化合物薄膜太陽能電池

1、化合物薄膜太陽能電池陸宇衡 171840741南京大學 數(shù)理科學類一、摘要能源短缺是 21 世紀面臨的主要問題之一。尋找清潔、環(huán)保及廉價的可再生新能源迫在 眉睫。太陽能光伏發(fā)電是公認的解決這一難題的方式之一。薄膜光伏電池具有制造成本低、 能量回收期短、便于大面積連續(xù)生產(chǎn)等優(yōu)點，被公認為未來太陽電池發(fā)展的重要方向之一， 半導體薄膜太陽電池也在一步步發(fā)展中，其中CdTe 和 CIGS 是兩大重要的研究方向， CdTe和 CIGS 各具特點，而且分別已經(jīng)發(fā)展出各自的制作工藝，在實驗室中已經(jīng)有較高的光電轉(zhuǎn) 換效率。 未來光伏發(fā)電應用趨向多樣性、 靈活性， 這位薄膜太陽電池尤其是化合物薄膜電池 提供了良

2、好的發(fā)展機遇，因為 CIGS 和 CdTe 薄膜太陽電池 具有可與晶體硅電池競爭的成 本、可靠性高、穩(wěn)定性好、光電轉(zhuǎn)換效率高、能量回收期短、組建應用多樣性等優(yōu)勢。但同 時它們也面臨這很大的挑戰(zhàn)，所以進一步的發(fā)展迫在眉睫。二、關鍵詞太陽能，化合物，光伏電池，薄膜。三、前言薄膜太陽電池具有制造成本低、 能量回收期短、 便于大面積連續(xù)生產(chǎn)等優(yōu)點， 同時它還 可被制成柔性可卷曲形狀， 使其應用范圍更加廣泛。 因此， 薄膜太陽電池被公認為未來太陽 電池發(fā)展的重要方向之一， 并且受到國內(nèi)外研究單位和產(chǎn)業(yè)界的持續(xù)廣泛的關注。 半導體化 合物薄膜太陽電池主要包括碲化鎘薄膜太陽電池(CdTe thin film

3、 solar cell )、銅銦鎵硒薄膜太陽電池( CIGS thin film solar cell )等。在 2013 年 6 月，美國 GE Global Research 公布了 CdTe 太陽電池的最新世界紀錄，光電轉(zhuǎn)換效率達到了19.6%【 1】， 2012 年 9 月瑞士 EMPA小組在柔性襯底上成功制備光電轉(zhuǎn)換效率達到20.4%【1】的 CIGS 太陽電池。本文就將向大家介紹 CdTe 薄膜太陽電池和 CIGS 薄膜太陽電池。四、CdTe 薄膜太陽電池1、簡介CdTe 薄膜太陽電池是以 p 型 CdTe 和 n型 CdS 的異質(zhì)結(jié)為基礎的薄膜太陽電池， CdTe 是 II-VI

4、 族化合物，具有和立方硫化鋅類似的結(jié)構，是直接帶隙化合物半導體材料，其禁帶 寬度約為 1.45eV【 2】，吸收的光譜范圍相對較寬，比較接近光伏材料的理想禁帶寬度1.5eV【2】。CdTe 有較高的光學吸收系數(shù)，在可見光范圍，吸收系數(shù)可以高達10 5?-?1 ，所以理論上大約只要幾微米厚的薄膜就足以吸收90%的光【 2】，理論光電轉(zhuǎn)換效率約為 28%【 3】。2、結(jié)構與特點CdTe薄膜太陽電池的結(jié)構從上至下依次為玻璃、 TCO (Transparent Conducting Oxide) 、 CdS、CdTe、金屬電極，光從玻璃那一側(cè)進入。它的制作過程是先將透明導電氧化物膜，即 TCO沉積在玻

5、璃襯底上，然后分別依次制備n型 CdS、p 型CdTe 與背接觸金屬電極， TCO的制備方法通常為真空濺射、 電子束蒸發(fā)、 化學氣相沉積法等 【 4】，常用的 TCO 材料為 ITO, ZnO: Al, ZnO: B, SnO: F等【 4】，顯然，其中 ZnO 基的 TCO膜占重要地位。 CdS薄膜的厚度 通常會小于 10nm 。CdTe 吸收層的質(zhì)量嚴重影響著電池轉(zhuǎn)換效率， 比較成熟的 CdTe 薄膜制 備方法有近空間升華法 ( CSS)、電化學沉積法 ( ECD)、真空蒸發(fā)法等。 通常 CdTe 薄膜需要 在?2?中?400 進行 30 分鐘的退火處理，從而提高 CdTe 薄膜的性能【

