基于人群健康風(fēng)險(xiǎn)的土壤環(huán)境鉛基準(zhǔn)值研究基于人體健康模型 (IEUBK、ALM) 的溫嶺地區(qū)土壤環(huán)境鉛基準(zhǔn)值研究

基于人群健康風(fēng)險(xiǎn)的土壤環(huán)境鉛基準(zhǔn)值研究基于人體健康模型(IEUBK、ALM)的溫嶺地區(qū)土壤環(huán)境鉛基準(zhǔn)值研究

1基準(zhǔn)值推導(dǎo)模型鉛及其化合物是一種不可分解的環(huán)境污染物，性質(zhì)穩(wěn)定，長(zhǎng)期積累，通過(guò)大氣、土壤、水、食物等手段進(jìn)入人體。對(duì)身體的傷害是系統(tǒng)和多器官的，這會(huì)導(dǎo)致血液、尿液、生殖、免疫、神經(jīng)、心臟和消化等系統(tǒng)的長(zhǎng)期慢性損傷。根據(jù)大量研究，兒童和孕婦容易在暴露于環(huán)境中產(chǎn)生鉛中毒，這會(huì)導(dǎo)致大腦、記憶力和神經(jīng)操作的障礙（王桂芳等，2012；蘭菲爾等，2005）。土壤鉛是人類最重要的鉛暴露來(lái)源。近年來(lái)，隨著鉛污染的加劇和污染場(chǎng)地的增多，影響人類健康的重要因素。目前，我國(guó)的土壤鉛參考主要采用2008年發(fā)布的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。根據(jù)土壤和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的背景值和生態(tài)環(huán)境功能的標(biāo)準(zhǔn)值，本標(biāo)準(zhǔn)是由保護(hù)土壤資源的基本價(jià)值和環(huán)境因子的基本價(jià)值確定的（徐蒙等，2013）。許多國(guó)際國(guó)家通過(guò)研究污染物的遷移和轉(zhuǎn)化規(guī)律，將污染物作為一個(gè)整體，并制定區(qū)域土壤和環(huán)境因子標(biāo)準(zhǔn)。自美國(guó)1980年通過(guò)《超級(jí)基金法》以來(lái),加拿大、美國(guó)、英國(guó)等相繼發(fā)布了一系列基于健康風(fēng)險(xiǎn)的土壤基準(zhǔn)值推導(dǎo)導(dǎo)則及相應(yīng)的污染物土壤環(huán)境基準(zhǔn)值.其中,基準(zhǔn)值推導(dǎo)模型,如美國(guó)《超級(jí)基金場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指南》RAGS模型、美國(guó)測(cè)試與材料協(xié)會(huì)RBCA模型、荷蘭CSOIL2000模型及英國(guó)CLEA模型的國(guó)際認(rèn)可度最高.近年來(lái),中國(guó)環(huán)保部以RAGS和RBCA模型為基礎(chǔ),確立了土壤基準(zhǔn)值估算方法,并先后發(fā)布了《場(chǎng)地環(huán)境評(píng)價(jià)導(dǎo)則》(DB11/T656—2009)和《污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》(報(bào)批稿).其中,《污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》(報(bào)批稿)公布了100種污染物在住宅類用地和工業(yè)用地背景下的土壤基準(zhǔn)值,但基準(zhǔn)值推導(dǎo)方法及土壤鉛基準(zhǔn)值標(biāo)準(zhǔn)與美國(guó)一致.一般認(rèn)為,環(huán)境基準(zhǔn)是指環(huán)境中污染物對(duì)特定對(duì)象(人或其他生物)不產(chǎn)生不良或者有害影響的最大劑量(無(wú)作用劑量)或濃度(USEPA,1980).由于受體不一,其基準(zhǔn)值并不是所謂產(chǎn)生不良或有害影響的單一劑量值,應(yīng)是基于不同保護(hù)對(duì)象的多目標(biāo)函數(shù)或者范圍值(孟偉等,2008).目前,國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)環(huán)境基準(zhǔn)的研究多集中在水質(zhì)、土壤等多環(huán)境介質(zhì)中考慮不同生物受體進(jìn)行的環(huán)境鉛基準(zhǔn)值推導(dǎo)方面(施婕等,2009),且已公開(kāi)發(fā)布的值多采用美國(guó)基準(zhǔn)值參數(shù),而對(duì)于從人體健康的角度推導(dǎo)環(huán)境基準(zhǔn)值的研究還相對(duì)較少.