蘭州地區(qū)居民多環(huán)芳烴健康風(fēng)險評價

蘭州地區(qū)居民多環(huán)芳烴健康風(fēng)險評價

多環(huán)芳烴（hydrocal，簡稱pahs）是一種廣泛存在于各種環(huán)境條件的永久性有機污染物。大部分PAHs對生物都有一些不利的影響,如免疫毒性、致癌性和致基因突變性等,還被證實具有環(huán)境內(nèi)分泌干擾物的作用。因此,多環(huán)芳烴引起了人們極大的重視,美國環(huán)保局提出了將16種PAHs作為優(yōu)先控制污染物。蘭州作為我國西北重要的工業(yè)城市,人口密度大,企業(yè)燃煤、冬季居民取暖燃煤、機動車排放均已成為多環(huán)芳烴的重要排放源,蘭州市大氣和水體等環(huán)境介質(zhì)中PAHs污染水平較嚴重,如彭林等報道的蘭州市大氣TSP中多環(huán)芳烴質(zhì)量濃度為2000ng·m-3,遠遠高于國內(nèi)大連(122.18ng·m-3),杭州(38.46ng·m-3),青島(57.65ng·m-3),臺中(63.00ng·m-3),與國外城市UrbanSeoul,Korea(131.9ng·m-3),UrbanLasPalmasdeGranCanavia,Spain(30.76ng·m-3)相比,彭林等報道的蘭州市大氣TSP中多環(huán)芳烴質(zhì)量濃度亦遠遠高于國外城市報道的數(shù)值。此外彭林等報道的蘭州市大氣TSP中BaP為59.3ng·m-3,超過國家規(guī)定的大氣質(zhì)量標準(10ng·m-3),另外王平等對黃河蘭州段16種多環(huán)芳烴的質(zhì)量濃度也進行了報道:黃河蘭州段PAHs平均質(zhì)量濃度為4.020μg·L-1(∑16PAH)、長江三峽庫區(qū)PAHs平均質(zhì)量濃度為0.552μg·L-1(∑8PAH)、長江武漢段PAHs平均質(zhì)量濃度為2.095μg·L-1(∑11PAH)、杭州錢塘江PAHs平均質(zhì)量濃度為41.505μg·L-1(∑10PAH)、黃河中下游小浪底和花園口PAHs平均質(zhì)量濃度分別為0.369和0.182μg·L-1(∑15PAH)、法國賽納河PAHs平均質(zhì)量濃度為0.02μg·L-1(∑11PAH)、美國密西西比河平均質(zhì)量濃度為0.0408μg·L-1(∑13PAH)。與國內(nèi)的一些河流相比,黃河蘭州段水相中PAHs的質(zhì)量濃度比長江三峽庫區(qū)、長江武漢段和黃河中下游小浪底、花園口段面的質(zhì)量濃度要高,比杭州錢塘江的質(zhì)量濃度要低。與國外的一些河流相比,黃河蘭州段水相中PAHs質(zhì)量濃度明顯高于賽納河和密西西比河,說明黃河蘭州段水體的PAHs污染已較為嚴重[3,11,12,13,14,15,16]。通過以上的分析可以看出,蘭州市大氣和水體環(huán)境己普遍受到多環(huán)芳烴的污染。多環(huán)芳烴從蘭州市污染源排放進入大氣中,會隨著大氣的運動而擴散,使其污染范圍不斷擴大,大氣中的多環(huán)芳烴還會在氣相和顆粒相間分配,被懸浮顆粒物吸附形成大的顆粒物而發(fā)生干濕沉降,通過干濕沉降作用進入水體、土壤以及植物等,同時可以通過水生和陸生生態(tài)系統(tǒng)逐級放大,累積到較高的濃度。人類通過食物、飲水、空氣和皮膚接觸等途徑攝入多環(huán)芳烴,從而危害人體健康。以往蘭州市的多環(huán)芳烴污染研究僅對單一環(huán)境中的多環(huán)芳烴污染進行報道,僅僅報道多環(huán)芳烴污染物的濃度水平,到目前為止,針對蘭州多環(huán)芳烴污染對人體健康的影響報道不多。因此,本研究選取蘭州地區(qū)居民為研究對象,采用多介質(zhì)人體暴露模型,評價蘭州地區(qū)居民暴露于多環(huán)芳烴的健康風(fēng)險,分析健康風(fēng)險的來源、暴露介質(zhì)及暴露途徑,分析了多介質(zhì)人體暴露模型主要輸出結(jié)果與天津、北京在暴露途徑,暴露貢獻率等方面的差異[17-18]。