6、數(shù)理科學類171840741陸宇衡5】。退火處理后的 CdTe 薄膜晶粒尺寸增大，同時促進了 CdS/CdTe 界面的混合晶化【 5】。3、CdTe 薄膜制備工藝【 6】如上面所介紹的，制備工藝主要有近空間升華法、電化學沉積法、真空蒸發(fā)法等。數(shù)理科學類171840741陸宇衡3.1近空間升華法近空間升華法一般來說分為升華、 輸運和沉積三個過程， 沉積實際又包含成核和生長兩 個過程，此方法具有沉積速率高、設備簡單可靠、生產(chǎn)成本低、原材料利用率高、薄膜的結(jié) 晶度高等優(yōu)點。近空間升華法制備 CdTe 薄膜是指在真空環(huán)境中，加熱高純粉末或者是顆粒 狀的固態(tài) CdTe 材料，或者是 Cd 和 Te 的混

7、合物，使之升華，然后這些活性的Cd、Te 在較低溫度的襯底上凝結(jié)，從而得到 CdTe 薄膜。圖片來自沈文忠主編的太陽能光伏技術與應用上圖即為近空間升華法制備 CdTe 薄膜的實驗裝置示意圖。工藝過程為：在下碳基座放 置高純 CdTe 作為原材料， 將襯底放置在上碳基座， 兩基座之間的距離一般控制在 1030mm ， 以使 CdTe 材料與襯底之間的溫度場做到盡量均勻， 從而使薄膜的生長環(huán)境接近于理想平衡 狀態(tài)。在制備工藝開始時， 首先將反應管抽真空， 然后將適量的氮氣和氧氣通入， 使得真空度 保持在 102到103Pa，襯底的溫度大約在 600， CdTe 原材料的溫度通常比襯底高 100左

8、右，使得高溫的 CdTe 升華，在溫度較低的襯底上凝華，形成連續(xù)薄膜。CdTe 薄膜的性能主要受到以下的因素影響：原材料與襯底的溫度、工作氣壓、工作氣 氛、原材料與襯底之間的距離。其中襯底溫度是影響 CdTe 薄膜的關鍵因素之一。3.2電化學沉積法【 7】電化學沉積法是將 ?2?+ 離子和 ?2+?離?子的電解液加熱到 7090 ，在陰極上形成 CdTe 薄膜，其電化學反應方程式如下：?2?+ ?2?+?+? 3?+ + 6?- = ?+?2?2?采用電化學法制備 CdTe 薄膜過程中，電解液是由含有鎘鹽的 ?4?和?2?+?的?酸性水 溶液 ?2?組? 成，主要成分是 ?2?+ 離子和 ?2

9、+?離?子。電化學沉積法中，薄膜的性能主要受 到包括溶液組分、 pH 值、溫度、 ?2+?的?濃度、陰極電位、陽極電位和攪拌等因素影響。 因為 ?2?溶? 解度較低， ?2?+?在?溶液中的濃度較低，因此沉積速率較低，通常在12 微米每小時，用這種方法形成的 CdTe薄膜晶粒尺寸在 0.51.0 微米之間，電阻率為 104106?cm， 為改善薄膜性能還需要進一步的退火處理。3.3真空蒸發(fā)法【 8】真空蒸發(fā)法制備 CdTe 薄膜是指在真空環(huán)境中， 加熱高純的單質(zhì) Cd 和 Te 材料，使材料 蒸發(fā)，從而讓蒸發(fā)出來的 Cd ， Te 氣體分子互相撞擊并化合，最終在襯底上形成連續(xù)薄膜。數(shù)理科學類1