因此,本研究擬采用國(guó)際上廣泛認(rèn)可的人體血鉛模型(IEUBK、ALM),基于人群的鉛健康風(fēng)險(xiǎn)并根據(jù)中國(guó)地域特點(diǎn)結(jié)合實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)?zāi)M對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,推導(dǎo)出區(qū)域土壤的鉛環(huán)境基準(zhǔn)值,以期為中國(guó)鉛污染場(chǎng)地土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估研究和環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)值的制定提供參考依據(jù).2研究方法mehs2.1血鉛暴露受害者的血鉛模型在進(jìn)行人體健康風(fēng)險(xiǎn)研究時(shí)需考慮成人、兒童2種受體,在進(jìn)行土壤介質(zhì)對(duì)人體健康影響研究時(shí),通常都認(rèn)為兒童的土壤暴露途徑較多.美國(guó)環(huán)保署(EPA)基于大量?jī)和U與環(huán)境鉛暴露研究結(jié)果,構(gòu)建了暴露吸收生物動(dòng)力學(xué)模型(IEUBK),該模型在國(guó)際上被廣泛應(yīng)用(Deshommesetal.,2013).我國(guó)也將該模型應(yīng)用于土壤鉛污染修復(fù)值研究和環(huán)境鉛污染對(duì)兒童血鉛的影響上(張紅振等,2009).IEUBK模型基于4個(gè)模塊(暴露、吸收、代謝動(dòng)力和概率分布),模擬鉛的吸收效率與人體內(nèi)各器官鉛含量尤其是血鉛變化的關(guān)系,其模型構(gòu)成如圖1所示.本研究采用IEUBKwinv1.1build11模型軟件對(duì)區(qū)域環(huán)境土壤鉛基準(zhǔn)值進(jìn)行研究.成人血鉛模型(ALM)是由EPA提出(USEPA,2001),該法采用生物動(dòng)力學(xué)斜率系數(shù)(BKSF)表征環(huán)境鉛暴露與成人(孕婦)血鉛含量的線性關(guān)系,采用幾何標(biāo)準(zhǔn)差描述類似鉛暴露途徑下個(gè)體間血鉛含量的差異.ALM模型包括暴露模塊和概率模塊兩部分,通過(guò)胎兒與母親血鉛含量比例系數(shù),評(píng)價(jià)成人(孕婦)在土壤鉛污染脅迫下,引起胎兒血鉛含量超過(guò)10μg·dL-1事件的發(fā)生概率.由于該法簡(jiǎn)單實(shí)用,近年來(lái)在國(guó)際上的應(yīng)用越來(lái)越廣泛,但多集中于土壤鉛生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中.ALM模型的推算方法如下:式中,S為基于人體健康風(fēng)險(xiǎn)的土壤鉛環(huán)境基準(zhǔn)值(mg·kg-1),Badult,cental,goal為暴露于鉛污染場(chǎng)地的孕婦血鉛平均含量目標(biāo)值(μg·dL-1),Badult,0為無(wú)鉛暴露時(shí)育齡婦女的血鉛背景水平(μg·dL-1),AT為長(zhǎng)期暴露時(shí)間(d),BKSF為血鉛與每日攝入體內(nèi)鉛含量的斜率系數(shù)(d·dL-1),IRs為每日土壤攝入率(g·d-1),AFs為腸胃對(duì)攝入體內(nèi)鉛的吸收效率(無(wú)量綱),EFs為每年平均暴露于鉛污染場(chǎng)景的天數(shù)(d·a-1),Bfetal,0.95為胎兒血鉛含量的95%概率目標(biāo)值(μg·dL-1),GSDi,adult為育齡婦女血鉛含量幾何標(biāo)準(zhǔn)差(無(wú)量綱),Rfetal/maternal為胎兒與母親血鉛含量的相關(guān)系數(shù)(無(wú)量綱),n為根據(jù)設(shè)定目標(biāo)血鉛濃度時(shí)保護(hù)人群的概率水平取值(無(wú)量綱).2.2檢查方法2.2.1居民的生活習(xí)慣研究區(qū)為浙江溫嶺市,該市地處浙江東南沿海、長(zhǎng)三角地區(qū)的南翼,全市居民以漢族為主,2009年末統(tǒng)計(jì)人口118.45萬(wàn),農(nóng)業(yè)人口98.85萬(wàn),占83.45%.居民以米食、麥類為主食,生活習(xí)慣較為一致.2.2.2兒童性別基因特征調(diào)查選擇在當(dāng)?shù)鼐幼?0年以上的20~40歲孕婦165人,該市居住的1~7歲的282名兒童為調(diào)查對(duì)象,其中,男性147人,女性135人,為獲得身高、體重、飲食情況、生活習(xí)慣等基本信息,于2011年7—11月進(jìn)行入戶調(diào)查,調(diào)查采用問(wèn)卷和視頻記錄相結(jié)合的方式.2.3樣品采集和采集方法按照不同樣品的采集、保存、分析的技術(shù)規(guī)范(GB/T160.10—2004、HJ/T91—2002、GB/T5750.2—2006、HJ/T166—2004、NY/T398—2000),采集研究區(qū)農(nóng)田表層土壤(0~20cm)60個(gè).