1材料和方法1.1檢測加和計算生物過程暴露量的計算模型框架采用EPA的污染物多介質(zhì)暴露模型?？紤]到蘭州地區(qū)人群在膳食和行為模式方面與國外的差異,以及蘭州地區(qū)的現(xiàn)有數(shù)據(jù)情況,在研究對象劃分上,考慮到不同年齡人群的膳食結(jié)構(gòu)、食物消費量、呼吸量等行為模式因子上存在著顯著差異,將蘭州地區(qū)人群劃分為兒童(0~6歲)和成人(>18歲)2個亞群。在暴露途徑方面。每個亞群的暴露途徑均分為3大類共14種,包括食物和飲水(谷類、蔬菜水果、魚、肉、奶、蛋、飲用水)、呼吸(氣體和可吸入顆粒物)、皮膚(降塵和洗浴水)等?？偙┞读考礊椴煌緩奖┞读康乃阈g(shù)加和。按蘭州地區(qū)人群平均壽命計算,根據(jù)不同亞群的年平均暴露量的估算值可以計算出蘭州地區(qū)人群的終身日均暴露量。表1列舉的參數(shù)包括濃度和暴露因子2類,前者分介質(zhì)濃度(4種)和食物濃度(7種),后者包括時間-行為模式因子(24種)和生理因子(12種)2類。其中暴露因子類參數(shù)因亞群不同而異。本研究通過多介質(zhì)逸度模型計算得到各環(huán)境介質(zhì)中的多環(huán)芳烴濃度,對于食物(谷類、蔬菜水果、魚、肉、奶、蛋)中的多環(huán)芳烴濃度計算本文采用Macleod提出的方法利用逸度概念計算得到。環(huán)境介質(zhì)中的污染物會在暴露介質(zhì)中富集,暴露介質(zhì)中的污染物則會通過多種途徑暴露于人體。環(huán)境中的暴露介質(zhì)包括空氣、水、顆粒物及食物四大類。對暴露介質(zhì)中的污染物含量采用逸度模型的計算值,在計算PAHs混合物的致癌風(fēng)險時,采用各種PAHs相對于苯并[a]芘(BaP)的毒性等效因子(ToxicEquivalencyFactors,TEFs),將PAHs混合物的濃度轉(zhuǎn)化為苯并[a]芘等效濃度(BaPeq)。居民多環(huán)芳烴的日平均暴露量采用美國環(huán)境保護署(USEPA)的分析方法,其計算公式見下式:式中:CDIijk為第i種環(huán)境介質(zhì)中污染物經(jīng)第j種暴露介質(zhì)通過第k種暴露途徑對人體單位體質(zhì)量的日平均暴露量,mg·kg-1·d-1;Ci為第i種環(huán)境介質(zhì)中的污染物含量,mg·kg-1或mg·m-3;Cj為第j種暴露介質(zhì)中的污染物含量,mg·kg-1或mg·m-3;CRjk為人體對第j種暴露介質(zhì)經(jīng)第k種暴露途徑的日均暴露量,kg·kg-1·d-1或m3·kg-1·d-1;BW為人體體質(zhì)量,kg;ED為暴露年限,a;EF為暴露頻率,d·a-1;AT為總平均暴露時間,d。1.2健康風(fēng)險評估健康風(fēng)險度評定應(yīng)包括風(fēng)險表征、評價中的不確定性分析、評價結(jié)論等內(nèi)容。1.2.1致病性風(fēng)險度POPs主要為致癌性的健康危害,其風(fēng)險表征如下式所示:式中Ric:化學(xué)致癌物經(jīng)i暴露途徑導(dǎo)致致癌健康風(fēng)險度,a-1;Rc:致癌健康風(fēng)險度,a-1;DOSEi:化學(xué)致癌物經(jīng)i途徑的終生日均暴露劑量,mg·kg-1·d-1;qi:化學(xué)致癌物的致癌強度系數(shù),mg·kg-1·d-1,HL:人類平均壽命,一般取70年,a。CDI:體單位體質(zhì)量的日平均暴露量,mg·kg-1·d-1。1.2.2不確定性探索環(huán)境風(fēng)險分析過程中存在大量不確定性。對健康風(fēng)險而言,其不確定性主要包括環(huán)境介質(zhì)污染物含量、污染物多途徑暴露定量輸入?yún)?shù)及居民個體間的差異等。