激光和非線性光學誕生

一、 激光和非線性光學誕生1958年，Schawlow和Towne指出激光可以在紅外和可見光頻段實現(xiàn)。在這篇文章發(fā)表之后，很多實驗室立即開始競爭，去實現(xiàn)這一理想。1960年5月，Maiman首先發(fā)現(xiàn)了紅寶石激光器。激光的發(fā)明，引導出很多新的學科，對我們今天的科學技術以及日常生活都產生了重大影響。其中最重要的學科之一就是非線性光學，它對半個世紀以來科技的發(fā)展起了十分重要的作用。激光的光場或電場可以很強。激光與物質的非線性相互作用，可以從極化偶極矩的表達式中看出。早年，微波和射頻方而的研究己經證明，當電場很大的時候，會產生非線性現(xiàn)象。這是因為電場與物質相互作用時，如果電場很小，表達式中的非線性項可以忽略，產生的偶極子實際上與電場成正比（即線性效應），而當電場很大時，非線性項不能再被忽略，因而可以產生二次倍頻、混頻等現(xiàn)象，這在微波和射頻的實驗中得到證實。我們可以預測，當光電場達到近1kV/cm時，在光波波段也會產生類似的非線性現(xiàn)象。能寶fi橘光嵩6343能寶fi橘光嵩6343A照相板紅寶石激光器出現(xiàn)后，人們立即想到非線性光學現(xiàn)象可能被觀察到。1961年，F(xiàn)ranken等用紅寶石激光照射石英晶體，然后用棱鏡光譜儀去分析透射的光。發(fā)現(xiàn)在光譜上除了基頻信號外，還有一個很弱的二倍頻的斑點，首次證實了二倍頻的產生。當文章送給PhysicalReviewLetter雜志發(fā)表時，雜志的印刷人員卻以為光譜中的倍頻斑點是個污點而將它抹去，因此抹掉了文章中二倍頻產生的唯一證據，成為物理學上的一段趣事。哈佛大學的Bloembergen等人獲悉Franken等的實驗結果后，立即對一些基本的非線性光學問題做出了嚴格的理論分析，從而奠定了非線性光學的理論基礎川。該文章探討和分析了很多可能的非線性光學行為(見上圖)，其中不少行為即使在今天仍是實驗室中廣泛研究發(fā)展的課題。例如，文章中提出準相位匹配(quasiphasematching)的想法，利用材料超晶格的周期結構來滿足相位匹配的條件，從而得到很高的頻率轉換效率。共振腔內位相匹配(phase-matchedgenerationinresonantcavity)也是文章中提出另一可以提高頻率轉換效率的方法。文章中還提到可以利用差頻技術產生太赫茲電磁波，現(xiàn)在仍是如何產生短脈沖太赫茲波的重要科研方向。文章也預測可以利用上轉換(up-conversion)現(xiàn)象來探測很弱的紅外信號°Bloembergen也因此奠定了他在非線性光學領域中的宗師身份，并于1980年因為他對非線性光譜學的貢獻獲得諾貝爾物理獎。二、 最初發(fā)現(xiàn)的非線性光學現(xiàn)象1、二次諧波、激光和頻、差頻、光學參量如果有了很強的光場，很容易看到非線性光學現(xiàn)象。在提高脈沖激光的峰值光場或強度方而，早年發(fā)展了一個所謂的調Q激光技術。其原理是，當激光被泵浦時，把激光的共振腔關掉(低Q值)，讓泵浦源持續(xù)不斷地把能量注入并存儲在激光介質中，然后在短時間內把共振腔打開(高Q值)，使儲存在介質里的能量轉換成光能，出現(xiàn)在一個很短的激光脈沖里，這叫巨脈沖(giantpulse)，也叫調Q脈沖激光。巨脈沖的光場就非常強。因此，一些簡單的非線性光學現(xiàn)象都很容易被看到，例如二次諧波(secondharmonicgeneration)＞和頻(sumfrequencygeneration)等.如下圖4｝所示，當頻率為口1、口2的光同時進入一介質時，會在介質中產出(^1+^2)頻率的極化偶極矩，它的輻射就是和頻的輸出.如果要轉換效率高，光的輸入和輸出一定要滿足光的動量守恒，也就是我們說的位相匹配條件(phasematching，*1+上2=k).在物理科學中，我們都知道，一個物理過程，往往會有相應的反過程。如果你首先想到并實現(xiàn)某一反過程現(xiàn)象，而這個現(xiàn)象很重要的話，你就會得到大獎。這里，我們可以想到和頻的反過程，把上圖(a)中的箭頭翻轉過來，就得到圖(b)?？梢钥吹竭M入介質的是(口1+口2)頻率的光，輸出的是頻率口1、口2的兩束光，這一般稱為參量產生過程，輸出的頻率是由滿足相位匹配條件來決定的。