散的光孔效應(yīng)，從而可獲得較高的頻率轉(zhuǎn)換效率。對于LN晶體，采用QPM比采用BPM理論上其倍頻效率要提高倍。因此，QPM在激光頻率轉(zhuǎn)換，光參量振蕩和光參量放大等方面是很具應(yīng)用前景的。80年代以來，由于QPM理論和微結(jié)構(gòu)材料在光纖通訊和信息存儲領(lǐng)域可能發(fā)揮的獨(dú)特作用，具有調(diào)制結(jié)構(gòu)的介電體超晶格，特別是具有周期鐵電疇結(jié)構(gòu)的超晶格研究取得了重要突破。在LiNbO3、LiTaO3、KTiOPO4 等鐵電體超晶格中獲得了高效的紫外、可見光、紅外的倍頻和光參量振蕩輸出，以光變頻為目標(biāo)的實(shí)用化開拓將形成新的光電子產(chǎn)業(yè)。1980年南京大學(xué)馮端、閔乃本領(lǐng)導(dǎo)

20、的課題組通過在直拉法生長LN晶體過程中調(diào)制雜質(zhì)釔的溶度，誘發(fā)出周期性電疇結(jié)構(gòu)，用電疇的調(diào)制實(shí)現(xiàn)了二級非線性系數(shù)的調(diào)制，首次制成了聚片多疇LN單晶，并且觀察到了YAG激光的倍頻QPM增強(qiáng)效應(yīng)，這可能是真正意義上的具有特定物理效應(yīng)的第一種介電體超晶格材料5。介電體超晶格研究的快速發(fā)展出現(xiàn)在80年代后期。這時小型實(shí)用化的近紅外半導(dǎo)體激光器的材料制備與器件技術(shù)已日臻成熟，但由于材料本身的局限，實(shí)用半導(dǎo)體激光器的輸出波段主要在近紅外區(qū)。而高技術(shù)的發(fā)展提出了對不同波段實(shí)用化激光器的需求，其中用于信息存儲的蘭光，用于水下通訊的綠光，用于光纖通訊的1.31.6mm的紅外光，以及用于大氣和環(huán)境監(jiān)測的中遠(yuǎn)紅外光，

21、僅靠現(xiàn)有的激光器是不能覆蓋的。利用非線性光學(xué)晶體的非線性效應(yīng)展寬現(xiàn)有激光器所覆蓋的頻段，已成為物理界、光學(xué)界、材料界與技術(shù)界都非常關(guān)注的問題。由于QPM方法和微結(jié)構(gòu)材料在這方面可能發(fā)揮的獨(dú)特作用，人們加快了對具有調(diào)制結(jié)構(gòu)的介電體晶格，特別是具有周期鐵電疇結(jié)構(gòu)的鐵電晶體在激光頻率轉(zhuǎn)換方面的研究。在材料制備上，除了完善原有的Czochralshi生長工藝外，又發(fā)展了激光基座法、電子束掃描、外電場誘導(dǎo)和雜質(zhì)離子擴(kuò)散等制備鐵電微米超晶格的技術(shù)，先后在塊狀和波導(dǎo)LN、LT和KTP中實(shí)現(xiàn)了高效的QPM倍頻、和頻以及光參量振蕩。利用微結(jié)構(gòu)優(yōu)化材料性能，獲得均勻材料所不具備的新效應(yīng)受到普遍關(guān)注。1993年，Y

22、amada等人首次利用脈沖電場極化技術(shù)制備了厚0.2mm的周期鈮酸鋰超晶格材料。與別的極化方法相比，這種方法的極化圖案是預(yù)先做在光刻版上的，圖案的周期是能夠預(yù)先精確控制的，最后能夠在晶體中得到比較理想的疇結(jié)構(gòu)。室溫極化技術(shù)已成為超晶格制備方法中發(fā)展的最成熟、應(yīng)用最廣泛的技術(shù)。早期的人工調(diào)制超晶格研究主要涉及的是周期超晶格結(jié)構(gòu)。1984年，Shechtman等首先在Al-Mn合金中發(fā)現(xiàn)了五次對稱性，提出了準(zhǔn)晶的概念，這是凝聚態(tài)物理學(xué)發(fā)展史上的重要里程碑。之后，大量的理論和實(shí)驗(yàn)工作集中于準(zhǔn)晶的結(jié)構(gòu)和譜學(xué)性質(zhì)的研究。同時，準(zhǔn)周期超晶格的研究工作也得到了迅速發(fā)展。1985、1986年，準(zhǔn)周期半導(dǎo)體超晶