10、71840741陸宇衡圖片來自沈文忠主編的太陽能光伏技術與應用上圖即為真空蒸發(fā)制備 CdTe 薄膜的實驗裝置示意圖，在真空室的底部放置單質(zhì)Cd ，Te 材料，材料的純度要求達到 99.99%甚至更高；右側(cè)連接著真空計與原子吸收光譜，用于 實時監(jiān)控組分和壓強，左側(cè)接著真空泵。頂部的中心安裝有監(jiān)控系統(tǒng)，用于實時監(jiān)控CdTe薄膜厚度和蒸發(fā)速率； 頂部的襯底夾具是以均勻速率旋轉(zhuǎn)的， 從而能夠使得制成的薄膜均勻； 在襯底夾具上方裝有管狀加熱器以及熱電偶。在真空蒸發(fā)工藝中， 影響薄膜性能的因素主要包括了工作氣壓、 蒸發(fā)源溫度、 襯底溫度、 沉積速率等。 蒸發(fā)源溫度會影響形成的薄膜的組分、 均勻性和致密性。

11、 而襯底溫度如果高低 不同， 會直接影響表面沉積原子的運動， 反蒸發(fā)和結(jié)晶過程。 合適的襯底溫度有利于形成平 整的薄膜表面。 如果沉積速率過高， 原子無法短時間內(nèi)通過熱運動到達晶格位置， 這有可能 引起空位以及結(jié)構的缺陷， 導致結(jié)晶特性相對較差。 通過這個儀器以及這種沉積方法， 可以 精確地控制 CdTe 薄膜組分，但由于成本相對較高， 所以在大規(guī)模生產(chǎn)中會有一定的局限性。4、發(fā)展趨勢碲化鎘薄膜太陽能電池的生產(chǎn)成本一般情況下， 低于晶體硅和許多其他材料的太陽能電池技術，其次在已知的光伏材料中，它和太陽的光譜最一致，可吸收95%以上的陽光。能耗低，生命周期結(jié)束后可回收，強弱光均可發(fā)電，在正常溫度

12、下，溫度越高表現(xiàn)越好。在全球 市場占有率上， 碲化鎘薄膜太陽能電池因為擁有這么多優(yōu)勢， 已經(jīng)開始向傳統(tǒng)的晶體硅太陽 能電池發(fā)起了挑戰(zhàn)，美國 First Solar 公司作為碲化鎘薄膜太陽能電池的領軍企業(yè)，一度成為 全球市值最高的太陽能電池企業(yè)。然而，碲化鎘太陽能電池自身也仍有一些缺點?！?3】首先是碲的儲量的問題。 碲是地球上的稀有元素， 發(fā)展碲化鎘薄膜太陽能電池面臨的首 要問題就是地球上碲的儲藏量是否能滿足碲化鎘太陽能電池組件的工業(yè)化規(guī)模生產(chǎn)及應用。過去碲是以銅， 鉛， 鋅等礦山的伴生礦副產(chǎn)品形式，也就是礦渣，以及冶煉廠的陽極泥等廢 料的形式存在。 【 3】還有一點是鎘的危害。 鎘是人體非必

13、需元素， 在自然界中常以化合物狀態(tài)存在， 一般含 量很低，正常環(huán)境狀態(tài)下，不會影響人體健康。鎘和鋅是同族元素，在自然界中鎘常與鋅、 鉛共生。當環(huán)境受到鎘污染后，鎘可在生物體內(nèi)富集，通過食物鏈進入人體引起慢性中毒。 鎘被人體吸收后，在體內(nèi)形成鎘硫蛋白，選擇性地蓄積肝、腎中。其中，腎臟可吸收進入體 內(nèi)近 1/3 的鎘， 是鎘中毒的“靶器官”。 其它臟器如脾、 胰、 甲狀腺和毛發(fā)等也會有一定量的 蓄積。鎘會損傷腎小管，病者出現(xiàn)糖尿、蛋白尿和氨基酸尿，并且還會使骨骼的代謝受阻， 造成骨質(zhì)疏松、萎縮、變形等一系列癥狀。雖然實驗表明碲化鎘薄膜太陽能電池組件的使用是安全的，但是面對鎘材料的危害性， 建立壽命

