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手性超材料研究進展鐘柯松 2111409023 物理1. 引言超材料是有特殊電磁性質(zhì)的人造結(jié)構(gòu)性材料，其中一個典型的性質(zhì)就是負折射率。第一種負折射率材料1兩個部分組成：一個是連續(xù)的金屬線，它來實現(xiàn)負介電常數(shù)2，另一個是開環(huán)諧振器，來實現(xiàn)負的磁導率3。在同時實現(xiàn)復介電常數(shù)和負磁導率的時候，負折射率就是實現(xiàn)了。后來，人們大多數(shù)以這個原則4-5來設(shè)計負折射率材料。雖然負磁導率在微波段很容易實現(xiàn)，但是在光頻區(qū)域卻極其困難7,8。與此同時，Pendry9，Tretyakov10,11和Monzon12等人從理論上提出了另一種利用手性實現(xiàn)負折射率的途徑。而手性材料層作為完美透鏡也從理論上實現(xiàn)了9-13。在這些報告中，Pendry提出了一種3D螺旋線結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)負折射率的手性超材料9。Tretyakov等人則在理論上研究了在手性和偶極粒子手性復合材料中得到負折射率的可能性11。理論表明，負折射率是可以在以3D螺旋對稱為晶格的金屬球超材料中可以得到14。同時也表明，周期上的手性散射是3D和各向同性負折射率的原因15。實際上，Bose曾經(jīng)在1898年利用螺旋結(jié)構(gòu)研究了平面偏振電磁波的旋轉(zhuǎn)16。Lindman也是研究微波段人造手性介質(zhì)的先驅(qū)17。最近，Zhang等人在實驗上實現(xiàn)了一個3D手性超材料在THz波段的負折射率18。Wang等人則在微波段同時實現(xiàn)了3D手性超材料的負折射率和巨大的光學活性和圓二色性19,20。但是，這些提到的3D手性超材料都很難構(gòu)建。同時，平面手型超材料顯示了光學活性也被報道了21-24。這里需要指出的是，平面手性結(jié)構(gòu)是正真的3D手性結(jié)構(gòu)是不同的。Arnaut和Davis第一次把平面手性結(jié)構(gòu)引入到了電磁波的研究中25,26。一個結(jié)構(gòu)如果被定義為手性結(jié)構(gòu)，那么它應(yīng)該是在任何平面是沒有鏡面對稱的，然而，一個平面結(jié)構(gòu)被認為是手性的，則它是不能和它在該平面上的鏡像重疊的，除非它不在這個平面上。實際上，一個平面手性結(jié)構(gòu)還是和鏡像鏡面對稱的。在垂直入射的情況下，在光傳播方向上鏡面對稱的結(jié)構(gòu)是沒有光學活性的27。除非在這個結(jié)構(gòu)上增加襯底來打破傳播方向上的鏡面對稱，這樣光學活性就能得到了22-24。然而，手性在這些結(jié)構(gòu)是非常微弱的。后來，Rogacheva等人進一步地提出了雙層的手性結(jié)構(gòu)，展現(xiàn)出了很強的光學活性28。這個兩層的花環(huán)狀的平面金屬層相互平面扭和在兩個平面中，它們也不像3D手性原胞一樣連接在一起18-20，二是通過電磁場來相互耦合。它的光學活性強到了整個結(jié)構(gòu)都顯示出了負折射率。在這個開創(chuàng)性的工作下，一些不同的雙層手性結(jié)構(gòu)，從微波段到近紅外波段被相繼的提出。如雙層花環(huán)結(jié)構(gòu)29,30，雙層十字線結(jié)構(gòu)31,32，金屬切線對33，卍字結(jié)構(gòu)34，四個U型結(jié)構(gòu)35-37，互補性手性結(jié)構(gòu)38等等。另外，多層的平面手性結(jié)構(gòu)也被提了出來29,39。它表明，在構(gòu)建體手性超材料時，鄰近原胞之間的耦合效應(yīng)也應(yīng)該考慮在內(nèi)。由于存在這個耦合效應(yīng)，體手性超材料和單原胞手性超材料的性質(zhì)存在差異39。