23、格和金屬超晶格相繼制備成功。進(jìn)入90年代，南京大學(xué)閔乃本領(lǐng)導(dǎo)的研究小組首先將準(zhǔn)周期超晶格的概念引入介電體，提出了準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格的構(gòu)想，并且利用室溫極化技術(shù)成功地制備出具有Fibonacci序列的鉭酸鋰準(zhǔn)周期超晶格，獲得高效的三倍頻綠光輸出。由此，屬于準(zhǔn)周期范疇的多種結(jié)構(gòu)被用于介電超晶格，并且得到了一系列豐富而有實(shí)用意義的結(jié)果。本論文的工作主要集中在準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)及其非線性光學(xué)效應(yīng)的研究。提出了一套能夠?qū)崿F(xiàn)任意波長倍頻和三倍頻輸出的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方案，并在實(shí)驗(yàn)上利用LT準(zhǔn)周期超晶格加以證實(shí)。其中觀測到了480nm的高效率的三倍頻光。作為對二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的推廣，我們研究了三組元的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)，并提出了其F

24、ourier變換的完整的數(shù)學(xué)表達(dá)式。與二組元結(jié)構(gòu)相比，三組元結(jié)構(gòu)能夠提供更多的倒格矢，設(shè)計(jì)上可以更靈活。特別是可以同時提供三個以上的倒格矢參與光參量過程，從而實(shí)現(xiàn)五倍頻的輸出。作為一種特殊情況，我們還研究了在周期結(jié)構(gòu)中的耦合光參量過程，首次獲得了SHG、THG、4thHG、5thHG的同時輸出?！緟⒖嘉墨I(xiàn)】1. F.A.Armstrong, N.Bloembergen,J.Ducuing and P.S.Pershan, Phys.Rev,127,1918 (1962)2. N.B.Ming, Progress in Nature Science 4,554 (1994)3. D.Feng,

25、N.B.Ming, J.F.Hong et al., Appl.Phys.Lett, 37, 607 (1980)4. M.Yamada, N.Nada, M.Saitoh and K.Watanabe, Appl.Phys.Lett. 62, 435 (1993)5. P.J.Steinhardt and Ostlund.S, The Physics of Quasicrystal, World Scientific, Singapore, (1987)6. Y.Y.Zhu and N.B.Ming, Phys.Rev.B 42,3676 (1990)7. Y.Suematsu, K.Iga

26、, and S.Aral Proc. IEEE 80,383 (1992)8. N.B.Ming, J.F.Hong and D.Feng, J.Mater. Sci 17, 1663 (1982)9. Y.L.Lu, L.Mao and N.B.Ming, Opt. Lett 19,1037 (1994)10. G.A.Magel, M.M.Fejer and R.L.Byer, Appl. Phys. Lett 56,108 (1980)11. H.Ito, C.Takyu and H.Inaba, Electron.Lett. 27,1221 (1991)12. L.E.Myers, M

27、.Nada, etal. Appl.Phys.Lett 62,435 (1993)13. L.E.Myers, M.M.Fejer et.al., Opt. Lett. 20,52 (1995)14. S.N.Zhu, Y.Y.Zhu and N.B.Ming, J.Appl.Phys. 72,5481 (1995)15. J.Webjorn, F.Laurell and G.Arvidsson, J.Lightwave Technot, 7, 1597 (1998)16. E.J.Lim, M.M.Fejer and R.L.Byer, Electron. Lett. 25,174 (198

28、9)17. S.N.Zhu, Y.Y.Zhu, N.B.Ming et al., Appl.Phys.Lett. 67,320 (1995)18. J.D.Bierlein, D.B.Lanbacher et al., Appl.Phys.Lett. 56, 1725 (1990)第二章 準(zhǔn)周期三倍頻超晶格的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證自準(zhǔn)晶發(fā)現(xiàn)以來，人們對準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的研究產(chǎn)生了濃厚的興趣。準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)是介于周期結(jié)構(gòu)和無序系統(tǒng)之間的一種新型結(jié)構(gòu)，其能譜具有多分形性和自相似性。一維Fibonacci光學(xué)超晶格結(jié)構(gòu)具有豐富的物理內(nèi)容和相對簡單的結(jié)構(gòu)特征，已經(jīng)在其結(jié)構(gòu)、物性諸方面得到了廣泛研究。1996年，我們