每隔8~10戶于井中用自動(dòng)采樣器采集地下水水樣34個(gè),裝于干凈棕色玻璃瓶(經(jīng)調(diào)查研究區(qū)人群飲水以山水(地下水)為主).在研究區(qū)域的居住區(qū)用大流量采樣器(GPS1型,ThermoEnvironmentalInstruments,Inc.,Franklin,MA)連續(xù)24h于6個(gè)采樣點(diǎn)采集不同風(fēng)向的空氣細(xì)顆粒物(PM2.5)樣品.灰塵樣品采集時(shí)對(duì)固定點(diǎn)進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間序列采樣,以提高灰塵樣品的代表性,在每個(gè)采樣點(diǎn)用塑料刷和塑料板清掃灰塵樣品,每個(gè)樣品采集50g以上,為5~6個(gè)點(diǎn)的混合灰塵樣品,共采集樣品9個(gè),樣品帶回實(shí)驗(yàn)室,于陰涼處保存.在對(duì)應(yīng)土壤樣品的采集點(diǎn)位置采集農(nóng)作物樣品(谷物:水稻、紅薯等,蔬菜:芹菜、青菜、菠菜等)共52個(gè).采集當(dāng)?shù)厣B(yǎng)和圈養(yǎng)的豬、雞及喂養(yǎng)的魚(yú)樣品各4~5個(gè),共14個(gè).采集當(dāng)?shù)刈援a(chǎn)水果樣品(楊梅)5個(gè).所有經(jīng)口介質(zhì)的選擇均為問(wèn)卷調(diào)查中本地自產(chǎn)率在5%以上,平均每日攝入率高于0.1%.2.4粉煤灰中鉛的檢測(cè)飲用水樣品:取水樣20mL于25mL比色管中,加入2mL消解液(1∶4的高氯酸∶硝酸)于電爐上加熱近干,取下冷卻,加15mL純水繼續(xù)煮至1~2mL,放冷,用純水移至比色管,再向其中加入0.5mL鹽酸、2.5mL100g·L-1的鐵氰化鉀、0.5mL30g·L-1的草酸,加純水至刻度,混勻放置30min測(cè)定.大氣樣品:將采過(guò)樣的微孔濾膜放入50mL燒杯中,加入20mL12mol·L-1的硝酸溶液,于電熱板上加熱,溫度維持在180℃,當(dāng)消解液在0.5mL左右時(shí)取下,用純水少量多次定量轉(zhuǎn)移至25mL比色管中,搖勻,待測(cè)定.所采集的灰塵樣品在室溫下風(fēng)干,之后過(guò)0.99mm的不銹鋼篩,去除大顆粒等外來(lái)物(石子、沙子等),然后用ZM-1型振動(dòng)研磨機(jī)研磨,處理好的灰塵樣品經(jīng)過(guò)消解測(cè)定樣品中鉛的含量.消解方法:取處理好的灰塵樣品0.5g放入100mL燒杯中,加入少量水潤(rùn)濕后,加入15mL濃鹽酸,蓋上表面皿,加熱溶解,將鹽酸氣體全部溢出;再加5mL濃硝酸,繼續(xù)加熱至完全溶解,沖洗并移去表面皿,蒸發(fā)至干,冷卻;加入濃鹽酸5mL,用水沖洗杯壁,加熱沸騰,冷卻后移入50mL比色管中,稀釋至50mL刻度線待測(cè).將采集的農(nóng)作物樣品用純水洗凈,用攪拌器攪碎后冷凍干燥至恒重,用研缽將其碾成粉末后過(guò)100目篩,保存在冰箱中待用.魚(yú)類和肉類食品用純水洗凈,然后用刀切成塊狀,用攪拌器攪碎后冷凍干燥至恒重,磨成細(xì)粉后于-20℃保存.將水果樣品用純水洗后去其果核,用攪拌器攪碎后冷凍干燥至恒重,用研缽將其碾成粉末后過(guò)100目篩,保存在冰箱中待用.體外消化模擬胃液:配置模擬胃液500mL(內(nèi)含NaCl4.3875g,檸檬酸0.5g,蘋果酸0.5g,乳酸0.42mL,冰乙酸0.5mL),用濃鹽酸將pH調(diào)為1.5,再加入胃蛋白酶1.25g.腸液:在500mL無(wú)菌水中加入NaHCO3,調(diào)至pH為7.0,然后加入0.3g胰酶和1g膽鹽.胃反應(yīng)階段:取0.4g樣品置于反應(yīng)器中,并向反應(yīng)器中加入12mL胃液,在37℃下以100r·min-1恒溫振蕩2h,待振蕩完成后,溶液在3000g的離心速度下離心10min,取一定量的上清液過(guò)0.45μm濾膜,4℃保存待測(cè).腸反應(yīng)階段:將胃階段反應(yīng)液的pH調(diào)至7,然后加入6mL的腸液,在37℃下振蕩4h,然后按胃階段反應(yīng)液做相同操作,消化過(guò)程均在無(wú)氧條件下進(jìn)行.2.5實(shí)際樣品檢測(cè)采用火焰原子吸收光譜儀(日產(chǎn)Z-2000日立賽曼原子吸收分光光度計(jì)),依據(jù)國(guó)標(biāo)檢測(cè)方法(GB/T160.10—2004、GB/T22105.3—2008、GB/T5750.6—2006、GB/T5009.12—1996)對(duì)環(huán)境樣品進(jìn)行檢測(cè),參考林路秀等(2010)的檢測(cè)方法對(duì)體外模擬實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行檢測(cè).