應(yīng)用蒙特卡羅方法分析蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴健康風(fēng)險評價過程中的不確定性。2健康風(fēng)險度的性別、年齡分布情況見表3根據(jù)逸度模型的計算濃度,結(jié)合多途徑暴露分析模式,采用蒙特卡羅方法對暴露介質(zhì)的多環(huán)芳烴含量進行隨機模擬分析。模型參數(shù)通過查閱相關(guān)參考文獻及借鑒國內(nèi)外同類模型輸入?yún)?shù)確定。采用式(1)分析暴露量,由于不同性別、不同年齡段的居民對污染物具有不同的敏感性,故根據(jù)國際通用的健康風(fēng)險居民人群階段劃分方法,將蘭州地區(qū)居民分為幼年(0~6歲)和成年(>18歲)2個年齡亞群。蘭州地區(qū)居民暴露量在目前暴露水平下,2個年齡亞群日平均暴露量:幼年男性為4.19×10-4mg·kg-1·d-1,成年男性為4.90×10-4mg·kg-1·d-1;幼年女性為4.37×10-4mg·kg-1·d-1,成年女性為5.77×10-4mg·kg-1·d-1。不同年齡階段暴露量由大到小依次為成年女性>成年男性>幼年女性>幼年男性。不同年齡段不同性別單位體重日均暴露量見圖1。由圖可見,食物、空氣暴露和飲用水是人體暴露的重要途徑。不同年齡段、不同性別的人群不同暴露途徑暴露量所占比例見圖2,由圖2可以看出,膳食暴露是最重要的暴露途徑,成年女性所占比例較高,達96.97%,其它依次為成年男性96.91%,幼年男性91.00%和幼年女性90.03%。由于環(huán)境介質(zhì)和食物中多環(huán)芳烴含量的差別,以及攝食率和暴露時間的不同,導(dǎo)致不同的多環(huán)芳烴暴露途徑的貢獻率也存在很大差別。多環(huán)芳烴含量高、攝食率大、暴露時間長的暴露途徑,其對總暴露量的貢獻也大。蘭州地區(qū)人群對多環(huán)芳烴的暴露的各暴露途徑的貢獻率最大的為谷物暴露,占總暴露量的82.34%。其次是蔬菜暴露,占總暴露量的5.88%,最后為肉類,占總暴露量的3.78%。不同年齡段、不同性別的人群膳食暴露量所占比例也存在一定的差異,幼年兒童正處在生長發(fā)育的關(guān)鍵時期,對各種營養(yǎng)物質(zhì)的需求高于成年人,蔬菜水果、魚、肉、奶、蛋的食物消費量較高,故幼年兒童通過攝食蔬菜水果、魚、肉、奶、蛋膳食暴露量高于成年人。從呼吸暴露量來看,幼年兒童通過呼吸暴露途徑吸收的多環(huán)芳烴的暴露量明顯高于成年人。蘭州作為我國西北重要的工業(yè)城市,人口密度大,企業(yè)燃煤、冬季居民取暖燃煤、機動車排放均已成為多環(huán)芳烴的重要排放源,蘭州市大氣中多環(huán)芳烴濃度水平較高,特別是每年沙塵過境期間,大氣中部分致癌性多環(huán)芳烴濃度會有一定程度的上升,而幼年兒童作為敏感的人群,由此導(dǎo)致的呼吸暴露的危害不容低估。從皮膚暴露途徑來看,幼年兒童與成年男性通過皮膚暴露接觸途徑的暴露量接近,而成年女性皮膚暴露量高于上述3個人群,這可能與成年女性洗浴時間長,洗浴頻率高有一定的關(guān)系。蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴類污染物居民人體健康風(fēng)險度評價采用式(2)和式(3)定量計算。風(fēng)險評定結(jié)果見圖3。男性和女性健康風(fēng)險平均值分別為4.12×10-5·a-1和4.80×10-5·a-1。女性風(fēng)險度大于男性,根據(jù)美國EPA可接受風(fēng)險度標準1.0×10-5·a-1,蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴類污染物居民人體健康風(fēng)險度遠遠高于該標準?？梢哉J為蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴類污染物對人體健康風(fēng)險已經(jīng)達到較高的水平。