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第三章非晶體結(jié)構(gòu)第三章非晶體結(jié)構(gòu)
晶體:質(zhì)點在三維空間做有規(guī)則的排列,即遠程有序。
非晶體:質(zhì)點在三維空間排列沒有規(guī)律性,即遠程無序。(不排除局部區(qū)域可能存在規(guī)則排列,即近程有序。)固體非晶體結(jié)構(gòu)的分類:
1.玻璃體:該結(jié)構(gòu)大部分為金屬或非金屬物質(zhì),經(jīng)高溫熔融后快速冷卻,使質(zhì)點排列無序而得到的,若熔融后緩慢冷卻可得到其晶體結(jié)構(gòu)。
2.聚合物:這種物質(zhì)分子鏈很長,在液體中無法經(jīng)過鏈段擴散過程形成規(guī)律排列的晶體結(jié)構(gòu),而保持其無規(guī)線團或纏繞狀的非晶體結(jié)構(gòu),但在分子內(nèi)部的部分鏈段上又可規(guī)律排列。
3.凝膠體:膠體中分散粒子較多。(當經(jīng)脫水凝聚后,粒子已不能進行布朗自由運動而互相搭接形成空間網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的稱為凝膠),凝膠中的液體部分繼續(xù)蒸發(fā)固化就成為固態(tài)凝膠,又稱干凝膠。其質(zhì)點間排列無序,以范德華力聯(lián)結(jié),如硅膠。C-S-H凝膠。
4.氣相沉積的非晶態(tài)薄膜:某物質(zhì)經(jīng)過氣相反應在另一材料表面形成一薄沉積層,該沉積層亦為無規(guī)則的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)。這種非晶態(tài)薄膜通常用于提高材料的硬度、耐蝕性等。5.1非晶體材料的形成原因及特點
玻璃:玻璃沒有嚴格的定義,一般將其稱為非晶態(tài)物質(zhì)或無定形物質(zhì),是將原料加熱熔融(稱為熔體),然后快速冷卻(過冷卻)而形成玻璃態(tài),其結(jié)構(gòu)與熔體特征密切相關。
熔體:特指加熱到較高溫度才能液化的物質(zhì)的液體,即較高熔點物質(zhì)的液體。熔體與液體的區(qū)別:無機玻璃分類:按用途:日用玻璃、建筑玻璃、化學儀器玻璃、光學玻璃、其他特種玻璃。按組成:硅酸鹽玻璃([SiO4])、硼酸鹽玻璃([BO3])、鉛酸鹽玻璃、磷酸鹽玻璃、鍺酸鹽玻璃。玻璃的外觀特征:高硬脆性大對可見光透明斷面呈貝殼狀或蠟狀熔體的性質(zhì)一、粘度:
二、表面張力
粘度在無機材料生產(chǎn)工藝上很重要,玻璃生產(chǎn)的各個階段,從熔制、澄清、均化、成型、加工,直到退火的每一工序都與粘度密切相關,如熔制玻璃時,粘度小,熔體內(nèi)氣泡容易逸出,在玻璃成型和退火時粘度起控制作用,玻璃制品的加工范圍和加工方法的選擇取決于熔體粘度及其隨溫度變化的速率;粘度也是影響水泥、陶瓷、耐火材料燒成速率快慢的重要因素,降低粘度對促進燒結(jié)有利,但粘度過低又增加了坯體變形的能力;在瓷釉中如果熔體粘度控制不當就會形成流釉等缺陷。一、粘度
粘度是流體(液體或氣體)抵抗流動的量度。當液體流動時:
F=ηSdv/dx(3-1)式中F―兩層液體間的內(nèi)摩擦力;
S―兩層液體間的接觸面積;dv/dx―垂直流動方向的速度梯度;
η―比例系數(shù),稱為粘滯系數(shù),簡稱粘度。
因此,粘度物理意義是指單位接觸面積、單位速度梯度下兩層液體間的內(nèi)摩擦力。粘度單位是Pa·s(帕·秒)。1Pa·s=1N·s/m2=10dyne·s/cm2=10P(泊)或1dPa·s(分帕·秒)=1P(泊)。粘度的倒數(shù)稱液體流動度ф,即ф=1/η。二、影響熔體粘度的主要因素1.溫度硅酸鹽熔體在不同溫度下的粘度相差很大,可以從10-2變化至1015Pa·s;組成不同的熔體在同一溫度下的粘度也有很大差別。在硅酸鹽熔體結(jié)構(gòu)中,有聚合程度不同的多種聚合物交織而成的網(wǎng)絡,使得質(zhì)點之間的移動很困難,因此硅酸鹽熔體的粘度比一般液體高得多。硅酸鹽熔體粘度隨溫度連續(xù)變化,隨著溫度的升高,熔體粘度降低。金屬鹽熔體有一個熔點Te,當溫度達到Te時,由晶體變?yōu)槿垠w。幾種熔體的粘度粘度的測定:
硅酸鹽熔體的粘度相差很大,從10-2~1015Pa·s,因此不同范圍的粘度用不同方法測定.107~1015Pa·s:拉絲法。根據(jù)玻璃絲受力作用的伸長速度來確定。10~107Pa·s:轉(zhuǎn)筒法。利用細鉑絲懸掛的轉(zhuǎn)筒浸在熔體內(nèi)轉(zhuǎn)動,懸絲受熔體粘度的阻力作用扭成一定角度,根據(jù)扭轉(zhuǎn)角的大小確定粘度。100.5~1.3×105Pa·s:落球法。根據(jù)斯托克斯沉降原理,測定鉑球在熔體中下落速度求出。小于10-2Pa·s:振蕩阻滯法。利用鉑擺在熔體中振蕩時,振幅受阻滯逐漸衰減的原理測定。1.粘度一溫度關系(1)
弗侖格爾公式
ф=A1e-△u/kTη=1/ф=A2e△u/kTlogη=A+B/T(3-2)式中:ф--流動度;△u--質(zhì)點粘滯活化能;k--波爾茲曼常數(shù);T--絕對溫標;A1、
A2、
A、B--與溫度無關而與熔體組成有關的常數(shù)。
但這個公式假定粘滯活化能只是和溫度無關的常數(shù),所以只能應用于簡單的不締合的液體或在一定溫度范圍內(nèi)締合度不變的液體。對于硅酸鹽熔體在較大溫度范圍時,斜率會發(fā)生變化,因而在較大溫度范圍內(nèi)以上公式不適用。(2)VFT公式(Vogel-Fulcher-Tammann公式)
式中A、B、T0――均是與熔體組成有關的常數(shù)。3)
特征溫度某些熔體的粘度-溫度曲線
a.應變點:粘度相當于4×1013Pa·s的溫度,在該溫度,粘性流動事實上不復存在,玻璃在該溫度退火時不能除去其應力。b.退火點(Tg):粘度相當于1012Pa·s的溫度,是消除玻璃中應力的上限溫度,也稱為玻璃轉(zhuǎn)變溫度。c.
變形點:粘度相當于1010~1010.5Pa·s的溫度,是指變形開始溫度,對應于熱膨脹曲線上最高點溫度,又稱為膨脹軟化點。d.
Litteleton軟化點:粘度相當于4.5×106Pa·s的溫度,它是用0.55~0.75mm直徑,23cm長的玻璃纖維在特制爐中以5℃/min速率加熱,在自重下達到每分鐘伸長一毫米時的溫度。
e.