14、末期電池組件和損毀組件的回收機制還是十分必要的， 減少對環(huán)境危害的同時， 還數(shù)理科學類171840741陸宇衡可以增強公眾的信心，從而提高市場占有率。分離出的Cd 、Te 及其他有用材料，還可用于制造生產(chǎn)太陽能電池組件所需的相關材料，進行循環(huán)生產(chǎn)。美國、 歐洲的研究表明，回收材 料的效益高于回收成本， 所以在技術上是可行的。 事實上， 美國 First Solar 公司的碲化鎘太 陽能電池組件在銷售時，就與用戶簽訂了由工廠支付回收費用的回收合同。 【3】 目前工業(yè)化 CdTe 薄膜光伏組件效率約 10%左右，與實驗室效率水平相比差距較大，有 較大的提升空間， 可以考慮從以下的幾個方面提高效率：

15、 采用一定的技術提高光吸收， 比如 采用陷光技術等；改善光生電流的收集，優(yōu)化接觸特性；優(yōu)化背接觸技術，提高開路電壓， 降低溫度系數(shù)。 【 9】五、CIGS薄膜太陽電池1、簡介在化合物薄膜光伏電池中， I - III - VI2族的黃銅礦結(jié)構的化合物 Cu( In, Ga) Se2(CIGS)是 非常有發(fā)展前景的高效薄膜太陽電池，實驗室中目前最高光電轉(zhuǎn)換效率達到了21.7%【 3】，產(chǎn)業(yè)化大面積光伏組件效率為 17.8%【10】。它光吸收能力強， 發(fā)電穩(wěn)定性好、 轉(zhuǎn)化效率高， 白天發(fā)電時間長、發(fā)電量高、生產(chǎn)成本低以及能源回收周期短。 【 3】2、結(jié)構與特點CIGS薄膜太陽電池主要是由鈉鈣玻璃襯底

16、、鉬(Mo )金屬電極、 p型 CIGS膜、 n型薄CdS 或 ZnS 膜、本征 ZnO 和 n 型摻 Al 的低阻 ZnO 透明導電膜窗口層組成，在窗口層頂部 還需要制備金屬柵線(如 Ag 或者 Ni/Al 電極)用于收集電流，減反射膜(如 MgF2)可以增 強太陽光的利用率，提高太陽電池的轉(zhuǎn)換效率。具體形狀如下圖。圖片來自沈文忠主編的太陽能光伏技術與應用性：CIGS 薄膜具有寬帶隙和高光吸收系數(shù)的特點，這決定了 CIGS 太陽電池具有一些特殊1. 禁帶寬度可調(diào)。 CIGS 禁帶寬度可依據(jù) ?(?=?(?) 1-x )? ?(?+?x)? ?(?-?b?)x(1-x) 公式 進行調(diào)控【 11

17、】，其中 x為Ga的含量， 1-x 為In的含量， b為光學彎曲系數(shù)，它取 決于制備方法和材料的結(jié)構特征，一般在 0.150.24 之間。通過改變 Ga 的含量， 可以使得制成的 CIGS 材料具有制備太陽電池的最佳能帶結(jié)構。例如，為了增強光 生電流和開路電壓， 需要提供良好的背表面電場效應， 在膜厚方向調(diào)整 Ga 的含量， 使價帶傾斜，形成梯度帶隙半導體，從而加寬薄膜表面處的禁帶寬度，擴大從紅外 到可見光光譜響應范圍，形成 V 字形的雙禁帶結(jié)構【 12】。CIGS 材料的能帶調(diào)控能 夠調(diào)控的特點， 是 Si系和 CdTe系材料所沒有的優(yōu)點， 1.3eV 的 CIGS太陽電池光電 轉(zhuǎn)換效率甚至

18、可達 33%【13 】。4數(shù)理科學類171840741陸宇衡2.吸收系數(shù)高。 CIGS是直接帶隙材料，光吸收系數(shù)達到了6? 10 5?-?1 ，這是目前光伏半導體材料中極高的【 4】。對于太陽電池基區(qū)光子的吸收、少數(shù)載流子的收集非 常有利， 大約只需要 12 微米就可以吸收大部分太陽光， 降低了原材料的消耗， 并 且減輕了光伏組建重量【 4】。3.Na 元素摻雜效應。和硅系列的半導體不同， CIGS 中，少量的 Na 摻雜有利于提高 CIGS 的電池性能【 14】，A. Rockett 等人認為在 CIGS薄膜生長過程中， Na 主要是 以?2?的形式存在，它延緩了薄膜的生長速度從而有利于Se