改變介質的溫度或取向可以改變相位匹配，因而可以得到不同的輸出頻率口1和口2,作成一個頻率可調光源。光參量產生器是現(xiàn)代光學里一個非常重要的相干性光源。但發(fā)現(xiàn)這現(xiàn)象也是很早，繼紅寶石激光出現(xiàn)后就被實現(xiàn)了。所以，在那個時候非線性光學的科研是很有引誘力的。假如你有一臺紅寶石激光器，往往只要找一個光學介質，插到光路里去，就會發(fā)現(xiàn)新的現(xiàn)象.下而我舉幾個例子.①受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering)一個例子是受激拉曼散射。當年，洛杉磯休斯研究實驗室一個小組研究用克爾盒來做激光的Q開關，他們把克爾盒放到光腔里而，用電壓來驅動克爾盒的開或關，從而得到輸出的激光巨脈沖。當時克爾盒中充的是硝基苯液體.他們在分析巨脈沖的光譜時，發(fā)現(xiàn)除了紅寶石激光譜線之外，還有兩條相當強的譜線見下圖。從它們的波長來看，很快就猜到來自硝基苯中的拉曼散射。兩條線(766nm,851.5nm)分別來自一次和二次拉曼散射。通常情況下拉曼散射是很弱的，問題是這些拉曼譜線怎么會這么強，且具有方向性.Hellwarth很快在理論上證明了它們是受激拉曼散射?，F(xiàn)在，受激拉曼散射可以用來產生不同頻率的相干性光源，也為深入研究強光與物質相互作用的規(guī)律提供了手段。②光自制行為、自捕獲、自聚焦效應、自相位調制另外一個例子是自聚焦現(xiàn)象。當年，羅徹斯特大學光學研究所的M.Hercher把一塊玻璃放到紅寶石激光的光路中，發(fā)現(xiàn)很強的光束，會損傷玻璃。在玻璃中形成一連串的細微空穴，連成一條直線(見下圖)這個現(xiàn)象很奇怪，怎么破壞的軌跡會形成一條直線°Townes在訪問該研究所時，聽到了這個實驗結果，就想到可能是因為光的自捕獲。其原理是物質的折射系數是隨光的強度改變的。如果光引導出來的折射系數跟光強成正比，當一束光進入介質時，光束的中間部分較強，周邊較弱，因此光進入介質后，剛開始它的波前是平的，但是因為光引導出的折射系數與光強成正比，軸心部分的光走得慢，周邊的光走得快，因此波前就會起變化，越往里走變化越大。我們知道，光線傳輸方向是垂直波前的，所以假如把光路畫出來的話，很明顯看到光會自己聚焦見下圖。光越強，聚焦越近；強度弱，聚焦就遠?？墒牵覀円仓拦獾目趶接邢?，它因此一定有衍射。如果衍射與自聚焦效應正好抵消，那么光束口徑會保持不變。這一情況叫做光的自捕獲，就是光把自己束縛住了。這是Townes想到的，其實在1962年，Askaryan己先提出了同樣的理論。后來，用紅寶石激光射入液體中做實驗的時候，相機拍下光束在液體中傳輸的圖像果真看到一條光度極強的細光束線，正如預測那樣。但是如果我們仔細考慮，就會發(fā)現(xiàn)這應該是一個不穩(wěn)的現(xiàn)象，只要光的能量稍微有一點改變，比如說由于光的散射或吸收，衍射和自聚焦之間的平衡馬上就不會存在。所以實際上用自捕獲來解釋上述的實驗觀察是不對的。其實觀察到的圖像是來自于光脈沖的自聚焦。紅寶石激光器產生的巨脈沖，脈寬約10-8S，脈沖波的光強隨著時間在變，因此自聚焦焦點的位置也隨著時間在變。但是如果照相時間遠比10-8S長的話，那么圖象上顯出的只是一條在軸上移動的焦點連結成的亮光線，這一個移動焦點的解釋，后來得到實驗證明，用快速照相機去觀察，可以看出焦點真在移動。近年來，科研工作者用脈寬為10-13S的激光脈沖來觀察自聚焦，發(fā)現(xiàn)自聚焦可以在空氣中出現(xiàn)，而且亮線可以達一公里以上。在應用方而，現(xiàn)在激光科技上常用到的z-掃描和克爾鎖模(Kerrmode-locking)都是依靠自聚焦原理。自聚焦和自捕獲都屬于激光的自制行為，其他還有自陡化、自相位調制等自制行為，一般都是難控制的，因為它們都是自發(fā)產生的。如果可以控制的話，就可以拿來應用，如果控制不了，則會造成破壞。自相位調制也是一個很重要的光自制現(xiàn)象。它也是由于材料的折射率會隨光強改變而導致的，如果折射率n和光強I的關系是n=n0+n2I，則當脈沖激光經過物質后，透射光場和入射光場之間的關系可以寫為Eout=E^ei甲+i△甲，其中A^(t)=(2^皿)弓/(t)是由于折射率隨光強的變化而產生的相位變化，v是頻率，d是物質長度.因為Av(t)=d^/2ndt，當光脈沖很強又很短時，AvW能從零變到幾百甚至幾千波數(cm-1)，因此透射光的光譜變得很寬，如果變頻的光在物質中還有四波混頻過程，則透射光的光譜會更寬，如下圖所示一個5fs的脈沖，原始頻寬只W~103cm-1，經過自相位調制后，頻寬變得超過2X104cm-1，頻譜比整個可見光范圍更寬。