操作點:粘度相當于104Pa·s時的溫度,是玻璃成形的溫度。f.成形溫度范圍:粘度相當于103~107Pa·s的溫度。指準備成形操作與成形時能保持制品形狀所對應的的溫度范圍。
g.熔化溫度:粘度相當于10Pa·s的溫度。在此溫度下,玻璃能以一般要求的速度熔化。玻璃液的澄清、均化得以完成。以上這些特征溫度都是用標準方法測定的。
組成不同的玻璃,溫度—粘度曲線的形狀雖然相似,但具體進程的行徑并不相同??梢詮某尚驼扯确秶鶎臏囟确秶浦AЯ闲缘拈L短。(料性:指玻璃隨溫度變化時粘度的變化速率。)在相同粘度變化范圍內(nèi),所對應的溫度變化范圍大,則稱為料性長,也成為長性玻璃后慢性玻璃;若在相同粘度范圍內(nèi),所對應的溫度變化范圍小,則稱為料性短,也稱為短性玻璃或快凝玻璃;生產(chǎn)中可以通過改變組成來調(diào)節(jié)玻璃料性的長短或快慢來適應各種不同的成型方法。2.粘度——組成關系
(1)O/Si比
硅酸鹽熔體的粘度首先取決于硅氧四面體網(wǎng)絡的聚合程度,即隨O/Si比的上升而下降,見表。熔體中O/Si比值與結(jié)構(gòu)及粘度的關系(2)一價堿金屬氧化物通常堿金屬氧化物(Li2O、Na2O、K2O、Rb2O、Cs2O)能降低熔體粘度。這些正離子由于電荷少、半徑大、和O2-的作用力較小,提供了系統(tǒng)中的“自由氧”而使O/Si比值增加,導致原來硅氧負離子團解聚成較簡單的結(jié)構(gòu)單位,因而使活化能減低、粘度變小。這種氧化物稱為網(wǎng)絡修改氧化物a.當R2O含量較低時(O/Si較低),熔體中硅氧負離子團較大,對粘度起主要作用的是四面體[SiO4]間的鍵力。這時,加入的正離子的半徑越小,降低粘度的作用越大,其次序是Li+>Na+>K+>Rb+>Cs+。這是由于R+除了能提供“游離”氧,打斷硅氧網(wǎng)絡以外,在網(wǎng)絡中還對→Si-O-Si←鍵有反極化作用,減弱了上述鍵力。Li+離子半徑最小,電場強度最強,反極化作用最大,故它降低粘度的作用最大。b.當熔體中R2O含量較高(O/Si比較高)時,則熔體中硅氧負離子團接近最簡單的[SiO4]形式,同時熔體中有大量O2-存在,[SiO4]四面體之間主要依靠R-O鍵力連接,這時作用力矩最大的Li+就具有較大的粘度。在這種情況下,R2O對粘度影響的次序是Li+<Na+<K+
。(3)二價金屬氧化物
二價堿土金屬氧化物對粘度影響:一方面和堿金屬離子一樣,能使硅氧負離子團解聚使粘度降低;另一方面,它們的電價較高而半徑又不大,因此其離子勢Z/r較R+的大,能奪取硅氧負離子團中的O2-來包圍自己,導致硅氧負離子團聚合。綜合兩個相反效應,R2+降低粘度的次序是Ba2+>Sr2+>Ca2+>Mg2+,系統(tǒng)粘度次序為Ba2+<Sr2+<Ca2+<Mg2+。(4)高價金屬氧化物a.網(wǎng)絡形成氧化物(網(wǎng)絡形成體)
SiO2、P2O5、B2O3等,他們的特點是正離子半徑高小,電價高,與氧形成混合鍵,能單獨形成玻璃。(硅酸鹽、磷酸鹽、硼酸鹽玻璃)b.網(wǎng)絡中間體氧化物當石英玻璃中不僅混入Na2O氧化物,還混有Al2O3時,成為鈉鋁硅酸鹽玻璃,,當Al2O3/
Na2O≤1時,Al2O3作為網(wǎng)絡形成氧化物,起到補網(wǎng)的作用。Al2O3/
Na2O>1時,Al2O3作為網(wǎng)絡修改氧化物,起到斷網(wǎng)的作用。(5)
陽離子配位數(shù)
在硅酸鹽Na2O-SiO2系統(tǒng)中:1)當B2O3含量較少時,Na2O/B2O3>1,結(jié)構(gòu)中”游離”氧充足,B3+以[BO4]四面體狀態(tài)加入到[SiO4]四面體網(wǎng)絡,將斷開的網(wǎng)絡重新連接起來,結(jié)構(gòu)趨于緊密,粘度隨含量升高而增加;
2)當Na2O/B2O3
約為1時(B2O3含量約為15%),B3+形成[BO4]四面體最多,粘度達到最高點;
