激光和非線性光學(xué)誕生

一、 激光和非線性光學(xué)誕生1958年，Schawlow和Towne指出激光可以在紅外和可見光頻段實(shí)現(xiàn)。在這篇文章發(fā)表之后，很多實(shí)驗(yàn)室立即開始競爭，去實(shí)現(xiàn)這一理想。1960年5月，Maiman首先發(fā)現(xiàn)了紅寶石激光器。激光的發(fā)明，引導(dǎo)出很多新的學(xué)科，對我們今天的科學(xué)技術(shù)以及日常生活都產(chǎn)生了重大影響。其中最重要的學(xué)科之一就是非線性光學(xué)，它對半個(gè)世紀(jì)以來科技的發(fā)展起了十分重要的作用。激光的光場或電場可以很強(qiáng)。激光與物質(zhì)的非線性相互作用，可以從極化偶極矩的表達(dá)式中看出。早年，微波和射頻方而的研究己經(jīng)證明，當(dāng)電場很大的時(shí)候，會(huì)產(chǎn)生非線性現(xiàn)象。這是因?yàn)殡妶雠c物質(zhì)相互作用時(shí)，如果電場很小，表達(dá)式中的非線性項(xiàng)可以忽略，產(chǎn)生的偶極子實(shí)際上與電場成正比（即線性效應(yīng)），而當(dāng)電場很大時(shí)，非線性項(xiàng)不能再被忽略，因而可以產(chǎn)生二次倍頻、混頻等現(xiàn)象，這在微波和射頻的實(shí)驗(yàn)中得到證實(shí)。我們可以預(yù)測，當(dāng)光電場達(dá)到近1kV/cm時(shí)，在光波波段也會(huì)產(chǎn)生類似的非線性現(xiàn)象。能寶fi橘光嵩6343能寶fi橘光嵩6343A照相板紅寶石激光器出現(xiàn)后，人們立即想到非線性光學(xué)現(xiàn)象可能被觀察到。1961年，F(xiàn)ranken等用紅寶石激光照射石英晶體，然后用棱鏡光譜儀去分析透射的光。發(fā)現(xiàn)在光譜上除了基頻信號外，還有一個(gè)很弱的二倍頻的斑點(diǎn)，首次證實(shí)了二倍頻的產(chǎn)生。當(dāng)文章送給PhysicalReviewLetter雜志發(fā)表時(shí)，雜志的印刷人員卻以為光譜中的倍頻斑點(diǎn)是個(gè)污點(diǎn)而將它抹去，因此抹掉了文章中二倍頻產(chǎn)生的唯一證據(jù)，成為物理學(xué)上的一段趣事。哈佛大學(xué)的Bloembergen等人獲悉Franken等的實(shí)驗(yàn)結(jié)果后，立即對一些基本的非線性光學(xué)問題做出了嚴(yán)格的理論分析，從而奠定了非線性光學(xué)的理論基礎(chǔ)川。該文章探討和分析了很多可能的非線性光學(xué)行為(見上圖)，其中不少行為即使在今天仍是實(shí)驗(yàn)室中廣泛研究發(fā)展的課題。例如，文章中提出準(zhǔn)相位匹配(quasiphasematching)的想法，利用材料超晶格的周期結(jié)構(gòu)來滿足相位匹配的條件，從而得到很高的頻率轉(zhuǎn)換效率。共振腔內(nèi)位相匹配(phase-matchedgenerationinresonantcavity)也是文章中提出另一可以提高頻率轉(zhuǎn)換效率的方法。文章中還提到可以利用差頻技術(shù)產(chǎn)生太赫茲電磁波，現(xiàn)在仍是如何產(chǎn)生短脈沖太赫茲波的重要科研方向。文章也預(yù)測可以利用上轉(zhuǎn)換(up-conversion)現(xiàn)象來探測很弱的紅外信號°Bloembergen也因此奠定了他在非線性光學(xué)領(lǐng)域中的宗師身份，并于1980年因?yàn)樗麑Ψ蔷€性光譜學(xué)的貢獻(xiàn)獲得諾貝爾物理獎(jiǎng)。二、 最初發(fā)現(xiàn)的非線性光學(xué)現(xiàn)象1、二次諧波、激光和頻、差頻、光學(xué)參量如果有了很強(qiáng)的光場，很容易看到非線性光學(xué)現(xiàn)象。在提高脈沖激光的峰值光場或強(qiáng)度方而，早年發(fā)展了一個(gè)所謂的調(diào)Q激光技術(shù)。其原理是，當(dāng)激光被泵浦時(shí)，把激光的共振腔關(guān)掉(低Q值)，讓泵浦源持續(xù)不斷地把能量注入并存儲(chǔ)在激光介質(zhì)中，然后在短時(shí)間內(nèi)把共振腔打開(高Q值)，使儲(chǔ)存在介質(zhì)里的能量轉(zhuǎn)換成光能，出現(xiàn)在一個(gè)很短的激光脈沖里，這叫巨脈沖(giantpulse)，也叫調(diào)Q脈沖激光。