29、實(shí)驗(yàn)室將室溫極化技術(shù)用于LT準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格的制備，在Fibonacci光學(xué)超晶格中獲得了高效的二次、 三次諧波輸出，開辟了準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格中非線性光學(xué)研究的新領(lǐng)域。 然而，F(xiàn)ibonacci光學(xué)超晶格在激光頻率轉(zhuǎn)換應(yīng)用方面有其自身的局限，只能實(shí)現(xiàn)幾個固定波長的變頻。要實(shí)現(xiàn)透明窗口內(nèi)任意給定波長的激光變頻，必須對結(jié)構(gòu)進(jìn)行重新設(shè)計(jì)。本章重點(diǎn)介紹了利用變角度投影方法對準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，從理論和實(shí)驗(yàn)兩個方面系統(tǒng)地研究了一維準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格中的激光變頻效應(yīng)。從而實(shí)現(xiàn)了從研究現(xiàn)有結(jié)構(gòu)性質(zhì)到設(shè)計(jì)新結(jié)構(gòu)以滿足實(shí)際需要的飛躍。§2.1 歷史回顧介電體超晶格是近年來凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)領(lǐng)域倍受人們關(guān)注

30、的人工微結(jié)構(gòu)材料。由于其微結(jié)構(gòu)調(diào)制的尺度可與光波的波長比擬，介電體超晶格的倒格矢將參與光波的激發(fā)與傳播過程，從而產(chǎn)生新的光學(xué)效應(yīng)，故又被稱為光學(xué)超晶格?，F(xiàn)有的介電體微結(jié)構(gòu)材料多指周期介電體超晶格材料，特別是二級非線性極化率周期調(diào)制的 LiNbO3（LN）, LiTaO3（LT）和其他鐵電晶體。與大塊均勻晶體不同，周期極化介電體超晶格將準(zhǔn)位相匹配（QPM）技術(shù)應(yīng)用于激光頻率轉(zhuǎn)換，利用周期結(jié)構(gòu)提供的倒格矢來補(bǔ)償非線性頻率轉(zhuǎn)換過程中介質(zhì)色散造成的位相失配，使得頻率轉(zhuǎn)換效應(yīng)得以增強(qiáng)。因此，此類材料已被廣泛地應(yīng)用于各種光參量過程，如激光的倍頻、和頻、光參量振蕩和放大等。它能將激光頻率從某一固定頻率轉(zhuǎn)換至

31、一新頻率或轉(zhuǎn)換至可在某一頻率范圍內(nèi)調(diào)諧，以滿足不同應(yīng)用領(lǐng)域?qū)Σ煌ㄩL激光的需求。近年來，準(zhǔn)周期調(diào)制的介電體超晶格引起了人們的興趣。我們又稱這種結(jié)構(gòu)為準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格（QPOS）。實(shí)際上，二級非線性極化率的準(zhǔn)周期調(diào)制也可完成非線性光學(xué)過程中的位相匹配。這意味著可將 QPM 原理從周期結(jié)構(gòu)推廣到準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)。準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的有序度低于周期結(jié)構(gòu)，因而它能夠提供比周期結(jié)構(gòu)更多的傅里葉分量，即在倒空間有更多的倒格矢。這樣就可以在一塊這樣的晶體中實(shí)現(xiàn)多波混頻，即多個參量過程的耦合。在這些過程中會因耦合而導(dǎo)致高次諧波（如三倍頻、四倍頻）的產(chǎn)生。通常實(shí)現(xiàn)激光三倍頻的方法有兩種：一是利用三級非線性極化率（c(3)）直

32、接產(chǎn)生三次諧波（相對于二次效應(yīng)而言三級效應(yīng)是很弱的）；二是利用二級非線性極化率（c(2)），即基波激光入射到串聯(lián)的兩塊晶體，首先在第一塊晶體中倍頻，此倍頻光與未轉(zhuǎn)換的基頻光在第二塊晶體中經(jīng)過和頻產(chǎn)生三倍頻光。這一方案中，倍頻過程與和頻過程各自獨(dú)立、沒有耦合，他們分別滿足各自的位相匹配條件。準(zhǔn)周期超晶格提供了另一種實(shí)現(xiàn)三倍頻的方法，即利用二級非線性效應(yīng)，通過耦合參量過程直接產(chǎn)生三倍頻。在準(zhǔn)周期超晶格中，由于可供選擇的倒格矢很多，倍頻與和頻可以同時找到對應(yīng)的倒格矢來實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)位相匹配并互相耦合，產(chǎn)生三倍頻（即在產(chǎn)生倍頻光的同時，倍頻光就可以與基波光實(shí)現(xiàn)和頻）。這意味著，在這種方案中，高次諧波激光是通過