檢測(cè)中對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物和樣品作多次重復(fù)分析并使用未受污染的試劑和儀器,精密度測(cè)定相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于3.0%,原子吸收分光光度測(cè)試方法精密度良好,回收率為95.2%.3結(jié)果和討論顯著3.1模型推導(dǎo)參數(shù)進(jìn)行人群鉛暴露對(duì)血鉛水平影響的研究時(shí),IEBUK、ALM模型需使用大量參數(shù),具體可將其分為4類:人群暴露參數(shù)、生物有效性參數(shù)、環(huán)境介質(zhì)鉛污染水平參數(shù)、特殊參數(shù).多數(shù)研究人員在使用IEBUK、ALM模型時(shí)采用模型推薦值,而由于美國(guó)人群和中國(guó)人群的差異性,其中包括自身行為、生活習(xí)慣及不同人種人體內(nèi)運(yùn)轉(zhuǎn)的生理-生化效應(yīng)等,本研究對(duì)區(qū)域人群的基本參數(shù)、環(huán)境介質(zhì)鉛污染水平、不同介質(zhì)的生物有效性采用實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)、問(wèn)卷調(diào)查等多種研究方法進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化.人群暴露參數(shù)是用來(lái)描述人體經(jīng)呼吸、經(jīng)口等暴露于外界物質(zhì)的量和速率,以及人體特征(如體重、身高等)的參數(shù),是評(píng)價(jià)人體暴露外界物質(zhì)劑量的重要因子(于云江,2011;段小麗,2012).IEUBK模型涉及不同暴露途徑的參數(shù):飲食攝入量、飲水?dāng)z入量、土壤+灰塵的攝入量、戶外活動(dòng)時(shí)間、呼吸速率.其中,飲食攝入量包括谷類、蔬菜類、水果、肉類、魚(yú)類的攝入量,食物攝入種類選擇依據(jù)市場(chǎng)統(tǒng)計(jì)該類物質(zhì)的本地自產(chǎn)率在5%以上,且平均每日攝入率高于0.1%.飲水?dāng)z入量(每日直接飲水量+間接飲水量)通過(guò)問(wèn)詢和實(shí)際測(cè)量的方式測(cè)定白開(kāi)水、茶水等直接飲水及米飯、面條、湯、粥等間接飲水率計(jì)算攝入量,對(duì)于兒童攝入土壤+灰塵總量這一參數(shù)缺少我國(guó)實(shí)際調(diào)查值(盛曉陽(yáng)等,2009),但目前國(guó)際上多數(shù)研究認(rèn)為各年齡段兒童日灰塵攝入量及土壤攝入量參數(shù)一般具有通用性,0~1歲兒童攝入土壤+灰塵總量是0.06g·d-1,1~7歲兒童攝入土壤+灰塵總量是0.11g·d-1(段小麗,2012).戶外活動(dòng)時(shí)間通過(guò)問(wèn)詢和視頻記錄的方式統(tǒng)計(jì).呼吸速率采用人體能量代謝估算法(楊彥等,2011),利用身高、體重等實(shí)測(cè)參數(shù)值進(jìn)行估算.本次研究IEUBK模型涉及的兒童暴露參數(shù)見(jiàn)表1.模型設(shè)置不同介質(zhì)的生物有效性包括土壤、灰塵、飲用水、食物等這4種介質(zhì),本研究采用模擬人體胃腸消化狀態(tài),測(cè)定4種介質(zhì)中鉛的生物有效性來(lái)預(yù)測(cè)兒童血鉛濃度,具體取值見(jiàn)表2.采用IEUBK模型對(duì)居住用地土壤鉛環(huán)境基準(zhǔn)值進(jìn)行反向推倒時(shí)需輸入包括空氣、飲食、飲用水、土壤/灰塵這4種介質(zhì)中所需要參數(shù)鉛污染水平的具體值,以及兒童健康血鉛閾值等.大氣鉛含量:采集研究區(qū)大氣,測(cè)得鉛含量范圍為0.13~0.46μg·m-3,根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095—2012),環(huán)境空氣中鉛的最高允許濃度季平均值為1μg·m-3,因此,模型選定該地區(qū)測(cè)得范圍內(nèi)的均值(0.36μg·m-3)來(lái)推導(dǎo)土壤環(huán)境基準(zhǔn)值.同時(shí),對(duì)研究區(qū)內(nèi)室內(nèi)空氣的鉛含量進(jìn)行測(cè)定,范圍是0.09~0.126μg·m-3,均值為0.108μg·m-3,并計(jì)算得到室內(nèi)與室外空氣鉛含量的比值為30%.食物鉛含量:人體通過(guò)攝取食物的方式把鉛帶入體內(nèi),進(jìn)而影響血紅細(xì)胞和腦、神經(jīng)系統(tǒng)功能等(阮涌等,2012).