ioor"1-60 T。波00 20 40的ioor"1-60 T。波00 20 40的+UDMJUNUO100(112CX｝】抑C波it/ninNHB■日竺PMS翻會游胃三、 目前引人注意的一些非線性光學領域1、 強場激光物理及強非線性效應在上述的連續(xù)脈沖中取出單個脈沖，將它放大，可能得到單個脈沖，能量達0.lJ，脈沖寬度為5X10-15S，峰值功率為1013W,聚焦后能超過1029W/cm-1.而且這一單脈沖的光場隨時間的變化是可以精確描述的。這樣脈沖的出現(xiàn)，開創(chuàng)了一個新領域，稱作強場物理，研究脈沖強光場在介質中引出的問題。例如我們把這一單脈沖聚焦到捉泌大小區(qū)域，光的功率密度能夠達到1019W/cm-1，相應的場強達5X1011V/cm.這樣高的電場，如果用來加速電子，不考慮相對論效應的話，在光的半周期內就會把電子加速到超過光速。因此在這種情形下，光與物質的相互作用，必須用相對論動力學來解釋。強場物理中研究的問題包括光與等離子的相互作用、X光與電子束的產生、短脈沖強磁場的產生、激光粒子加速等。后者如果可以有效控制，可能取代現(xiàn)在的電子加速器用于同步輻射，成本可降低100倍。.2、 強非線性光學效應強非線性光學效應指的是當光與物質間的作用不能再用微擾理論來描述，這相當于其他物理領域里的強藕合的情形，都是物理中最難的問題?？墒窃诜蔷€性光學里，有很多強藕合問題。例如，紅外多光子激發(fā)和分子分解，一個分子可以吸收幾十個到上百個紅外光子，然后分解，以及多光子電離等，都可以用相當簡單的物理圖像來把它們講清楚。下而我們用阿秒脈沖及高次諧波的產生作一個例子.用前述的極短的單脈沖激光，可以在原子分子氣體中產生一個更短的軟X光頻段的單脈沖，使得超快光譜術在時間分辨上提高到到100阿秒。這里解釋一下這一個有趣的強非線性光學現(xiàn)象，如下圖所示。在光的0到1/4周期間，正電場隨時間增加，它的強度足夠使原子的勢能改變，一邊高一邊低.當勢能低到某一值時，原子中在基態(tài)的電子可以經隧道效應電離出來，這時電場仍是正，所以電離出的電子會被繼續(xù)加速。直到電場變成負，促使電子減速，然后電子會被負電場反向加速，最后撞向電離留下的原子核，從而在極短的時間內減速。將加速得來的能量，以輻射方式釋放出來，這就是阿秒軟X光脈沖的產生原理.實驗中輸入的是紅外光，輸出的是軟X光，這應該

是一個強藕合的非線性光學現(xiàn)象?？墒?，我們看到用一個簡單的物理圖就可以了解。在實驗中，因為輸入的脈沖光場是完全知道的，所以電子電離的時間、電離后的軌跡和速度等都可以精確控制，如果利用這電子來做衍射成像，觀察它隨時間的改變，可以得到物質在阿秒量級的結構動態(tài)變化.這也是一個很有意思的新領域。與產生阿秒脈沖有關的較早發(fā)現(xiàn)的是產生高次諧波的非線性光學。我們知道激光產生二次諧波和三次諧波現(xiàn)象現(xiàn)在是很容易看到的。但是要產生幾十或幾百個諧波，從微擾理論來看，幾乎是不可能的?？墒窃谝詺怏w為介質的實驗中，卻己經看到彳見下圖)，這當然應該是一個超強的非線性現(xiàn)象。m 12.m 12.丸皿 7.5an_? ：- L--L， t k q.13、高能密度物質3、現(xiàn)在世界上不少發(fā)達國家都在建自由電子激光或者高能激光器，主要是希望能夠得到高能量飛秒X射線脈沖或極高能量激光脈沖.斯坦福的LinacCoherentLightSource(LCLS)己能輸出波長0.15-1.5nm，脈寬80fs，能量2mJ/pulse的脈沖硬X射線.在美國利弗莫爾的NationalIgnitionFacility是目前世界上最大的激光裝置，它產生192條20ns寬的激光脈沖，同時聚在一個目標上，可以達到1-2MJ/pulse.現(xiàn)在己經開始運轉，一天打一次，在20