33、二級非線性過程產(chǎn)生的，其轉(zhuǎn)換效率比利用高級非線性極化率（c(3)等）產(chǎn)生三倍頻光高得多。利用這種方法，1997 年筆者利用室溫極化技術(shù)在一塊LiTaO3中制備出了菲波那契序列準(zhǔn)周期超晶格，并首次在該樣品中實(shí)現(xiàn)了直接三倍頻的高效綠光輸出。（輸出波長523 nm，輸出效率23）。事實(shí)上對應(yīng)于某個特定的準(zhǔn)周期，用QPM的方法只能在特定波段內(nèi)實(shí)現(xiàn)高效的三倍頻輸出。其原因在于，特定的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)只能在特定波段上同時滿足兩個準(zhǔn)位相匹配條件。在耦合QPM三倍頻過程中，超晶格必須提供兩個倒格矢來分別匹配SHG和SFG的波矢失配。這兩個倒格矢的比率決定于基波的波長，并可以通過Sellmeier公式得到。另一方面，

34、FOS結(jié)構(gòu)的倒格矢可以表示為：。這里t=是一個常數(shù)。D是平均結(jié)構(gòu)參數(shù)。m，n為比較小的整數(shù)以保證比較大的有效非線性系數(shù)。當(dāng)調(diào)整這些結(jié)構(gòu)參數(shù)（D，m，n）時，這兩個倒格矢的比率并沒有改變。這就是問題的核心所在。因此要實(shí)現(xiàn)任意波長的三倍頻輸出，必須對準(zhǔn)周期的具體性質(zhì)加以研究，并根據(jù)所要實(shí)現(xiàn)的波段來設(shè)計(jì)具體的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)，使其倒易空間的倒格矢分布能滿足QPM的要求。§2、2 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的思路和理論分析結(jié)構(gòu)調(diào)整的方案有多種，其中比較典型的一種方法是將光學(xué)超晶格推廣到二維，使其可調(diào)節(jié)的結(jié)構(gòu)參數(shù)更多。通過調(diào)整結(jié)構(gòu)參數(shù)，可以同時實(shí)現(xiàn)多波長的SHG輸出和設(shè)定波長的THG輸出。但是，與一維結(jié)構(gòu)相比，二維結(jié)

35、構(gòu)制備的困難要大的多。而且，其產(chǎn)生的THG光束與基波光非共線，極大的降低了最后的輸出功率。因此，我們還是將注意力集中在一維結(jié)構(gòu)上。圖21，投影法示意圖根據(jù) 1985年提出的投影理論，低維的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)可以看成是一個高維的周期結(jié)構(gòu)在某個方向上的投影。其中一維的二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)可以由一個二維的四方點(diǎn)陣投影得到（見圖21）。投影窗口為 x 軸和 y 軸的單元長度在 h 軸上的投影之和。q 為投影線與 x 軸的夾角，稱為投影角。不同的 q ，在 x 軸上得到的結(jié)構(gòu)也不同。當(dāng)時，得到的就是著名的Fibonacci 序列。只要tanq 是個無理數(shù)，就能保證得到的序列是一個準(zhǔn)周期。因此可以說QPOS的結(jié)構(gòu)有無

36、窮多個，就可能找到一個能提供某兩個特定倒格矢的一般的二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)某一特定波長的THG輸出。與 Fibonacci 結(jié)構(gòu)相同，一般的二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)也是由A、B兩個基元按準(zhǔn)周期序列排列構(gòu)成， DA和DB分別表示兩個基元的寬度。每個基本單元由一對正負(fù)疇構(gòu)成。我們設(shè)定基元中的正疇寬度都相同，用l表示。理論分析表明所有由投影方法得到的序列的倒格矢的表達(dá)式都是一樣的： (2-1)為了與Fibonacci序列相區(qū)別，我們這里用 g 代替 t 表示投影角 q 的正切，以表示最一般的情況。相對的傅里葉系數(shù)和非線性系數(shù)可以寫為： (2-2) (2-3)其中，d是材料的非線性系數(shù)。（具體的推導(dǎo)過程見第三