巨脈沖的光場就非常強(qiáng)。因此，一些簡單的非線性光學(xué)現(xiàn)象都很容易被看到，例如二次諧波(secondharmonicgeneration)＞和頻(sumfrequencygeneration)等.如下圖4｝所示，當(dāng)頻率為口1、口2的光同時(shí)進(jìn)入一介質(zhì)時(shí)，會(huì)在介質(zhì)中產(chǎn)出(^1+^2)頻率的極化偶極矩，它的輻射就是和頻的輸出.如果要轉(zhuǎn)換效率高，光的輸入和輸出一定要滿足光的動(dòng)量守恒，也就是我們說的位相匹配條件(phasematching，*1+上2=k).在物理科學(xué)中，我們都知道，一個(gè)物理過程，往往會(huì)有相應(yīng)的反過程。如果你首先想到并實(shí)現(xiàn)某一反過程現(xiàn)象，而這個(gè)現(xiàn)象很重要的話，你就會(huì)得到大獎(jiǎng)。這里，我們可以想到和頻的反過程，把上圖(a)中的箭頭翻轉(zhuǎn)過來，就得到圖(b)。可以看到進(jìn)入介質(zhì)的是(口1+口2)頻率的光，輸出的是頻率口1、口2的兩束光，這一般稱為參量產(chǎn)生過程，輸出的頻率是由滿足相位匹配條件來決定的。改變介質(zhì)的溫度或取向可以改變相位匹配，因而可以得到不同的輸出頻率口1和口2,作成一個(gè)頻率可調(diào)光源。光參量產(chǎn)生器是現(xiàn)代光學(xué)里一個(gè)非常重要的相干性光源。但發(fā)現(xiàn)這現(xiàn)象也是很早，繼紅寶石激光出現(xiàn)后就被實(shí)現(xiàn)了。所以，在那個(gè)時(shí)候非線性光學(xué)的科研是很有引誘力的。假如你有一臺(tái)紅寶石激光器，往往只要找一個(gè)光學(xué)介質(zhì)，插到光路里去，就會(huì)發(fā)現(xiàn)新的現(xiàn)象.下而我舉幾個(gè)例子.①受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering)一個(gè)例子是受激拉曼散射。當(dāng)年，洛杉磯休斯研究實(shí)驗(yàn)室一個(gè)小組研究用克爾盒來做激光的Q開關(guān)，他們把克爾盒放到光腔里而，用電壓來驅(qū)動(dòng)克爾盒的開或關(guān)，從而得到輸出的激光巨脈沖。當(dāng)時(shí)克爾盒中充的是硝基苯液體.他們在分析巨脈沖的光譜時(shí)，發(fā)現(xiàn)除了紅寶石激光譜線之外，還有兩條相當(dāng)強(qiáng)的譜線見下圖。從它們的波長來看，很快就猜到來自硝基苯中的拉曼散射。兩條線(766nm,851.5nm)分別來自一次和二次拉曼散射。通常情況下拉曼散射是很弱的，問題是這些拉曼譜線怎么會(huì)這么強(qiáng)，且具有方向性.Hellwarth很快在理論上證明了它們是受激拉曼散射?，F(xiàn)在，受激拉曼散射可以用來產(chǎn)生不同頻率的相干性光源，也為深入研究強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的規(guī)律提供了手段。②光自制行為、自捕獲、自聚焦效應(yīng)、自相位調(diào)制另外一個(gè)例子是自聚焦現(xiàn)象。當(dāng)年，羅徹斯特大學(xué)光學(xué)研究所的M.Hercher把一塊玻璃放到紅寶石激光的光路中，發(fā)現(xiàn)很強(qiáng)的光束，會(huì)損傷玻璃。在玻璃中形成一連串的細(xì)微空穴，連成一條直線(見下圖)這個(gè)現(xiàn)象很奇怪，怎么破壞的軌跡會(huì)形成一條直線°Townes在訪問該研究所時(shí)，聽到了這個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，就想到可能是因?yàn)楣獾淖圆东@。其原理是物質(zhì)的折射系數(shù)是隨光的強(qiáng)度改變的。如果光引導(dǎo)出來的折射系數(shù)跟光強(qiáng)成正比，當(dāng)一束光進(jìn)入介質(zhì)時(shí)，光束的中間部分較強(qiáng)，周邊較弱，因此光進(jìn)入介質(zhì)后，剛開始它的波前是平的，但是因?yàn)楣庖龑?dǎo)出的折射系數(shù)與光強(qiáng)成正比，軸心部分的光走得慢，周邊的光走得快，因此波前就會(huì)起變化，越往里走變化越大。