根據(jù)《食品中污染物限量》(GB2762—2005)對(duì)食品介質(zhì)中鉛含量標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定,結(jié)合調(diào)查實(shí)測(cè),發(fā)現(xiàn)0~1歲兒童每天攝入的谷類、蔬菜、水果、肉類、魚(yú)類均為0,1~7歲兒童的每天攝入量分別為202、74.5、107.2、95.9、6.05g,經(jīng)檢測(cè)其鉛含量均值分別為0.092、0.056、0.085、0.125、0.159mg·kg-1.通過(guò)估算得到研究區(qū)0~1歲與1~7歲兒童每日通過(guò)飲食攝入的鉛分別為0、44.81μg·d-1.飲用水鉛含量:由于每日飲用水的攝入量且飲用水的生物有效性相對(duì)較高,導(dǎo)致其風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)率較大.《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)》(GB5749—2006)規(guī)定地下水鉛含量為0.01mg·L-1.直接飲用地下水是研究區(qū)兒童的主要暴露源,采集當(dāng)?shù)氐娘嬘盟?測(cè)定的鉛含量范圍為0.64~0.72μg·L-1,模型選定其范圍平均值0.67μg·L-1為飲用水中鉛含量默認(rèn)值.灰塵鉛含量:灰塵中的鉛可通過(guò)呼吸、手-口接觸等途徑進(jìn)入兒童體內(nèi),進(jìn)而產(chǎn)生健康危害.地表灰塵中鉛是兒童血鉛的一個(gè)重要鉛暴露源,采集當(dāng)?shù)鼐用袷覂?nèi)灰塵測(cè)定鉛含量均值為25.4mg·kg-1,故選定該值為模型參數(shù)推導(dǎo)居住用地土壤環(huán)境基準(zhǔn)值.兒童血鉛的含量,研究表明,血鉛水平在10μg·dL-1左右時(shí)對(duì)兒童的智力、身體發(fā)育、學(xué)習(xí)和感覺(jué)功能均產(chǎn)生較為明顯的影響(王舜欽等,2004).本文通過(guò)模型估算發(fā)現(xiàn),當(dāng)0~7歲兒童的血鉛含量超過(guò)10μg·dL-1的概率為10.65%時(shí),含量的幾何平均值為5.66μg·dL-1.模型選擇董兆敏等(2011)研究中國(guó)兒童血鉛濃度的幾何標(biāo)準(zhǔn)差1.58,代入本文模型進(jìn)行推導(dǎo).此外,由于兒童肺部吸收率、土壤權(quán)重因子缺少中國(guó)實(shí)際調(diào)查值(段小麗,2012),因此,本文采用模型默認(rèn)值,分別為32%、45%.采用ALM模型推導(dǎo)基于成人健康血鉛值的土壤鉛環(huán)境基準(zhǔn)時(shí),模型涉及的AT、EFs這2類參數(shù)通過(guò)問(wèn)卷調(diào)查得知分別為365、220d,其中,需要說(shuō)明的是,本次研究對(duì)EFs的統(tǒng)計(jì)是基于調(diào)查對(duì)象完全在室內(nèi)的天數(shù)、或在戶外時(shí)間低于2h且在戶外地點(diǎn)處于遠(yuǎn)離鉛污染場(chǎng)(如馬路)等的天數(shù)統(tǒng)計(jì)得出.AFs通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定吸收效率為20%,課題組搜索中國(guó)知網(wǎng)2005—2013年所有公開(kāi)發(fā)表文獻(xiàn)并進(jìn)行統(tǒng)計(jì),發(fā)現(xiàn)中國(guó)Badult,0為1.143(葉云等,2013)~7.217μg·dL-1(何平亞等,2005),本研究取幾何平均值3.86μg·dL-1,GSDi是2.03.參考美國(guó)EPA暴露參數(shù)手冊(cè)(USEPA,2001)設(shè)置成人IRs為0.05,Bfetal,0.95為10μg·dL-1,n為1.645.其他參數(shù)國(guó)際上也較為詳細(xì)的公開(kāi)報(bào)道,Pocock等(1983)調(diào)查英國(guó)24個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)不同地域男性成人血鉛濃度的變化與攝入水的含量關(guān)系,發(fā)現(xiàn)BKSF為0.4d·dL-1;Sherlock等(1984)研究英國(guó)人飲用水量對(duì)女性成人血鉛影響時(shí)發(fā)現(xiàn)了類似結(jié)論,故本次模型采用斜率系數(shù)為0.4d·dL-1.Goyer(1990)和Graziano等(1990)在科索沃和南斯拉夫等國(guó)研究產(chǎn)婦與胎兒血鉛之間關(guān)系發(fā)現(xiàn)其相關(guān)系數(shù)約為0.9,有研究人員在使用ALM模型時(shí)使用了該系數(shù)(張紅振等,2009).