19、 的擴散，并且使得晶粒尺寸增大，晶界面上的缺陷鈍化【 15】。3、CIGS 薄膜工藝CIGS 薄膜的制備方法主要有：真空蒸發(fā)法、金屬預置層后硒化法、電化學沉積法、印 刷法等。前兩種是研究廣泛的真空制備工藝，后兩種屬于非真空工藝。3.1 真空蒸發(fā)法【 16】 真空蒸發(fā)法是加熱蒸發(fā)源，利用被蒸發(fā)物在高溫時所具備的飽和蒸汽壓對Cu， In，Ga和 Se 來進行薄膜制備。在真空腔內(nèi)，蒸發(fā)源相對獨立，加熱后蒸發(fā)出來的氣體分子碰撞化 合而沉積在襯底上形成連續(xù)的薄膜。圖片來自敖建平等著共蒸發(fā)三步法制備 CIGS 薄膜的性質(zhì) 如上圖，真空室底部共放置三個蒸發(fā)源，分別放置Cu，Ga金屬， In 金屬，和 Se，

20、制備CIGS 薄膜采用的蒸發(fā)元素源都使用固態(tài)單質(zhì)，材料的純度達到99.99%甚至更高。由于銅銦鎵金屬材料具有較高的沸點， 于是使用石墨坩堝作為蒸發(fā)源， Se 在真空中的蒸發(fā)溫度較低， 蒸發(fā)源溫度在 10以內(nèi)的變化對 Se 蒸發(fā)速率影響都很大，因此蒸發(fā)源的加熱功率需要有 良好的可控性，在真空腔室中，一般選用石墨紙板作為Se 源蒸發(fā)的電阻材料。一般真空室中會有真空計與原子吸收光譜接口，可以實時監(jiān)控CIGS 沉積的壓強與 CIGS 薄膜的組分。頂部的襯底夾具為旋轉(zhuǎn)平面夾具，襯底夾具上方裝有管狀加熱器與熱電偶。真空蒸發(fā)法中，影響薄膜性能的因素有很多，如工作氣壓、硒源溫度、襯底溫度、沉積 速率等。 硒源

21、溫度影響著薄膜的組分， 以及薄膜的均勻性和致密性， 襯底溫度會直接影響表 面原子的運動，沉積速率過高，與 CdTe 的真空蒸發(fā)法一樣，原子來不及通過熱運動到達晶 格位置， 就有可能引起空位或者是結(jié)構的缺陷， 導致結(jié)晶特性相對較差， 最終會造成電池效 率較低。數(shù)理科學類171840741陸宇衡真空蒸發(fā)法大致步驟為：襯底溫度保持在約350左右，蒸發(fā) In，Ga，Se 三種元素，蒸發(fā)時間為 1520min ，首先制備形成（ In，Ga）Se 預置層；第一階段蒸發(fā)結(jié)束后，將襯底 溫度提高到 550580 ，共蒸發(fā) Cu和 Se，蒸發(fā)時間為 1520min ，形成表面富 Cu 的CIGS 薄膜；保持前一

22、階段襯底溫度不變，在富 Cu 的薄膜表面再根據(jù)需要，補充蒸發(fā)適量的In ，Ga，Se，以保證制備的 CIGS 薄膜相對來說貧 Cu，蒸發(fā)時間為 510min 。由于此工藝采取 的是分三步制作 CIGS 薄膜，因此被稱為三步共蒸法【 17】。三步共蒸法與其他制備工藝相比，制備的 CIGS 薄膜晶粒尺寸大，薄膜內(nèi)部致密均勻， 表面更加平整，減少了粗糙度，改善了CIGS 層與緩沖層的接觸界面，提高了內(nèi)建電場，也抑制了載流子的復合。 同時，三步共蒸法可以實現(xiàn) Ga元素梯度摻雜， Ga含量在 Mo 電極接 觸側(cè)高有利于載流子向空間電荷區(qū)運輸，提高太陽電池的開路電壓和短路電流?！?17】雖然三步共蒸法工藝