我們知道，光線傳輸方向是垂直波前的，所以假如把光路畫出來的話，很明顯看到光會(huì)自己聚焦見下圖。光越強(qiáng)，聚焦越近；強(qiáng)度弱，聚焦就遠(yuǎn)?？墒牵覀円仓拦獾目趶接邢?，它因此一定有衍射。如果衍射與自聚焦效應(yīng)正好抵消，那么光束口徑會(huì)保持不變。這一情況叫做光的自捕獲，就是光把自己束縛住了。這是Townes想到的，其實(shí)在1962年，Askaryan己先提出了同樣的理論。后來，用紅寶石激光射入液體中做實(shí)驗(yàn)的時(shí)候，相機(jī)拍下光束在液體中傳輸?shù)膱D像果真看到一條光度極強(qiáng)的細(xì)光束線，正如預(yù)測那樣。但是如果我們仔細(xì)考慮，就會(huì)發(fā)現(xiàn)這應(yīng)該是一個(gè)不穩(wěn)的現(xiàn)象，只要光的能量稍微有一點(diǎn)改變，比如說由于光的散射或吸收，衍射和自聚焦之間的平衡馬上就不會(huì)存在。所以實(shí)際上用自捕獲來解釋上述的實(shí)驗(yàn)觀察是不對的。其實(shí)觀察到的圖像是來自于光脈沖的自聚焦。紅寶石激光器產(chǎn)生的巨脈沖，脈寬約10-8S，脈沖波的光強(qiáng)隨著時(shí)間在變，因此自聚焦焦點(diǎn)的位置也隨著時(shí)間在變。但是如果照相時(shí)間遠(yuǎn)比10-8S長的話，那么圖象上顯出的只是一條在軸上移動(dòng)的焦點(diǎn)連結(jié)成的亮光線，這一個(gè)移動(dòng)焦點(diǎn)的解釋，后來得到實(shí)驗(yàn)證明，用快速照相機(jī)去觀察，可以看出焦點(diǎn)真在移動(dòng)。近年來，科研工作者用脈寬為10-13S的激光脈沖來觀察自聚焦，發(fā)現(xiàn)自聚焦可以在空氣中出現(xiàn)，而且亮線可以達(dá)一公里以上。在應(yīng)用方而，現(xiàn)在激光科技上常用到的z-掃描和克爾鎖模(Kerrmode-locking)都是依靠自聚焦原理。自聚焦和自捕獲都屬于激光的自制行為，其他還有自陡化、自相位調(diào)制等自制行為，一般都是難控制的，因?yàn)樗鼈兌际亲园l(fā)產(chǎn)生的。如果可以控制的話，就可以拿來應(yīng)用，如果控制不了，則會(huì)造成破壞。自相位調(diào)制也是一個(gè)很重要的光自制現(xiàn)象。它也是由于材料的折射率會(huì)隨光強(qiáng)改變而導(dǎo)致的，如果折射率n和光強(qiáng)I的關(guān)系是n=n0+n2I，則當(dāng)脈沖激光經(jīng)過物質(zhì)后，透射光場和入射光場之間的關(guān)系可以寫為Eout=E^ei甲+i△甲，其中A^(t)=(2^皿)弓/(t)是由于折射率隨光強(qiáng)的變化而產(chǎn)生的相位變化，v是頻率，d是物質(zhì)長度.因?yàn)锳v(t)=d^/2ndt，當(dāng)光脈沖很強(qiáng)又很短時(shí)，AvW能從零變到幾百甚至幾千波數(shù)(cm-1)，因此透射光的光譜變得很寬，如果變頻的光在物質(zhì)中還有四波混頻過程，則透射光的光譜會(huì)更寬，如下圖所示一個(gè)5fs的脈沖，原始頻寬只W~103cm-1，經(jīng)過自相位調(diào)制后，頻寬變得超過2X104cm-1，頻譜比整個(gè)可見光范圍更寬。

ioor"1-60 T。波00 20 40的ioor"1-60 T。波00 20 40的+UDMJUNUO100(112CX｝】抑C波it/ninNHB■日竺PMS翻會(huì)游胃三、 目前引人注意的一些非線性光學(xué)領(lǐng)域1、 強(qiáng)場激光物理及強(qiáng)非線性效應(yīng)在上述的連續(xù)脈沖中取出單個(gè)脈沖，將它放大，可能得到單個(gè)脈沖，能量達(dá)0.lJ，脈沖寬度為5X10-15S，峰值功率為1013W,聚焦后能超過1029W/cm-1.而且這一單脈沖的光場隨時(shí)間的變化是可以精確描述的。這樣脈沖的出現(xiàn)，開創(chuàng)了一個(gè)新領(lǐng)域，稱作強(qiáng)場物理，研究脈沖強(qiáng)光場在介質(zhì)中引出的問題。