37、章。）這里， g 不再是常數(shù)，而是可以根據(jù)需要設(shè)定。隨著 g 的改變，序列倒格矢的位置和大小都將發(fā)生變化。多出的這個變量使得結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)更加靈活，從而實(shí)現(xiàn)任意波長的QPM三倍頻輸出成為可能。在耦合三倍頻過程中，存在兩個位相失配： (2-4) l 是基波波長，nw, n2w, n3w分別為基波，倍頻與三倍頻的折射率。根據(jù)QPM理論，我們可以利用準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的兩個倒格矢來分別補(bǔ)償倍頻和和頻的位相失配： (2-5)分別把（2.1）和（2.4）代入（2.5），得到： (2-6)調(diào)整參數(shù) g、D、m、n、m,、n,，當(dāng)以上方程組得到滿足時，耦合三倍頻過程中的SHG和SFG過程能夠同時滿足準(zhǔn)位相匹配，從而產(chǎn)生高

38、效的三倍頻輸出。對于一個具體的三倍頻過程，為常量，m, n, m, n也可根據(jù)需要加以選取，也可認(rèn)為是常量。因此，具體的結(jié)構(gòu)參數(shù)可定出： (2-7a) (2-7b)從介質(zhì)中的Maxwell 方程組出發(fā)，很容易得到介質(zhì)中的耦合波動方程：+ (2-8)或 為了能夠得到最大的非線性系數(shù)，入射的基波光w1以及產(chǎn)生的二次諧波w2和三次諧波w3都是沿晶軸x向傳播，沿z向偏振。因此耦合波動方程可簡化為一維的情況。在緩變振幅近似下（即舍去振幅的二級微分項(xiàng)）, 考慮基波、二次諧波、 三次諧波之間 w1+w1 « w2，w1+w2 « w3 的能量耦合過程，可以得到下列波動耦合方程： (2-9

39、)其中：當(dāng)位相失配和完全被倒格矢補(bǔ)償時，為零。方程(2-9)化簡為： (2-10)方程組 (2-10) 構(gòu)成了我們討論小信號近似和考慮基波衰減條件下激光變頻效應(yīng)的基礎(chǔ)。在非線性材料中，鈮酸鋰（LN）是用的較多的，但它在室溫下的抗損傷能力低，從而其工作條件有嚴(yán)格限制。而且，鈮酸鋰脆性大，極化時容易被擊碎，其極化成核的均勻性也很難控制。相比起來，鉭酸鋰（LT）能克服以上缺點(diǎn)，并且我們的實(shí)驗(yàn)證明其同樣能得到有效的倍頻輸出。因此在實(shí)驗(yàn)中我們選擇了LT作為工作物質(zhì)。由于LT的折射率 n 隨溫度變化（根據(jù)文獻(xiàn)10提出的Sellmeier公式），因此必須先確定出工作的溫度。這里設(shè)其為30OC。我們?nèi)芜x了1.

40、440 mm作為入射波長，倍頻和和頻的波矢失配分別為= 0.356 mm-1和=1.004 mm-1，通常的菲波那契及推廣的菲波那契結(jié)構(gòu)均無法提供倒格矢同時補(bǔ)償這兩個波矢失配。而如采用任意投影角的二組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)，可以方便地實(shí)現(xiàn)這一點(diǎn)。為了能夠得到最大的有效非線性系數(shù)，通過公式（2.1）的計(jì)算，我們用G1,1 匹配倍頻過程，用G3,2 匹配和頻過程，即m=1, n=1, m=3, n=2。再由公式（2.7）可得g = 0.2232，D = 21.6um。這個結(jié)構(gòu)的一部分可以表示成：ABBBBBABBBBAB 接下來的一步是在保持 g 和D 不變的條件下調(diào)節(jié)DA，DB，l，以獲得較大的有效非線性

