半導(dǎo)體量子點(diǎn)的激子超輻射

半導(dǎo)體量子點(diǎn)的激子超輻射

0超輻射樣品特性納米半材料的體積效應(yīng)和表面效應(yīng)增加了許多物理過程，并容易在室溫條件下產(chǎn)生許多激子現(xiàn)象。其中,半導(dǎo)體量子點(diǎn)的激子相干輻射是特別有意義的現(xiàn)象。激子相干輻射包括激射和超輻射兩類。過去人們重點(diǎn)研究了激射:量子點(diǎn)、量子線、量子阱中的增強(qiáng)受激輻射實(shí)驗(yàn)和機(jī)制已有很多報(bào)道。其實(shí)量子點(diǎn)的特性更有利超輻射產(chǎn)生,且超輻射的特性更有其有用的特色。超輻射由R.H.Dicke在1954年預(yù)言。Dicke超輻射本來的前提條件是樣品為納米到亞波長結(jié)構(gòu),后來此前提被N.E.Rehler和J.H.Eberly在理論上突破。直至1973年N.Skribanovitz等人才首次在低壓氟化氫氣體樣品中觀察到超輻射現(xiàn)象。此后人們在鈉原子蒸氣、銫蒸氣、鉈蒸氣、KCl晶體、YAG:Nd晶體觀察到了超輻射。因Dicke的超輻射本來前提條件是樣品為納米到亞波長結(jié)構(gòu),而半導(dǎo)體量子點(diǎn)中主要的發(fā)光載流子是激子,所以激子超輻射的理論研究近十?dāng)?shù)年來一直是熱點(diǎn)[13,14,15,16,17,18]。但激子超輻射的實(shí)驗(yàn)不多,一直到1995年才由我們小組第一次在室溫下觀察到frenkel激子的超輻射,最近我們又在室溫下觀察到ZnO單納米晶中的Wannier激子超輻射現(xiàn)象。為什么半導(dǎo)體量子點(diǎn)的激子激射很容易被觀察到,但超輻射遲遲才被觀察到?激子超輻射和激射在條件上有什么差別?本文給出了激子超輻射的產(chǎn)生條件和研究了量子點(diǎn)集合的相干輻射特性,兩者結(jié)合完滿地回答了以上問題。1激子束縛及能量設(shè)量子點(diǎn)為球形,其半徑為R0,大小限制在輻射波長范圍內(nèi),即R0<λ0。半導(dǎo)體量子點(diǎn)中的激子是wannier激子,它是弱束縛的電子-空穴對(duì)。其波函數(shù)可以分解為激子質(zhì)心運(yùn)動(dòng)和電子-空穴相對(duì)運(yùn)動(dòng)兩部分。即:Ψ(→R,→r)=G(→R)?(→r)(1)Ψ(R?,r?)=G(R?)?(r?)(1)其中,G(→RR?)代表激子的質(zhì)心運(yùn)動(dòng)。將球型量子點(diǎn)看作無限深球勢阱,根據(jù)量子力學(xué)對(duì)應(yīng)的模型,可以將表示質(zhì)心運(yùn)動(dòng)的波函數(shù)寫為:Gnlm(R,θ,φ)=Ylm(θ,φ)√2R0√RJl+1/2(knlR)Jl+3/2(knlR0)(2)Gnlm(R,θ,φ)=Ylm(θ,φ)2√R0R√Jl+1/2(knlR)Jl+3/2(knlR0)(2)其中n為徑向量子數(shù),l為角動(dòng)量量子數(shù),m為磁量子數(shù),Ylm(θ,φ)為球諧函數(shù),J為貝塞爾函數(shù),knl=√2ΜEnl/?,表示波矢,Enl為能量本征值。注意knl滿足邊界條件:Jl+1/2(knlR0)=0(3)在l=0的情況下,則有konR0=πn(n=1,2,3…)電子-空穴的相對(duì)運(yùn)動(dòng)和氫原子模型類似,為簡化計(jì)算,在此忽略了激子的內(nèi)部結(jié)構(gòu),將?(→r)簡化為n=1,l=m=0的情況,即:?(→r)=(1πa3B)1/2e-r/aB(4)aB為激子的波爾半徑。結(jié)合(1)-(4)式,當(dāng)l=m=0時(shí),激子在量子點(diǎn)中的能量本征值為:En=Eg-Eb+?2π2n22ΜR20(5)Eg表示導(dǎo)帶和價(jià)帶間的能量差;Eb=memhe42?ε20(me+mh),相當(dāng)于處于最低能態(tài)的激子束縛能;M=me+mh表示質(zhì)心的質(zhì)量。n為激子在量子點(diǎn)(無限深球勢阱)中運(yùn)動(dòng)的徑向量子數(shù),代表不同的能級(jí)。由于簡化了激子的內(nèi)部結(jié)構(gòu),因此激子束縛能Eb為固定值。量子點(diǎn)中激子和輻射場相互作用的哈密頓量可以表示為:Η′=-4i√πV(R0aB)3/2∑n∑kEnêkdcνn√?ck×(akb+n-a+kbn)(6)V為量子點(diǎn)體積;ak(a+k)和bn(b+n)分別為波矢為k的光子和徑向量子數(shù)為n的激子的湮滅(產(chǎn)生)算符;êk為輻射場的單位極化矢量;dcν為量子點(diǎn)中導(dǎo)帶電子與價(jià)帶空穴間的躍遷偶極矩。