當手性超材料在負折射率帶中工作是，品質(zhì)因素（FOM）來評估它的損耗級別40。FOM被定義為折射率實部和虛部比值的絕對值。在一個波長對應(yīng)的介質(zhì)中波振幅衰竭為exp（-2/FOM)。為了得到高的FOM，一種復合的手性超材料在最近提了出來41。另外，可調(diào)節(jié)的手性超材料也有報道42?；趥鬏敽头瓷鋮?shù)的有效折射率的提取是一種在表征設(shè)計的超材料是的方便有用的手段43-47。隨著手性超材料研究的進展，負折射率用其他提取方法中也得到了18,29,48,49。Zhao等人總結(jié)了這些提取方法，簡練出了幾個簡單的公式，這在手性超材料的研究中是非常有用的50。非互易式傳輸在信息處理中起到了至關(guān)重要的作用，點偶極子就是一個典型的例子，它在電流回路中顯示出了非互易式的響應(yīng)，這給研究光的非互易式傳輸帶來了很大的啟發(fā)。在光學中，一般有兩種方法來得到非互易。一種是利用磁光介質(zhì)來打炮時間上的反轉(zhuǎn)對稱，這就在介電張量中引入了非對稱的非對角元素51。另一種方法是利用非線性介質(zhì)52,53。然而，非互易式光的傳輸已經(jīng)實現(xiàn)，通過復數(shù)光學勢來打破平價時間對稱54。2. 手性超材料的物理性質(zhì)和有效參數(shù)的獲取2.1. 手性介質(zhì)的物理性質(zhì)在電磁響應(yīng)方面來講，手性材料被表征為電場和磁場之間在同一方向上的雜交耦合。電磁波在這類手性結(jié)構(gòu)中的傳播滿足本構(gòu)關(guān)系64： （1）其中，是真空中的介電常數(shù)和磁導率，是手性介質(zhì)的相對介電常數(shù)和相對磁導率。是真空中光的傳播速度，是電磁場之間雜交耦合效應(yīng)的手性量。由于的存在，兩種圓偏振光之間的簡并就被破壞了，使得一種圓偏振光的有效折射率增加了，而另一種減小了。假設(shè)時間獨立為，那么右圓偏振光（RCP，+）和左圓偏振光（LCP，）分別定義為65。那么RCP和LCP的有效折射率就可以由下式得到64： （2）與此同時，RCP和LCP波有一個相同的阻尼，其中時真空中的阻尼。假設(shè)手性值足夠大，那么負折射率在一種圓偏振光中是可能發(fā)現(xiàn)的，即使當都是正的，此時，另一種圓偏振光的折射率還是正的。這就是Pendry早起提出的實現(xiàn)負折射率的替代路線。手性介質(zhì)有兩種重要的性質(zhì)。一種被稱作光學活性，它被表征為線偏光通過手性介質(zhì)是偏振面的旋轉(zhuǎn)。在數(shù)學上它被定義為橢圓偏振光的偏振方位旋轉(zhuǎn)角： （3）其中是RCP和LCP的傳輸系數(shù)。另一種性質(zhì)是透過光的橢圓角。它被表征為兩種偏振光之間透過率的差異。 （4）由于手性介質(zhì)對RCP和LCP吸收的不同，也表征了圓二色性。對于很大很小的人造的手性超材料在負折射的應(yīng)用中是很完美的。圖12.2. 有效參數(shù)的提取過程圖1為空氣中圓偏振光在手性超材料等效介質(zhì)層中的透過和反正系數(shù)的原理圖。在圖1中可以看到，應(yīng)用電場和磁場在平面上切向連續(xù)的條件，并把入射波系數(shù)設(shè)為1，那么透過和反射系數(shù)為一下只： （5） （6）其中時電磁波在真空中的波數(shù)。從6式中可以發(fā)現(xiàn)LCP和RCP的反射系數(shù)是一樣的。因此我們得到了三個未知量（）和三個獨立的方程，從而解得： （7） （8） （9)其中是由體系決定的任意整數(shù)。式（7）-（9)的結(jié)果一定要滿足無源介質(zhì)的條件： （10）圖2在得到的結(jié)果后，其他的參數(shù)則可以通過以下式子得到：。另外，在手性超材料有效介質(zhì)層的參數(shù)提取的研究過程中，Zhao等人在改進了有效介質(zhì)層生長在襯底時，其參數(shù)的提取50。雖然實際上直接測量得到圓偏振光的透過和反射參數(shù)是很困難的，但是這些參數(shù)可以有線偏振光的透過和反射參數(shù)計算得到。