但近年來(lái)中國(guó)學(xué)者何平亞等(2005)選擇入住在湖州市5年以上的600例孕婦,采用石墨爐原子吸收法對(duì)孕婦及其新生兒進(jìn)行血鉛測(cè)定并進(jìn)行相關(guān)性分析,結(jié)果表明,孕婦血鉛值與新生兒血鉛值呈正相關(guān),相關(guān)系數(shù)約為0.6.故本研究中Rfetal/maternal采用中國(guó)調(diào)查值0.6,ALM模型參數(shù)見(jiàn)表3.3.2研究基準(zhǔn)值的確定IEUBK模型推導(dǎo)結(jié)果顯示,當(dāng)0~7歲兒童的血鉛含量的幾何平均值為5.66μg·dL-1,血鉛含量超過(guò)10μg·dL-1的概率為10.6%時(shí),土壤鉛含量臨界值為180mg·kg-1.采用成人血鉛模型(ALM)預(yù)測(cè)得出該地區(qū)土壤鉛環(huán)境基準(zhǔn)值為555.6mg·kg-1.通常意義上,環(huán)境基準(zhǔn)值并不是所謂產(chǎn)生不良或有害影響的最大單一濃度或單一無(wú)作用劑量,也非超過(guò)該劑量或者濃度就導(dǎo)致不良或有害影響的效應(yīng),是一個(gè)基于不同保護(hù)對(duì)象的多目標(biāo)函數(shù)或者范圍值(Ganetal.,2009).在本研究中設(shè)置的人體(兒童、成人(孕婦))血鉛健康值是相對(duì)值,其超過(guò)該健康閾值的健康效應(yīng)也是相對(duì)的,且受體雖都是易感人群,但對(duì)于不同對(duì)象也有不同效應(yīng)的影響,故認(rèn)為研究基于人體血鉛的土壤鉛基準(zhǔn)值分別為180mg·kg-1(IEUBK)、555.6mg·kg-1(ALM).目前,我國(guó)國(guó)家居住用地土壤鉛的標(biāo)準(zhǔn)值是300mg·kg-1,工業(yè)/商業(yè)用地土壤鉛的標(biāo)準(zhǔn)值是600mg·kg-1(GB15618—2008),本研究推導(dǎo)出的基于兒童健康的環(huán)境鉛基準(zhǔn)值低于目前公布的居住用地國(guó)家環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)),基于成人健康的土壤鉛基準(zhǔn)值低于居住用地、工業(yè)/商業(yè)用地標(biāo)準(zhǔn)值.由《污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》(報(bào)批稿)可知,我國(guó)住宅類用地土壤啟動(dòng)值為400mg·kg-1,工業(yè)及其他用地土壤啟動(dòng)值為800mg·kg-1,由本研究推導(dǎo)得出的環(huán)境鉛基準(zhǔn)值低于目前公布的污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則的土壤啟動(dòng)值,基于成人健康的土壤鉛基準(zhǔn)值遠(yuǎn)低于工業(yè)及其他用地土壤啟動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)值.近年來(lái),隨著國(guó)際上對(duì)鉛的健康效應(yīng)研究不斷深入,EPA將鉛列為有可能致癌的污染物(B2級(jí)致癌效應(yīng))(USEPA,2011),且對(duì)兒童的損害更為嚴(yán)重.許多發(fā)達(dá)國(guó)家制定鉛的土壤環(huán)境基準(zhǔn)值時(shí)主要基于兒童健康風(fēng)險(xiǎn),美國(guó)第六區(qū)(USEPA,2009)、比利時(shí)(Provoostetal.,2006)、英國(guó)(DEFRAandEnvironmentAgency,2002)等采用兒童血鉛健康風(fēng)險(xiǎn)模型等制定鉛的土壤環(huán)境基準(zhǔn)值,得出居住用地土壤鉛的標(biāo)準(zhǔn)值分別為400、700、450mg·kg-1,工業(yè)/商業(yè)用地土壤鉛的標(biāo)準(zhǔn)值分別為800、2500、750mg·kg-1.加拿大(SAIC,2002)、瑞士(Carlon,2007)采用生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的方法進(jìn)行推導(dǎo),居住用地土壤鉛的標(biāo)準(zhǔn)值都是400mg·kg-1,工業(yè)/商業(yè)用地土壤鉛的標(biāo)準(zhǔn)值是2000mg·kg-1.本研究推導(dǎo)出的基準(zhǔn)值與其他國(guó)家存在差異,推測(cè)可能與影響人群健康的暴露途徑、暴露劑量、攝入率不同有關(guān).3.3敏感性分析3.3.1模型暴露模塊的影響采用Crystalball7.2.2對(duì)IEUBK、ALM模型參數(shù)進(jìn)行蒙特卡羅分析,初步探討模型參數(shù)單因子變化對(duì)預(yù)測(cè)結(jié)果造成的影響.IEUBK模型暴露模塊中參數(shù)的敏感性分析顯示,土壤鉛濃度(csoil)、灰塵鉛濃度(cdust)、空氣鉛濃度(cair)、飲用水鉛濃度(cwater)在模型中敏感性分別為32.7%、32.7%、50.8%、50.8%,土壤和灰塵攝入總量(IRsoil+dust)、兒童每日空氣吸入量(VR)和每日攝水量(IRwater)在模型中的敏感性分別為35.1%、32.2%、49.2%、49.2%,直接攝入土壤占土壤和灰塵的比例(WFsoil)、灰塵比例(1-WFsoil)的敏感性均為35.1%.