23、比較成熟， 制作的小面積太陽電池效率也比較高， 但是依然存在缺 點：蒸發(fā)工藝的精確控制對設備要求嚴格； 無法精確控制每種元素的蒸發(fā)速率和蒸發(fā)量； 材 料利用率偏低；難以保證大面積上薄膜成分的均勻性。3.2 電化學沉積法電化學沉積制備 CIGS 是在溶解有化合物成分的電解質(zhì)水溶液中， 插入兩個相對的電極， 加一定電壓后，利用氧化還原反應，將電解質(zhì)水溶液中的銅銦鎵硒在負極極板材料上析出 CIGS薄膜。電解質(zhì)水溶液一般由氯化銅、 三氯化銦、 三氯化鎵、 亞硒酸、 絡合劑檸檬酸鈉組 成【 18】。電化學沉積法是一種低成本、 適于大面積沉積的方法， 設備簡單，對原料純度要求不高， 在非真空條件下進行，

24、但是在材料制備過程中， 薄膜的化學計量比非常難控制， 因此有很多 技術問題亟待解決。4、發(fā)展趨勢CIGS 薄膜太陽電池，已經(jīng)有部分企業(yè)進行商業(yè)化生產(chǎn)，但是還有一些關鍵技術需要解 決：高性能的薄膜材料制備工藝復雜， 投資成本高； 緩沖層 CdS潛在毒害； 關鍵原材料的供 應；光伏組件的良品率和穩(wěn)定性等等。當前高效率的 CIGS 太陽電池的關鍵技術是硒化處理工藝，該工藝采用劇毒、易燃易爆 的硒化氫氣體作為硒源，需要昂貴的硒化爐，以及復雜的尾氣處理系統(tǒng)，增加了CIGS 太陽電池制備成本。應該開展鏈家的液態(tài)硒源硒化工藝。CIGS太陽電池中銦和鎵等稀有金屬的利用將限制CIGS 太陽電池的大規(guī)模生產(chǎn)， 因

25、此可以減薄吸收層的厚度， 或者尋找吸收層的替代材料開發(fā)其他 I - III - VI2 族化合物， 用廉價且 資源豐富的材料替代稀有金屬元素， 可以開展銅鋅錫硫 （ CZTS）薄膜太陽電池的研究 【19】。 比較有代表的是 IBM 開發(fā) CZTSS電池，光電轉(zhuǎn)換效率達到 11.1%【 1】。六、提高方式CIGS 和 CdTe 薄膜太陽電池具有可與晶體硅電池競爭一定的優(yōu)勢。同時也需要改進：1、 降低生產(chǎn)成本，實驗室中化合物薄膜光伏電池可以有很高的光電轉(zhuǎn)換效率，但是大 規(guī)模生產(chǎn)中要能實現(xiàn)，還得要改進技術，從而降低生產(chǎn)成本。2、 尋找更好的化合物薄膜電池原材料，銦、鎵等稀有金屬材料的儲量有限，需要開

26、發(fā) 新材料與新工藝。3、CdTe 和 CIGS太陽電池對水汽有一定的敏感性， 如金屬接觸電極的氧化、 ZnO 性質(zhì) 的改變，需要提高封裝技術，改變封裝材料。4、 提高化合物薄膜光伏電池的穩(wěn)定性，化合物薄膜電池穩(wěn)定性不錯，但是依然存在性 能衰減的現(xiàn)象【 4】，需要深入理解電池的衰減的原因，并進行改進。七、結(jié)語化合物薄膜光伏電池具有非常大的潛力， 如果能找到合適的材料， 并有合適的混合比例，數(shù)理科學類171840741陸宇衡配以優(yōu)秀的制作工藝，可以規(guī)?；a(chǎn)，用于大型高端裝備方面，并一步步走入尋常市場。 太陽能作為無污染， 不枯竭的能源， 有必要讓產(chǎn)業(yè)界和科研機構聯(lián)合起來共同努力， 化合物 薄膜光

27、伏電池作為重要的發(fā)展方向， 需要更多的投資， 從而提高太陽電池的效率， 優(yōu)化性能， 降低成本。致謝 感謝李俊輝同學為我尋找資料，并為我找到并拍攝了合適的圖片。 感謝吳建華教授為我?guī)淼恼撐姆矫娴募记伞８兄x徐俊教授為我提供選題的指導，并在課堂上教授充足的知識。參考文獻【1】 MARTIN A, GREEN, EMERY KEITH, HISHIKAWA YOSHIHIRO, WARTA WILHELM, and DUNLOP D, EWAN. Solar cell efficiency tables (version 42) J. Progress in Photovoltaics: Resea

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