下面這個式子給出了圓偏振光和線偏振光之間投射和反射系數(shù)的關(guān)系： （11）圖2展示了實驗測量的原理。乳溝手性結(jié)構(gòu)是C4旋轉(zhuǎn)對稱的，那么圓偏振光的轉(zhuǎn)變項則可忽略，同時線偏振的光仍然是線偏振。圓偏振光的投射可以簡化成只和相關(guān)： （12）3. 一些典型的負折射率手性超材料和3D手性超材料諸如螺旋線結(jié)構(gòu)瑞士卷結(jié)構(gòu)9,10相比，雙層的平面手性結(jié)構(gòu)的構(gòu)建更加適應(yīng)于平面加工工藝。因此，接下來我也主要講一講雙層的平面手性結(jié)構(gòu)。圖33.1. U型諧振腔手性超材料通過堆疊兩層相互絞扭的SRRs，可以形成一個磁二聚體，進而這個磁二聚體的陣列產(chǎn)生了光學活性66,67。但是，由于缺少旋轉(zhuǎn)對稱性，線偏振入射光對它的光學活性影響很大。為了克服這個缺點，一個U型的SRR對組合結(jié)構(gòu)被提了出來，而它則滿足了C4對稱36（圖3）這個結(jié)構(gòu)在x和y方向上的周期都為15mm，這遠小于操作波長，而它的厚度為1.66mm，波沿z方向傳播。因此構(gòu)成的CM對于垂直入射波是等效單軸的。圖4圖5圖3中的結(jié)構(gòu)，對于一列E長在x方向沿z方向入射的線偏振波，透射的E場在x和y方向都能被找到，。與此同時，線偏振波的反射波還是保持原來的線偏振?；谶@些散射結(jié)果，RCP和LCP波的反射和透射強度光譜，吸收光譜，偏轉(zhuǎn)方位角，和橢圓角都能得到。圖4為圖3結(jié)構(gòu)對應(yīng)的模擬結(jié)果。根據(jù)RCP和LCP波的投射和反射系數(shù)，有效參數(shù)將能提取，圖5為其結(jié)果。對比圖5（a），（b）和（c），（d），由于的對應(yīng)關(guān)系，巨大的手性值在5.1(6.4)GHz諧振頻率附近，把RCP（LCP）的折射率拉低到了負值，如圖5（c），（d）所示。需要指出的是圖5（f)中，在5.1GHz附近，有效磁導率的虛部是負值。這種現(xiàn)象在參數(shù)提取過程中是很常見的，且它的起因是原胞的不均勻和有限的厚度68。通過研究諧振點的電流模式，四U型諧振腔結(jié)構(gòu)的手性超材料的機理已經(jīng)得到討論36。單個的U型諧振腔在諧振點可以看作是在該平面上一個點偶極子和一個垂直該平面的磁偶極子的耦合67。由于上下兩層之間的U型諧振腔相互扭轉(zhuǎn)了90度，所以一對諧振腔之間只需要通過磁偶極子來耦合。在較低的諧振頻率點5.1GHz，上下兩層的四U型SRRs的電流方向是相同的，所以它們的磁偶極子是平行的。相反的，在較高的諧振頻率點6.3GHz，則電流方向是相反的，所以它們的磁偶極子的方向是相反的。根據(jù)電流分布，當x方向的電場在5.1GHz和6.3GHz諧振點上作用到手性超材料時，x方向上的磁場是不為零的。另外，在5.1GHz，和是相反方向的，而在6.3GHz則是相同方向的36。電場和磁場之間的這種關(guān)系和本構(gòu)關(guān)系是一致的，式（1）。圖6 圖73.2互補型的負折射率手性超材料根據(jù)Babinet的理論65，如果金屬線在區(qū)域被的入射場垂直照射，并且它的互補形狀被互補入射場照射，那么金屬線的散射場的模式和它互補結(jié)構(gòu)的散射場是一樣的，除非這兩個入射場的偏振態(tài)對于這兩個系統(tǒng)是相反的。由于金屬線的散射場可以近似的當成一個點偶極子的激發(fā)場，而在這點偶極子附近有其他被高階的多極化場，那么它的互補形狀的散射場可以認為是虛擬磁偶極子的輻射場。Babinet的理論已經(jīng)應(yīng)用在了超表面和單層超材料的設(shè)計中69,70。但是，Babinet的理論不能直接應(yīng)用到雙層結(jié)構(gòu)中。因此，這個理論很少在多層結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)。