通過對蘭州市不同性別,不同年齡人群多環(huán)芳烴暴露情況分析可以看出,蘭州地區(qū)女性對多環(huán)芳烴的暴露量高于男性,女性健康風(fēng)險平均值亦遠遠高于EPA標準值,而已有的研究表明,多環(huán)芳烴作為環(huán)境內(nèi)分泌干擾物能促進腫瘤生長,充當乳腺致癌物或影響乳腺的發(fā)育及易感性,增加了乳腺癌的發(fā)病危險。蘭州地區(qū)女性乳腺癌發(fā)病率較高,高于全國平均水平,蘭州地區(qū)女性乳腺癌發(fā)病率較高可能與長時間低劑量多環(huán)芳烴暴露有一定的關(guān)系。由于不同地區(qū)社會背景和人們的生活習(xí)慣差異,蘭州地區(qū)與李新榮報道的天津與北京以及國外一些研究中多環(huán)芳烴人群暴露存在一定的差異。(1)蘭州地區(qū)與李新榮報道的天津與北京多環(huán)芳烴人群暴露暴露量不同。根據(jù)模型計算結(jié)果,在目前暴露水平下,蘭州兒童和成人2個年齡段亞群對多環(huán)芳烴的暴露量分別為4.28×10-4mg·kg-1·d-1,5.34×10-4mg·kg-1·d-1,李新榮報道的天津與北京兒童和成人2個年齡段亞群對多環(huán)芳烴的暴露量分別為4.30×10-3、3.1×10-3mg·kg-1·d-1和1.83×10-3、1.20×10-3mg·kg-1·d-1。蘭州兒童和成人2個年齡段亞群對多環(huán)芳烴的暴露量低于天津和北京地區(qū)PAHs暴露量。(2)從不同暴露途徑貢獻比例來看,蘭州地區(qū)與李新榮報道的天津與北京多環(huán)芳烴不同暴露途徑貢獻比例也有所不同,蘭州地區(qū)膳食暴露在終生日均暴露量中的貢獻為93.73%,呼吸途徑占3.51%,天津地區(qū)膳食暴露在終生日均暴露量中的貢獻為93.00%左右,呼吸途徑占5.19%,北京地區(qū)膳食暴露在終生日均暴露量中的貢獻為88.70%,呼吸途徑占6.40%。蘭州地區(qū)膳食暴露在終生日均暴露量中的貢獻與天津地區(qū)接近,略高于北京地區(qū),蘭州地區(qū)呼吸途徑在終生日均暴露量中的貢獻低于天津和北京地區(qū)。(3)蘭州地區(qū)人群通過膳食攝入的多環(huán)芳烴的暴露量與天津、北京地區(qū)、英國和瑞典也存在差異。蘭州地區(qū)人群對多環(huán)芳烴的暴露的各暴露途徑的貢獻率最大的為谷物暴露,占總暴露量的82.34%。其次是蔬菜暴露,占總暴露量的5.88%,最后為肉類,占總暴露量的3.78%。天津地區(qū)貢獻最大的為谷類,平均占總暴露量的31.00%,蔬菜攝入對總暴露的貢獻也相對較高,達22%,肉類占總暴露的25.00%。北京地區(qū)攝食谷類占總暴露量的27.00%,攝食蔬菜占總暴露量的7.70%,肉類占總暴露的35.50%。英國總膳食研究的結(jié)果顯示,多環(huán)芳烴主要來自油脂,其中28.00%來自黃油,20.00%來自奶酪,17.00%來自人造奶油。谷物中的56.00%來自白面包,12.00%來自面粉。其次為蔬菜,水果來源,奶類和飲料不是重要來源。盡管熏魚和熏肉PAHs含量較高,但它們在英國的消費量不大,不是膳食的主要組成部分。瑞典的研究結(jié)果,谷物為主要來源,占總PAHs暴露量的34.00%,其次為蔬菜(約18.00%)和油脂(約16.00%)。通過對蘭州地區(qū)與天津、北京地區(qū)、英國和瑞典多環(huán)芳烴膳食暴露的分析可以看出,蘭州地區(qū)人群對多環(huán)芳烴的暴露的各暴露途徑的貢獻率最大的為谷物暴露,蔬菜和肉類的暴露貢獻比較低。膳食暴露中不同暴露途徑的貢獻率與當?shù)厣攀辰M成比例和膳食消費習(xí)慣相關(guān)。3健康風(fēng)險評估綜合幼年和成年日平均暴露量得到蘭州地區(qū)居民中男性和女性對環(huán)境中多環(huán)芳烴的終身日平均暴露量分別為4.55×10-4和