41、系數(shù)。計(jì)算表明，當(dāng)DA =13.12mm，DB =18.65 mm，l = 9.31 mm時，有效非線性系數(shù)最大。根據(jù)方程(2-10)，在基波衰減的條件下，我們還得到了基波光、倍頻光和三倍頻光轉(zhuǎn)換效率隨樣品長度的變化關(guān)系，見圖2.2。理論上產(chǎn)生480 nm 藍(lán)光三倍頻的效率可達(dá)到50% 以上。圖2.2 基波、倍頻、三倍頻轉(zhuǎn)換功率隨樣品長度的變化關(guān)系。結(jié)構(gòu)參數(shù)為 g=0.2232，Da=13.12mm Db=18.65mm，l=9.31mm.§2、2 LiTaO3準(zhǔn)周期超晶格中的藍(lán)光三倍頻在理論設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上，我們通過室溫極化的方法在Z切的LiTaO3晶體上制備出了這種介電體準(zhǔn)周期超晶格

42、。樣品的厚度為0.5 mm，總長度為1.5 cm。樣品極化的情況可以通過氫氟酸腐蝕在顯微鏡下進(jìn)行觀測。基波光源是一個由釔鋁石榴石激光器（Nd-YAG, NY81-10, Continum, Santa Clara, California）泵浦的光參量放大器（OPO）。其輸出波長可在1080 nm 到1520 nm 間調(diào)節(jié)，輸出半寬度為0.7 nm，脈寬為8ns，重復(fù)頻率為10 Hz。為了能夠利用LT的最大的非線性光學(xué)系數(shù) d33，基波光束和諧波光束從LT晶體的x方向入射，其偏振方向沿晶體的Z方向。樣品的溫度用溫控爐（Model OTC-PPLN-20, Super Optronics Lt）控

43、制，以研究效率與相匹配溫度間的關(guān)系。（該溫控爐的溫度可調(diào)范圍為室溫200oC。）具體的實(shí)驗(yàn)裝置見圖2-3。從OPO出來的基波光通過一個凸透鏡聚焦（束腰直徑約為0.1mm）并沿著晶體的 x 軸耦合到樣品中。輸出的基波、二倍頻和三倍頻波長由一臺三光柵光譜議（SpectroPro-750, Acton Research Cooperation）進(jìn)行標(biāo)定。其光強(qiáng)用功率計(jì)測量，測量溫度在25oC 到 76oC 之間變化。0.48m0.72mNd:YAGOPOOVENQPOS1.44m圖23 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖圖2.4是在實(shí)驗(yàn)中實(shí)際觀測到的結(jié)果。有明顯耀眼的藍(lán)光輸出。用光譜儀標(biāo)定其波長恰好是480nm。這說明

44、確實(shí)有準(zhǔn)周期的兩個倒格矢參與了基波的倍頻和基波與二倍頻的和頻的QPM過程并產(chǎn)生了高效的THG輸出。由于基波光的波長為1440nm，處于遠(yuǎn)紅外區(qū)域，因此用肉眼無法分辨，只能用光譜儀進(jìn)行標(biāo)定。圖2-4 480nm的藍(lán)光三倍頻輸出。基波為由OPO產(chǎn)生的1440nm的遠(yuǎn)紅外光圖2-5 二倍頻、三倍頻平均輸出功率隨溫度的變化。平均基波功率為4.8mW圖2-5是實(shí)驗(yàn)上測得的SHG和THG的效率與溫度的關(guān)系。當(dāng)溫度為27.80C ，基波光功率為 4mW 時，測得 1.10mW 的波長為 480nm 三倍頻藍(lán)光輸出，其轉(zhuǎn)換效率最高，為 27%。當(dāng)溫度升高到 440C， 二倍頻紅外光（720nm）的效率達(dá)到最高

45、，為 73%。改變基波光的功率，我們還測得最高的THG輸出為 4mW，相對應(yīng)的基波功率為 20mW。SHG和THG的相匹配溫度分別對應(yīng)于 440C 和 27.80C。與理論設(shè)計(jì)的 300C 都有所偏差。可能由于實(shí)驗(yàn)樣品的折射率與文獻(xiàn)給出的Sellmeier公式有偏差，實(shí)驗(yàn)上得到的SHG和THG的最高峰并不重合，這意味著基波和倍頻波之間位相失配沒有得到完全的補(bǔ)償。正因?yàn)槿绱?，只有一部分二倍頻轉(zhuǎn)化為三倍頻，從而使得實(shí)際測得的二倍頻的效率比理論值高而三倍頻的效率比理論值低（理論值可從圖22中讀出）。而且，與傳統(tǒng)的通過串聯(lián)的兩塊晶體分別實(shí)現(xiàn)兩個光參量過程來實(shí)現(xiàn)THG的方法相比，通過QPM的方法實(shí)現(xiàn)TH