例如我們把這一單脈沖聚焦到捉泌大小區(qū)域，光的功率密度能夠達(dá)到1019W/cm-1，相應(yīng)的場強(qiáng)達(dá)5X1011V/cm.這樣高的電場，如果用來加速電子，不考慮相對論效應(yīng)的話，在光的半周期內(nèi)就會(huì)把電子加速到超過光速。因此在這種情形下，光與物質(zhì)的相互作用，必須用相對論動(dòng)力學(xué)來解釋。強(qiáng)場物理中研究的問題包括光與等離子的相互作用、X光與電子束的產(chǎn)生、短脈沖強(qiáng)磁場的產(chǎn)生、激光粒子加速等。后者如果可以有效控制，可能取代現(xiàn)在的電子加速器用于同步輻射，成本可降低100倍。.2、 強(qiáng)非線性光學(xué)效應(yīng)強(qiáng)非線性光學(xué)效應(yīng)指的是當(dāng)光與物質(zhì)間的作用不能再用微擾理論來描述，這相當(dāng)于其他物理領(lǐng)域里的強(qiáng)藕合的情形，都是物理中最難的問題?？墒窃诜蔷€性光學(xué)里，有很多強(qiáng)藕合問題。例如，紅外多光子激發(fā)和分子分解，一個(gè)分子可以吸收幾十個(gè)到上百個(gè)紅外光子，然后分解，以及多光子電離等，都可以用相當(dāng)簡單的物理圖像來把它們講清楚。下而我們用阿秒脈沖及高次諧波的產(chǎn)生作一個(gè)例子.用前述的極短的單脈沖激光，可以在原子分子氣體中產(chǎn)生一個(gè)更短的軟X光頻段的單脈沖，使得超快光譜術(shù)在時(shí)間分辨上提高到到100阿秒。這里解釋一下這一個(gè)有趣的強(qiáng)非線性光學(xué)現(xiàn)象，如下圖所示。在光的0到1/4周期間，正電場隨時(shí)間增加，它的強(qiáng)度足夠使原子的勢能改變，一邊高一邊低.當(dāng)勢能低到某一值時(shí)，原子中在基態(tài)的電子可以經(jīng)隧道效應(yīng)電離出來，這時(shí)電場仍是正，所以電離出的電子會(huì)被繼續(xù)加速。直到電場變成負(fù)，促使電子減速，然后電子會(huì)被負(fù)電場反向加速，最后撞向電離留下的原子核，從而在極短的時(shí)間內(nèi)減速。將加速得來的能量，以輻射方式釋放出來，這就是阿秒軟X光脈沖的產(chǎn)生原理.實(shí)驗(yàn)中輸入的是紅外光，輸出的是軟X光，這應(yīng)該

是一個(gè)強(qiáng)藕合的非線性光學(xué)現(xiàn)象。可是，我們看到用一個(gè)簡單的物理圖就可以了解。在實(shí)驗(yàn)中，因?yàn)檩斎氲拿}沖光場是完全知道的，所以電子電離的時(shí)間、電離后的軌跡和速度等都可以精確控制，如果利用這電子來做衍射成像，觀察它隨時(shí)間的改變，可以得到物質(zhì)在阿秒量級的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)變化.這也是一個(gè)很有意思的新領(lǐng)域。與產(chǎn)生阿秒脈沖有關(guān)的較早發(fā)現(xiàn)的是產(chǎn)生高次諧波的非線性光學(xué)。我們知道激光產(chǎn)生二次諧波和三次諧波現(xiàn)象現(xiàn)在是很容易看到的。但是要產(chǎn)生幾十或幾百個(gè)諧波，從微擾理論來看，幾乎是不可能的。可是在以氣體為介質(zhì)的實(shí)驗(yàn)中，卻己經(jīng)看到彳見下圖)，這當(dāng)然應(yīng)該是一個(gè)超強(qiáng)的非線性現(xiàn)象。m 12.m 12.丸皿 7.5an_? ：- L--L， t k q.13、高能密度物質(zhì)3、現(xiàn)在世界上不少發(fā)達(dá)國家都在建自由電子激光或者高能激光器，主要是希望能夠得到高能量飛秒X射線脈沖或極高能量激光脈沖.斯坦福的LinacCoherentLightSource(LCLS)己能輸出波長0.15-1.5nm，脈寬80fs，能量2mJ/pulse的脈沖硬X射線.在美國利弗莫爾的NationalIgnitionFacility是目前世界上最大的激光裝置，它產(chǎn)生192條20ns寬的激光脈沖，同時(shí)聚在一個(gè)目標(biāo)上，可以達(dá)到1-2MJ/pulse.現(xiàn)在己經(jīng)開始運(yùn)轉(zhuǎn)，一天打一次，在20