下面，我講介紹一個奇特基于雙層交叉線手性超材料的互補性超材料。圖8圖9如圖6所示為互補型CM的單周期原胞原理圖，它由雙層金屬（銅）平面組成構(gòu)建在FR-4相反的兩面。兩個交叉線從金屬平面中摳出38，相互扭轉(zhuǎn)了30o。這個結(jié)構(gòu)在x和y方向上的周期都為21nm，這小于它的操作波長，它的厚度為1.66nm。波的傳播方向為z方向。類似于上面的過程，RCP和LCP的透射光譜，偏振旋轉(zhuǎn)方位角，橢圓角都可以計算得到。圖7為計算結(jié)果，圖8為提取的有效參數(shù)。在圖8的曲線中，對應(yīng)于手性有兩個共振點。較低的共振點在=5.28GHz，較高的則在=8.77GHz。低于=5.28GHz時，是正的，而是負的。高于這個頻率，是負的，而是正的。對于=8.77GHz兩邊，只有改變了正負性，而一直是正的。對比圖8（a），（b）和（c），（d），由于關(guān)系式，值大道可以把RCP在的低于=5.28GHZ高于=8.77GHz處的等效折射率拉低到負值。與此同時，高于=5.28GHz時，最初LCP的負折射率變寬了。圖8（e），（f）為參數(shù)結(jié)果。值得注意的是，在5.10-5.28和8.77-8.90GHz頻率范圍內(nèi)，是正的，而在傳統(tǒng)的手性材料中是不會出現(xiàn)的。因此，RCP的負折射率實際上來自相對較小的和很大的值。像圖5（f）中的情況，的虛部有一部分范圍中為負值。為了理解手性行為的機制，兩個金屬層之間的場分布和諧振點的表面電流分布已經(jīng)經(jīng)行了研究38。圖9為在兩個透射峰頻率處模擬的場分布和表面電流分布。圖9（a）和（b）為，圖9（c）和（d）為。對于這兩種情況，入射波的場偏振方向是x。從圖9（a）和（b）可以看出，場分布和表面電流分布表明了非對稱的磁偶極子對的耦合情況。這兩個虛擬的磁偶極子如圖9（a）所示，實箭頭對應(yīng)前面的虛擬的磁偶極子，兩個偶極子之間的夾角為30o。對于圖9（c）和（d），場分布和電流模式也表明非對稱偶極子耦合的情況。唯一不同的是夾角，它為60o。在更高的諧振點頻率8.77GHz，場分布和電流模式?jīng)]有表現(xiàn)出那些磁偶極子38。這些有趣的現(xiàn)象表明，Babinet的理論在設(shè)計較低諧振頻率的雙層的互補型手性材料是有很好的應(yīng)用。圖103.3負折射率和高品質(zhì)因素的復合手性超材料到目前為止，相當?shù)呢撜凵渎实腃Ms已經(jīng)被報道了29-38。但是，除了互補型的CMs得到一個大的時，大的相對介電常數(shù)（或是大的相對磁導率）也是存在的，在低于手性諧振點處。因此，在低于手性諧振點頻率時，的絕對值往往是小于。因此，負折射率只可能發(fā)生在高于諧振點的范圍，在這些地方，相對介電常數(shù)（或相對磁導率）是很小的，甚至的負的。所以，一種由手性部分和連續(xù)金屬線組成的復合超材料被提了出來41。利用連續(xù)的金屬線，在低于諧振頻率時大的介電常數(shù)得到補償，這樣使得變得小于在低于諧振頻率時。因此，負折射率在低于手性諧振頻率時能夠?qū)崿F(xiàn)。圖10為復合CM原胞結(jié)構(gòu)的示意圖41。銅制的扭和花環(huán)和連續(xù)的銅線制備在一層聚四氟乙烯相反的兩面。這個結(jié)構(gòu)在x和y方向上的周期都為19mm，這小于操作波長，另外這個結(jié)構(gòu)的厚度為2.06mm，波在z方向上傳播。為了研究傳統(tǒng)金屬線結(jié)構(gòu)在只有扭和花環(huán)結(jié)構(gòu)的CM中的作用，CM和復合CM作為對比都進行了研究。圖11圖11為基于模擬數(shù)據(jù)得到的單層的CM和復合CM的有效參數(shù)（的實部和虛部）。對于CM，由于地域諧振頻率是大的或者值，這樣就不能在這個頻段得到負折射率。另外，在高于這些手性諧振點的頻段，的虛部都很大。因此，在這個頻段內(nèi)負折射率的品質(zhì)因素很差。只有圖中很小的陰影部分對于手性超材料時有用的，如圖11（a），（c）。