46、G對材料的折射率的精確度要求更高，也更敏感。Sellmeier公式的細(xì)小偏差都會破壞QPM條件，導(dǎo)致位相失配，使得倍頻和三倍頻的最高峰不重合，降低轉(zhuǎn)換效率。而在極化過程中產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)參數(shù)的偏差由于不會帶來位相失配，對最后的結(jié)果的影響不大。從圖2.5還可以看出，實(shí)驗(yàn)上測得的SHG和THG的溫度帶寬的比率為4。理論上考慮了位相失配后計(jì)算的結(jié)果比率為3。兩者不同的原因是，理論計(jì)算考慮的是沒有帶寬的平面波，而實(shí)驗(yàn)上聚焦到樣品上的基波光的帶寬為0.7nm。§2、3 LiTaO3準(zhǔn)周期超晶格中的倍頻譜的分析除了可以直接獲得高效的三倍頻轉(zhuǎn)換外，由于準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)具有豐富的倒格矢，通過調(diào)諧基波波長，還可實(shí)

47、現(xiàn)多個頻率的倍頻，并有可觀的轉(zhuǎn)換效率。在同一塊樣品中，我們調(diào)節(jié)入射光的波段，從1200 nm 到1520 nm，結(jié)果找到了七個最強(qiáng)的二倍頻輸出，其波長從593 nm 到759 nm, 效率在 8% 到 73% 之間（見表21）。這七個峰的位置與理論計(jì)算的結(jié)果符合的很好（見圖26）。因此此類材料亦可用于制作多色激光倍頻器件，實(shí)現(xiàn)在一塊樣品上的多波長輸出。(a) (b)圖2-6 準(zhǔn)周期超晶格的倍頻譜(或準(zhǔn)周期超晶格對不同波長的倍頻效率)的理論值(a)和實(shí)驗(yàn)值(b) 基波的選取范圍為1.20mm到1.52mm。表21 二倍頻譜及其測得的轉(zhuǎn)換效率Fundamental (m)1.2101.2381.2

48、681.3021.3401.3861.440SHG Efficiency8%11%11%13%27%20%73%Reciprocal1,42,-11,32,-21,20,61,1Fourier coefficient0.0200.0360.0460.0360.1060.0250.536§2、4 355nm紫外三倍頻隨著激光技術(shù)，紫外激光器越來越引起了人們的注意。光存儲是信息高速公路關(guān)鍵領(lǐng)域之一，其高密度DVD關(guān)鍵技術(shù)之一就是全固態(tài)紫外激光器，利用波長越短的激光進(jìn)行光盤刻錄，在盤上打的孔越小，因而光盤的存儲量就越大。此外紫外激光器在分色印刷、三維存儲等方面都有廣泛的應(yīng)用。由于準(zhǔn)位相匹配

49、理論的靈活性，我們同樣利用上述理論，設(shè)計(jì)并制備了LT的準(zhǔn)周期超晶格，并在實(shí)驗(yàn)中觀測到了355nm的紫外光輸出。圖2-7 532nm倍頻光和355nm三倍頻光的溫度帶寬我們首先設(shè)計(jì)的工作溫度為25oC，倍頻與和頻的波矢失配分別為= 0.802 mm-1和=2.894mm-1。我們同樣用G1,1 匹配倍頻過程，用G3,2 匹配和頻過程，再由公式（2.7）可得g = 1.549，DA =8.6mm，DB =6.64mm，l =3.3mm。圖2-7為以釔鋁石榴石脈沖激光器為光源，測得的532nm的SHG和355nm的THG的溫度帶寬。在實(shí)驗(yàn)中我們還注意到由于光折變效應(yīng)，輸出的光斑質(zhì)量不好，模式不穩(wěn)定。

50、從圖中我們可以看出355nm的THG和532nm的SHG的匹配溫度沒有重合，兩者相差3.70C，使得THG的轉(zhuǎn)換效率降低（僅為1.35），輸出的光強(qiáng)為0.067mW。為此，將工作溫度上升到了1100C，降低了光折變現(xiàn)象對折射率的影響，并對折射率公式進(jìn)行了修正。這樣，倍頻和和頻的波矢失配分別為= 0.817mm-1和=2.971mm-1。用G1,1 匹配倍頻過程，用G3,2 匹配和頻過程，由公式（2.7）可得g = 1.744，DA =8.4mm，DB =6.45mm，l =3.2mm。我們用LD泵譜的Nd:YVO4準(zhǔn)連續(xù)激光器作為光源，具體實(shí)驗(yàn)裝置見圖2-8。最后我們在1100C時，測到了21