由此可見(jiàn),本次研究實(shí)測(cè)參數(shù)cdust、cair、cwater、IRwater等參數(shù)在模型中均呈正敏感性,且敏感性在32.2%~50.8%之間對(duì)模型暴露模塊的預(yù)測(cè)結(jié)果影響較大,具體見(jiàn)圖2.吸收模塊中涉及生物有效性參數(shù)、人體對(duì)不同暴露介質(zhì)的吸收速率2類,空氣、飲食、土壤、飲用水、灰塵的吸收速率(ABSair、ABSdiet、ABSsoil、ABSwater、ABSdust)在模型中的敏感性在12.2%~7.2%之間,生物有效性參數(shù)(INair、INdiet、INsoil、INwater、INdust)的敏感性在13.0%~6.1%之間,均呈正敏感性也對(duì)推導(dǎo)結(jié)果存在較大影響(圖3).對(duì)成人血鉛模型(ALM)涉及的參數(shù)進(jìn)行分析可見(jiàn),Bfetal,0.95,goal、AT具有正敏感性,分別為16.0%、0.2%,GSDi,adult、n、Rfetal/maternal、Badult,0、BKSF、EFs、AFs、IRs具有負(fù)敏感性,其中,GSD、n的敏感性高達(dá)-39.6%、-19.5%,其他參數(shù)在-13.4~-1.2%之間.其中,AT、EFs、AFs為本次研究實(shí)測(cè)參數(shù),對(duì)模型的計(jì)算存在一定程度的影響(圖4).3.3.2孕產(chǎn)婦血鉛暴露途徑研究ALM模型僅設(shè)計(jì)單一暴露途徑,多數(shù)國(guó)家使用時(shí)均采用通用值參數(shù),但由于各國(guó)、各區(qū)人種、生活習(xí)慣差異及調(diào)查對(duì)象個(gè)體差異,尤其是該模型針對(duì)易感人群孕婦、胎兒,在本次研究中除了考慮參數(shù)實(shí)測(cè)外,還針對(duì)中國(guó)人群特點(diǎn)綜合文獻(xiàn)選取參數(shù).國(guó)際上最新的報(bào)道中發(fā)現(xiàn),鉛對(duì)成人血鉛影響的暴露途徑多樣,主要集中在呼吸、經(jīng)口暴露途徑等.巴西學(xué)者Zentner等(2004)調(diào)查居住在鉛冶煉廠附近的55名孕婦血鉛水平,結(jié)果測(cè)得居住在鉛冶煉廠附近的孕婦血鉛水平高于對(duì)照區(qū)孕婦血鉛水平,初步推測(cè)通過(guò)呼吸暴露途徑使孕婦血鉛水平升高.Lim等(1985)調(diào)查了研究123名馬來(lái)西亞農(nóng)村和城鎮(zhèn)孕婦的血鉛水平,結(jié)果顯示,居住在城鎮(zhèn)的孕婦血鉛含量高于居住在農(nóng)村的孕婦,可知環(huán)境鉛暴露對(duì)孕婦的影響.盧少玲等(2004)對(duì)福建省寧德市505例孕產(chǎn)婦血鉛水平進(jìn)行調(diào)查,并對(duì)家庭、環(huán)境因素進(jìn)行問(wèn)詢調(diào)查,結(jié)果發(fā)現(xiàn),孕產(chǎn)婦血鉛水平與空氣污染、飲食因素存在顯著相關(guān)性,可知孕婦血鉛來(lái)源呼吸、經(jīng)口暴露途徑.項(xiàng)張華等(2010)研究了在浙江省鉛蓄電池企業(yè)較為集中的鉛污染區(qū)附近的167名孕婦,調(diào)查孕婦孕期血鉛濃度變化及研究其影響因素,利用單因素分析發(fā)現(xiàn),孕早期血鉛濃度主要與食用輕度鉛污染蔬菜的頻率有關(guān).盡管ALM模型設(shè)計(jì)的暴露途徑單一,其推導(dǎo)結(jié)果可能存在偏差,但目前國(guó)際上尚未有其他復(fù)合暴露途徑的成人血鉛內(nèi)暴露模型的應(yīng)用超越ALM模型,故在研究中對(duì)此類模型的開(kāi)發(fā)也是今后健康基準(zhǔn)研究的熱點(diǎn)之一.3.4研究設(shè)計(jì)與模型構(gòu)建本研究采用2種模型(IEUBK、ALM),針對(duì)兒童健康風(fēng)險(xiǎn)模型涉及的暴露途徑(呼吸、飲食)、暴露介質(zhì)(土壤、灰塵、大氣、飲用水、食物)多樣,而成人健康模型中僅考慮直接攝入土壤和室內(nèi)灰塵的鉛暴露途徑,盡管2類模型在預(yù)測(cè)過(guò)程中并未一致,但考慮其針對(duì)不同受體的主要暴露途徑進(jìn)行預(yù)測(cè),所以,研究結(jié)論仍具有一定參考意義.