對于RCP波，這個有用的波段從9.56GHz到9.71GHz，最大的品質(zhì)因素為8.4。對于LCP波，有用的波段從4.42GHz到4.53GHz，最大的品質(zhì)因素到達了6.6。圖11（b），（d）為復合超材料的有效參數(shù)。對于RCP波，負折射率的帶寬任然處在高于諧振頻率波段。負折射率的虛部很小的區(qū)域用陰影表示了出來。另外，在頻率5.36到5.58GHZ，最大的品質(zhì)因素能夠到達50。對于LCP波，在低于諧振頻率，在5.13到5.29GHz頻段有一個負折射率的帶寬，它最大的品質(zhì)因素也達到了18。在圖11（b），（d），在頻帶邊界的左邊和右邊處有效折射率的虛部非常的大。這是由于連續(xù)金屬線的存在和在頻率5.36和8.7GHz處的有效值被拉低到小于0了在這兩個頻率點附近。顯然，復合CM的品質(zhì)因素遠遠大于CM。以上結(jié)構(gòu)說明復合CMs在實現(xiàn)負折射率上可能比CMs更好。圖124. 體手性超材料的構(gòu)建理論上的研究表明各項同性的CMs可以通過手性原胞在一個三維周期晶格上的堆疊來構(gòu)建15,71。同時在實驗上，在微波段，二維的CM可以用非平面手性原胞來構(gòu)建19,20。對于平面CMs，一種直接的方法去構(gòu)建體CM是一層層地堆疊周期層。但是，如果用這種方式構(gòu)建體CM，那么情況將變得復雜由于構(gòu)建模塊之間強烈的相互作用。因此，當這些手性單元之間的作用很強時，研究有效參數(shù)如何變化就變得很關(guān)鍵。圖12（a）為相互扭和的交叉線結(jié)構(gòu)39的兩層平面手性單元堆疊的示意圖。這個結(jié)構(gòu)在x和y方向上的周期都為13mm，這小于操作波長，每一層的手性結(jié)構(gòu)的厚度為1.06mm，波沿z方向傳播。這四個交叉線分別從w1到w4標記。顯然，w1和w2，w3和w4之間存在著耦合，并使得每個單元為一個手性單元。當兩個原胞相處很近時，還存在著另外的耦合效應(yīng)。一種耦合來自w1（w2）和w3（w4）之間的耦合，這種耦合對光學活性沒有貢獻，但它可能影響了整個結(jié)構(gòu)的阻尼。另一種耦合來自w1（w2）和w4（w3）。特別的是，由于w2和w3之間先對較小的距離，如圖12（b）所示，它們之間的耦合很大程度上改變了整個結(jié)構(gòu)的光學活性。當相鄰的手性層很小是，體CM的有效參數(shù)將和單層的參數(shù)有很大的區(qū)別39。因此，在設(shè)計一種體CM，通過在周期晶格中堆疊手性單元來構(gòu)建是，如果相鄰原胞之間存在耦合時，基于Lorentz同質(zhì)化過程15,71的近似分析方法是不夠的，同時應(yīng)用嚴格的全波電磁模擬來確定體結(jié)構(gòu)的本征模式。5. 總結(jié)在這個報告中展示評估了手性超材料領(lǐng)域的最新發(fā)展。然后基于相關(guān)的作者的研究小組的研究，簡單介紹了一些典型的雙層的平面手性超材料，比如U型的開環(huán)諧振器結(jié)構(gòu)的，互補型的，復合型的超材料被設(shè)計出來去實現(xiàn)一個高品質(zhì)因素的負折射率。其中也提到了體手性超材料的構(gòu)建和其中由于臨近單元之間耦合導致的一些困難。從微波段到可見光波段，展示了手性引發(fā)的巨大的光學活性，圓二色性和負折射率18,19,29,31。雖然聚到的光學活性和圓二色性在紅外和可見光波段已經(jīng)實現(xiàn)了32,35，但是這些波段的負折射率手性超材料還沒有實現(xiàn)。雖然，有人提出負折射率的手性超材料可以用來聚焦圓偏振光，但是實驗上還有待去驗證這個聚焦效應(yīng)。除了展示出諸如光學活性，圓二色性和負折射率的性質(zhì)，手性超材料還可以當做吸收器，甚至是影響卡西米爾力75,77。希望將來有更多設(shè)計手性超材料的奇特設(shè)計能被開發(fā)和利用。參考文獻1. 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