51、mW的355nm紫外光的輸出，轉(zhuǎn)換效率為2.7。同時還測到了344mW的532nm綠光，轉(zhuǎn)換效率為45.4。該實(shí)驗(yàn)裝置為全固化準(zhǔn)連續(xù)355nmUV激光器的原型。圖2-8 全固化準(zhǔn)連續(xù)UV激光器裝置圖【參考文獻(xiàn)】1. , Phys. Rev. 127, 1918 (1962)2. A.Arie, G.Rosenman, V.Mahal, A.Skliar, M.Oron, M.Katz, D.Eger, Opt. Commun 142, 265 (1997)3. G.D.Miller, R.G.Batchko, W.M.Tulloch, D.R.Weise, M.M.Fejer, R.L.Bye

52、r, Opt. Lett. 22, 1834 (1997) 4. S.Wang, V.Pasiskevicius, F.Laurell, H.Karlsson, Opt. Lett. 23 1883 (1998) 5. I.Yokohama, M.Asobe, A.Yokoo, H.Itoh, T.Kaino, J. Opt. Soc. Am B 14 3368 (1997)6. L.E.Myers, W.R.Bosenberg, IEEE J Quantum Elect. 33, 1663 (1997) 7. K.ElHadi, M.Sundheimer, P.Aschieri, P.Bal

53、di P, M.P.DeMicheli, D.B.Ostrowsky, F.Laurell, J Opt. Soc. Am B 14, 3197 (1997) 8. S.N.Zhu, Y.Y.Zhu, and N.B.Ming, Science. 278, 843 (1997)9. R.K.P.Zia and W.J.Dallas, J. Phys. A. 18, L341 (1985)10. J.P.Meyn, M.M.Fejer, Opt. Lett. 22, 1214 (1997)11. 祝世寧博士論文，周期、準(zhǔn)周期LiTaO3超晶格設(shè)計(jì)制備及激光變頻效應(yīng)的研究（1996）第三章 三組元

54、準(zhǔn)周期光學(xué)超晶格的研究近年來，準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的主要研究工作都是基于Fibonacci序列及推廣的Fibonacci序列，也有少數(shù)工作是基于非Fibonacci結(jié)構(gòu)的，包括Thue-Morse結(jié)構(gòu)和Inter-Growth結(jié)構(gòu)以及由此推廣出來的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)。然而，所有上述結(jié)構(gòu)都只包含兩個基本長度單元DA和DB。隨著對準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)研究的不斷深入，人們開始研究多組元的準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)，本章提出了包含三個基本長度單元的三組元Fibonacci結(jié)構(gòu)。利用數(shù)值Fourier變換和投影理論分析了三組元Fibonacci結(jié)構(gòu)，得到了K組元準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的傅里葉譜的解析表達(dá)式。在這個基礎(chǔ)上，我們理論證實(shí)了在三組元結(jié)構(gòu)中可以發(fā)生大

55、于兩個的光參量過程，如實(shí)現(xiàn)直接的五倍頻輸出。§3、1 準(zhǔn)周期結(jié)構(gòu)的投影理論概論凝聚態(tài)物理學(xué)中一個激動人心的發(fā)展是準(zhǔn)晶的發(fā)現(xiàn)。實(shí)驗(yàn)上，Shechtman等人首次在急冷凝固的Al-Mn合金中發(fā)現(xiàn)了五次對稱性（1984年）；理論上，Levine和Steinhardt發(fā)現(xiàn)了一種新的結(jié)構(gòu)，其傅里葉譜和實(shí)驗(yàn)觀測到的圖案可以相對應(yīng)（1984）。而且，他們都同時指出，這些結(jié)構(gòu)并不是孤立的，它們都屬于一類新的有序結(jié)構(gòu)。因此他們把它稱之為“準(zhǔn)晶”。由于準(zhǔn)晶中不再有明顯的平移對稱性，傳統(tǒng)的Bloch理論不再適用。這給準(zhǔn)晶的研究提出了新的課題。準(zhǔn)晶的傅里葉譜中出現(xiàn)的d函數(shù)給了人們啟發(fā)，這意味著在準(zhǔn)晶中存在有“隱含的對稱性”。Zia和Dallas等人于1985年提出了投影理論，