3)B2O3含量繼續(xù)增加,較多量的B2O3引入使Na2O/B2O3<1,“游離”氧不足,B3+開始處于層狀[BO3]中,使結(jié)構(gòu)趨于疏松,粘度又逐步下降。16Na2O·xB2O3·(84-x)SiO2
系統(tǒng)玻璃中560℃時的粘度變化151413121110048121620242832Lgη(η:P)B2O3(mol%)(6)混合堿效應熔體中同時引入一種以上的R2O或RO時,粘度比等量的一種R2O或RO高,稱為“混合堿效應”,這可能和離子的半徑、配位等結(jié)晶化學條件不同而相互制約有關。(7)離子極化的影響
離子間的相互極化對粘度也有重要影響。由于極化使離子變形,共價鍵成分增加,減弱了Si-O鍵力,溫度一定時,引入等量的具有18電子層結(jié)構(gòu)的二價副族元素離子Zn2+、Cd2+、Pb2+等較引入含8電子層結(jié)構(gòu)的堿土金屬離子更能降低系統(tǒng)的粘度。(8)其它化合物CaF2能使熔體粘度急劇下降,其原因是F-的離子半徑與O2-的相近,較容易發(fā)生取代,但F-只有一價,將原來網(wǎng)絡破壞后難以形成新網(wǎng)絡,所以粘度大大下降。稀土元素氧化物如氧化鑭、氧化鈰等,以及氯化物、硫酸鹽在熔體中一般也起降低粘度的作用。
綜上所述,加入某一種化合物所引起粘度的改變既取決于加入的化合物的本性,也取決于原來基礎熔體的組成。二、表面張力
表面張力的物理意義為:作用于表面單位長度上與表面相切的力,單位是N/m。
通常將熔體與另一相接觸的相分界面上(一般另一相指空氣)在恒溫、恒容條件下增加一個單位新表面積時所作的功,稱為比表面能,簡稱表面能,單位為J/m2,簡化后其因次為N/m。
熔體的表面能和表面張力的數(shù)值與因次相同,熔體表面能往往用表面張力來代替。表面張力以σ表示之。
水的表面張力約為70×10-3N/m左右,熔融鹽類為100N/m左右,硅酸鹽熔體的表面張力通常波動在(220~380)×10-3N/m范圍內(nèi),與熔融金屬的表面張力數(shù)值相近,隨組成與溫度而變化.見下表。熔體的表面張力σ(×10-3N/m)
玻璃的通性和玻璃的轉(zhuǎn)變一、玻璃的通性二、玻璃的轉(zhuǎn)變
一、
玻璃的通性1.各向同性
2.介穩(wěn)性:在一定熱力學條件下,系統(tǒng)雖未處于最低能量狀態(tài),卻處于一種可以較長時間存在的狀態(tài),稱為處于介穩(wěn)狀態(tài)。
3.由熔融態(tài)向玻璃態(tài)轉(zhuǎn)化的過程是可逆的與漸變的,在一定的溫度范圍內(nèi)完成,無固定熔點。
4.由熔融態(tài)向玻璃態(tài)轉(zhuǎn)化時物理、化學性質(zhì)隨溫度變化的連續(xù)性
5.物理、化學性質(zhì)隨成分變化的連續(xù)性液固狀態(tài)下的V~T關系特征溫度:Tg-脆性溫度,即退火的上限溫度(消除內(nèi)應力)Tf-軟化溫度,拉絲的最低溫度Tg~Tf:反常間距,在這一溫度段內(nèi),玻璃性質(zhì)變化劇烈。5.1.1玻璃的形成1.形成玻璃的物質(zhì)及方法2.玻璃形成的熱力學條件3.玻璃形成的動力學條件4.玻璃形成的結(jié)晶化學條件(1)復合陰離子團大小與排列方式(2)鍵強(3)鍵型1.形成玻璃的物質(zhì)及方法當今普遍認為,只要冷卻速率足夠快,幾乎任何物質(zhì)都能形成玻璃。
方法:熔融法和非熔融法。熔融法是形成玻璃的傳統(tǒng)方法,即玻璃原料經(jīng)加熱、熔融和在常規(guī)條件下進行冷卻而形成玻璃態(tài)物質(zhì),在玻璃工業(yè)生產(chǎn)中大量采用這種方法。缺點:是冷卻速率較慢,工業(yè)生產(chǎn)一般為40~60℃/h,實驗室樣品急冷也僅為1~10℃/s,這樣的冷卻速率不能使金屬、合金或一些離子化合物形成玻璃。由熔融法形成玻璃的物質(zhì)由非熔融法形成玻璃的物質(zhì)2.玻璃形成的熱力學條件