根據(jù)費(fèi)米黃金定律,得量子點(diǎn)中n=1,l=m=0(最低能級(jí))時(shí)激子的輻射衰變率為:γ=2π?∑k|<Ψg|Η′|Ψ100>|2δ(E100-?ωk)=64π(R0aB)3γs(7)|Ψg>表示基態(tài);|Ψ100>和E100分別表示n=1,l=m=0時(shí)激子的波函數(shù)和能量本征值;?ωk為發(fā)射的光波列能量;?γs=|dcν|2E31006(πc?)3=4|dcν|23λ3(8)為單激子的輻射衰變率,λ為輻射光波長。我們注意到,激子輻射衰變率以倍率64π(R0/aB)3增大。假定在輻射產(chǎn)生前的初始條件下,球型量子點(diǎn)內(nèi)有一平均激子密度ˉρ,量子點(diǎn)此時(shí)的激子數(shù)目Ν=43πR30ˉρ∝64π(R0/aB)3,參考(7)式,即得量子點(diǎn)內(nèi)激子輻射衰變率與激子數(shù)目N成正比,這與Dicke超輻射模型一致。能級(jí)n=1,角動(dòng)量量子數(shù)l=0時(shí),wannier激子的縱橫模分裂能(longitudinal-transversesplittingenergy)為:ΔELΤ=8|dcν|2a3B(9)將式(9)代入式(7)、(8),得:γ=32πΔELΤ3?(R0λ)3(10)輻射脈沖寬度為:τ=1γ(11)室溫下ZnO的ΔELT為5meV,輻射波長為385nm,那么,半徑300nm的球形量子點(diǎn)輻射衰變率代入(10)式計(jì)算,結(jié)果為γ=1.18×1013s-1,即輻射脈沖寬度約為85fs。再結(jié)合在半導(dǎo)體材料中,極化弛豫時(shí)間T2極短,約為100fs,要熱學(xué)聲子沒有足夠的時(shí)間破壞激子相關(guān)態(tài)的形成。因此,實(shí)驗(yàn)中要清晰觀察量子點(diǎn)超輻射的各種特性,泵浦光脈寬應(yīng)相當(dāng)于或者小于(11)式計(jì)算出的結(jié)果,即一般不大于100fs量級(jí)。2測量結(jié)果分析我們實(shí)驗(yàn)用的各種單個(gè)ZnO單晶樣品中一部分見圖1所示,其中ZnO四角錐體(臂長約500nm,臂的最大截面直徑約200nm)效果最佳,估計(jì)是此樣品純度高的原因。臂的中部最純或說單晶缺陷最少。在顯微光譜中,臂的中部熒光量子效率最高。泵浦光源為脈沖時(shí)間寬度為100fs的中心波長為355nm的脈沖激光。實(shí)驗(yàn)中觀察到的結(jié)果如下:1.在低泵浦密度的情況下為熒光輻射,輻射壽命長達(dá)443ps。高泵浦密度情況下,輻射壽命短于測量系統(tǒng)的分辨極限(1ps)。2.在測量儀器的分辨率范圍內(nèi),觀察不到產(chǎn)生輻射脈沖的延遲效應(yīng),不同于超熒光現(xiàn)象。3.泵浦密度-輻射強(qiáng)度為近二次關(guān)系,而非通常受激輻射實(shí)驗(yàn)中觀察到的線性關(guān)系。在此實(shí)驗(yàn)中,泵浦密度-輻射強(qiáng)度的關(guān)系是指數(shù)關(guān)系:I∝P2.43,輻射強(qiáng)度近似為泵浦密度的二次函數(shù),見圖2所示。輻射強(qiáng)度為泵浦密度的二次指數(shù)關(guān)系是超輻射的重要特征現(xiàn)象。3納米晶的輻射特性文獻(xiàn)中納米線、帶或棒(長度為N個(gè)四分之一波長)激射實(shí)驗(yàn)的報(bào)道很多,這些納米線、帶或棒的端面形成的微腔產(chǎn)生了腔模,所以激射特征非常明顯。另外,納米晶(量子點(diǎn))集合在為ns～ps激光激發(fā)下的激射報(bào)道也很多。下邊我們將對(duì)后者(可稱量子點(diǎn)的納米晶)討論我們的研究結(jié)果。我們發(fā)現(xiàn)大量納米晶(量子點(diǎn))集合的相干輻射有兩種:(1)納米晶足夠小,每個(gè)納米晶類似一巨分子,整體輻射類似分子溶液的激射。(2)納米晶中等大小(小于半光學(xué)波長),許多納米晶堆積在一起,如圖3所示。這里我們重點(diǎn)分析其過程與機(jī)制。在飛秒激光脈沖激勵(lì)下,這些納米晶集合的整體輻射是類似激射的性質(zhì)。即輻射強(qiáng)度為泵浦密度的關(guān)系是兩段線性關(guān)系。似乎是單純的激射現(xiàn)象。為何單一納米晶能觀察到超輻射現(xiàn)象,但納米晶集合的整體輻射卻是類似激射現(xiàn)象呢?我們分析如下:每個(gè)納米晶的輻射是超輻射,但納米晶之間的疊加關(guān)系是線性關(guān)系,因納米晶之間不形成巨偶極,只是單個(gè)納米晶內(nèi)的激子形成巨偶極。整體輻射中,納米晶之間的疊加是線性的,這種線性關(guān)系掩蓋了單量子點(diǎn)超輻射的指數(shù)關(guān)系。所以整