此外,模型中均未涉及皮膚暴露途徑,課題組前期研究中發(fā)現(xiàn),在電子廢棄物拆卸工作過(guò)程中加強(qiáng)器官保護(hù)減少皮膚接觸鉛與職業(yè)暴露血鉛水平呈現(xiàn)正相關(guān)性(Yangetal.,2013),初步認(rèn)為皮膚接觸鉛途徑對(duì)人體存在一定程度危害.在后期的環(huán)境鉛基準(zhǔn)研究中需考慮該暴露途徑對(duì)人群健康的影響.本次研究推導(dǎo)、預(yù)測(cè)的鉛土壤基準(zhǔn)值并未劃分居住用地、工業(yè)/商業(yè)用地標(biāo)準(zhǔn),美國(guó)部分區(qū)域制定基于人群健康的土壤環(huán)境基準(zhǔn)值時(shí),采用IEUBK模型并基于不同場(chǎng)地的暴露頻率、暴露劑量推導(dǎo)環(huán)境基準(zhǔn)值,但本次研究時(shí)并未有考慮.且ALM模型通過(guò)表征工業(yè)/商業(yè)用地鉛污染來(lái)表征人體風(fēng)險(xiǎn)是也未考慮居住用地,故本次基于該模型的推導(dǎo)結(jié)果僅對(duì)工業(yè)/商業(yè)用地鉛土壤標(biāo)準(zhǔn)有一定的參考作用.本次研究中采用體外模擬實(shí)驗(yàn)?zāi)M胃腸狀態(tài)鉛的生物有效性,2個(gè)模型中均考慮同一種實(shí)驗(yàn)結(jié)果,并沒(méi)有區(qū)分成人、兒童.需要說(shuō)明的是,目前國(guó)際上體外模擬實(shí)驗(yàn)(invitromodel)種類較多、應(yīng)用廣泛,且試驗(yàn)方法多樣,本研究采用的是生理原理提取法(PBET),該方法最先由Ruby等(1993)提出,和其他實(shí)驗(yàn)方法(陳曉晨等,2009;李琛等,2010)的研究結(jié)論可能存在一定差異.目前,國(guó)際上也有報(bào)道認(rèn)為兒童、成人的胃腸吸收率差異較大(陳海珍等,2012),但其模擬實(shí)驗(yàn)方法還未受到統(tǒng)一認(rèn)可.這也是本次研究沒(méi)有分類實(shí)驗(yàn)的主要原因.在對(duì)人群經(jīng)口暴露的研究中,人群經(jīng)口介質(zhì)涉及種類較多,本研究通過(guò)問(wèn)卷等篩選了區(qū)域人群的主要經(jīng)口介質(zhì),然而由于調(diào)查對(duì)象數(shù)量有限及實(shí)際人群膳食結(jié)構(gòu)多樣、復(fù)雜,且未考慮區(qū)域人群的多種烹飪方式等,可能會(huì)導(dǎo)致推導(dǎo)結(jié)果存在一定偏差.對(duì)于污染物濃度、攝入量模型參數(shù)的確定,本研究通過(guò)實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)、問(wèn)卷調(diào)查等實(shí)測(cè)方法優(yōu)化參數(shù),結(jié)合各項(xiàng)標(biāo)準(zhǔn)確定模型相對(duì)參數(shù)值.然而在實(shí)際研究中發(fā)現(xiàn),檢測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確度與實(shí)驗(yàn)儀器的精密度、實(shí)驗(yàn)人員的技術(shù)水平等有很大關(guān)系,且環(huán)境介質(zhì)中樣品的檢測(cè),應(yīng)多次多時(shí)取樣.需要重點(diǎn)闡明的是,本次研究使用的模型均由美國(guó)開(kāi)發(fā),盡管在國(guó)際上得到廣泛認(rèn),但在中國(guó)應(yīng)用的模型驗(yàn)證并未開(kāi)展,故該模型是否適用于中國(guó)人群還需要進(jìn)一步驗(yàn)證.此外,在建立環(huán)境污染與人體健康劑量-效應(yīng)模型的研究時(shí),需要確定污染物的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律、人體暴露途徑、人群暴露特征等,而此與其區(qū)域環(huán)境特點(diǎn)、人群特征息息相關(guān).在后期我國(guó)進(jìn)行基于人群健康的環(huán)境基準(zhǔn)值推導(dǎo)模型研究中,需要重新綜合考慮以上因素,在使用其他類似模型時(shí)需進(jìn)行模型驗(yàn)證或適合本國(guó)的參數(shù)優(yōu)化.4模型敏感性分析1)本文基于美國(guó)IEUBK模型推導(dǎo)研究區(qū)土壤鉛環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)值,通過(guò)實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)、問(wèn)卷調(diào)查、文獻(xiàn)查詢等方式優(yōu)化模型參數(shù),結(jié)果表明當(dāng)0~7歲兒童的血鉛含量幾何平均值為5.66μg·dL-1,血鉛含量超過(guò)10μg·dL