熔融體是物質(zhì)在液相溫度以上存在的一種高能量狀態(tài)。隨著溫度降低,熔體釋放能量大小不同,可以有三種冷卻途徑:
(1)結(jié)晶化,即有序度不斷增加,直到釋放全部多余能量而使整個熔體晶化為止。
(2)玻璃化,即過冷熔體在轉(zhuǎn)變溫度Tg硬化為固態(tài)玻璃的過程。
(3)分相,即質(zhì)點遷移使熔體內(nèi)某些組成偏聚,從而形成互不混溶的組成不同的兩個玻璃相。
表3-9幾種硅酸鹽晶體與玻璃體的生成熱3.玻璃形成的動力學條件
從析晶的條件反推玻璃形成的條件。析晶分為晶核生成與晶體長大兩個過程。均態(tài)核化:熔體內(nèi)部自發(fā)成核。
非均態(tài)核化:由表面、界面效應,雜質(zhì)、或引入晶核劑等各種因素支配的成核過程。核生成速率N:是指單位時間內(nèi)單位體積熔體中所生成的晶核數(shù)目(個/cm3·s);
晶體生長速率C:是指單位時間內(nèi)晶體的線增長速率(cm/s)。均與過冷度(△T=TM-T)有關(TM為熔點)。圖1為物質(zhì)的析晶特征曲線。由圖可見,N與C曲線上都存在極大值。成核、生長速率與過冷度的關系uCΔTIJN實驗證明:當晶體混亂地分布于熔體中時,晶體的體積分數(shù)(晶體體積/玻璃總體積Vβ/V)為10-6時,剛好為儀器可探測出來的濃度。根據(jù)相變動力學理論,通過式(3-23)估計防止一定的體積分數(shù)的晶體析出所必須的冷卻速率。
Vβ/V≈л/3NC3t4(3-23)
式中Vβ-析出晶體體積;V-熔體體積;N-成核速率;C-晶體生長速率;t-時間。4.
玻璃形成的結(jié)晶化學條件(1)復合陰離子團大小與排列方式
硅酸鹽、硼酸鹽、磷酸鹽等無機熔體轉(zhuǎn)變?yōu)椴Ar,熔體的結(jié)構(gòu)含有多種負離子集團,形成玻璃的傾向大小和熔體中負離子團的聚合程度有關。
聚合程度越低,越不易形成玻璃;聚合程度越高,特別當具有三維網(wǎng)絡或歪扭鏈狀結(jié)構(gòu)時,越容易形成玻璃。
硼酸鹽、鍺酸鹽、磷酸鹽等無機熔體中,也可采用類似硅酸鹽的方法,根據(jù)O/B、O/Ge、O/P比來粗略估計負離子集團的大小。根據(jù)實驗,形成玻璃的O/B、O/Si、O/Ge、O/P比有最高限值。這個限值表明熔體中負離子集團只有以高聚合的歪曲鏈狀或環(huán)狀方式存在時,方能形成玻璃。
形成硼酸鹽、硅酸鹽等玻璃的O/B、O/Si等比值的最高限值
(2)鍵強孫光漢于1947年提出氧化物的鍵強是決定其能否形成玻璃的重要條件,他認為可以用元素與氧結(jié)合的單鍵強度大小來判斷氧化物能否生成玻璃根據(jù)單鍵能的大小,可將不同氧化物分為以下三類:
a.玻璃網(wǎng)絡形成體(其中正離子為網(wǎng)絡形成離子),其單鍵強度>335kJ/mol。這類氧化物能單獨形成玻璃。
b.網(wǎng)絡修改體(正離子稱為網(wǎng)絡改變離子),其單鍵強度<250kJ/mol。這類氧化物不能形成玻璃。但能改變網(wǎng)絡結(jié)構(gòu),從而使玻璃性質(zhì)改變。C.網(wǎng)絡中間體(正離子稱為網(wǎng)絡中間離子),其單鍵強度介于250~335kJ/mol。這類氧化物的作用介于玻璃形成體和網(wǎng)絡改變體兩者之間。
羅生(Rawson)進一步發(fā)展了孫氏理論,提出用單鍵強度除以各種氧化物的熔點的比率來衡量玻璃形成的傾向。這樣,單鍵強度越高,熔點越低的氧化物越易于形成玻璃。一些氧化物的單鍵強度與形成玻璃的關系(3)鍵型
離子鍵化合物在熔融狀態(tài)以單獨離子存在,流動性很大,凝固時靠靜電引力迅速組成晶格。離子鍵作用范圍大,又無方向性,且離子鍵化合物具有較高的配位數(shù)(6、8),離子相遇組成晶格的幾率較高,很難形成玻璃。
金屬鍵物質(zhì),在熔融時
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