第七章-2015-張毅-非線性吸收系數(shù)

1第7章非線性光吸收與光折射光吸收是光與物質(zhì)相互作用的一種最基本的方式。光輻射、光散射和光致折射率變化等過程

都與光吸收有密切的關(guān)系。在強激光的作用下，介質(zhì)的吸收系數(shù)會隨光強變化，這是非線性光吸收的現(xiàn)象。根據(jù)K-K關(guān)系，非線性光吸收必然伴隨著非線性光折射。將討論激光與介質(zhì)相互作用所引起的各種非線性光吸收效應(yīng)，以及相關(guān)的非線性折射效應(yīng)。除了討論由基態(tài)至第一激發(fā)態(tài)躍遷引起的飽和吸收和飽和折射現(xiàn)象之外，還要介紹由第一激發(fā)態(tài)至更高激發(fā)態(tài)躍遷引起的反飽和吸收與反飽和折射現(xiàn)象，這屬于激發(fā)態(tài)非線性光學(xué)的內(nèi)容。還將討論從基態(tài)到虛能級躍遷形成的雙光子吸收現(xiàn)象?！?7.1飽和吸收與反飽和吸收7.1.1飽和吸收

7.1.2反飽和吸收7.2飽和折射與反飽和折射

7.2.1飽和折射與反飽和折射

7.2.2非線性折射系數(shù)的物理意義7.3雙光子吸收☆37.1飽和吸收與反飽和吸收7.1.1飽和吸收1．飽和吸收宏觀規(guī)律當激光入射介質(zhì)時，介質(zhì)的吸收系數(shù)隨介質(zhì)內(nèi)光強的增加而減小，直至達到飽和值，這種效應(yīng)稱為飽和吸收?！?☆52．飽和吸收的能級模型飽和吸收是因組成介質(zhì)的粒子（原子、分子或離子）從基態(tài)能級至第一激發(fā)態(tài)能級躍遷時所發(fā)生的一種非線性光吸收現(xiàn)象。（1）二能級系統(tǒng)模型☆6☆7☆8☆9☆10半導(dǎo)體的導(dǎo)帶和價帶構(gòu)成的系統(tǒng)可以看作一個二能級系統(tǒng)?！?1說明還存在著其他吸收效應(yīng)，

這主要來源于激發(fā)態(tài)的非線性吸收☆12（2）三能級系統(tǒng)模型在染料分子中存在著單重態(tài)和三重態(tài)兩個能級系統(tǒng)的激發(fā)態(tài)能級，染料分子的飽和吸收特性可采用三能級模型解釋☆13☆14☆15☆16☆17三重態(tài)模型與二能級模型的飽和吸收服從相同的規(guī)律即在強光作用下，全部粒子從基態(tài)能級經(jīng)單重態(tài)激發(fā)態(tài)能級轉(zhuǎn)移到三重態(tài)的激發(fā)態(tài)能級，不能再吸收光子。這是三能級飽和吸收達到飽和的實質(zhì)。☆18飽和吸收現(xiàn)象主要發(fā)生在線性吸收譜的峰值處（共振吸收），因為該處的吸收系數(shù)有很強的光強依賴性（非線性強）。20世紀70年代飽和吸收

被廣泛應(yīng)用于激光脈沖的壓縮（調(diào)Q和鎖模）。自70年代以來人們研究的大多數(shù)光學(xué)雙穩(wěn)器件都基于由飽和吸收引起的非線性色散效應(yīng)?！?93．飽和吸收與三階非線性極化的關(guān)系吸收系數(shù)與光強的關(guān)系不是線性關(guān)系。這是因為，我們在分析能級躍遷過程產(chǎn)生非線性吸收時，已經(jīng)包含了各階非線性極化的貢獻。如果只考慮三階非線性極化的貢獻，吸收系數(shù)與光強的關(guān)系是線性關(guān)系。為了探討飽和吸收系數(shù)與三階非線性吸收之間的關(guān)系，我們設(shè)想一個測量非線性吸收的實驗☆20為區(qū)分這兩束光，用一個偏振分光鏡使兩者入射時的偏振方向互相垂直，并用另一個偏振分光鏡將它們的輸出光分開。在這個實驗中，設(shè)想信號光的增益就是泵浦光的被吸收☆21三階非線性效應(yīng)的極化強度為☆22得信號光光電場所滿足的微分方程解得信號光光電場從而信號光光強為☆23可見三階非線性吸收系數(shù)是與光強成正比的。因此，如果僅考慮到三階非線性吸收，則介質(zhì)的吸收系數(shù)可表示為☆24☆25飽和吸收特性曲線是

由各高階非線性極化效應(yīng)的貢獻共同形成的飽和吸收在20世紀60～70年代被用于

激光脈沖的壓縮和吸收型光雙穩(wěn)器件☆267.1.2反飽和吸收1．反飽和吸收的能級模型反飽和吸收是隨光強的增加吸收系數(shù)增大

或透射率減小的效應(yīng)。反飽和吸收主要由激發(fā)態(tài)能級間的躍遷所伴隨的非線性吸收引起。在非共振條件下，基態(tài)吸收較弱，才能顯示出

激發(fā)態(tài)的非線性吸收。許多具有中心對稱的有機大分子的能級結(jié)構(gòu)可以用一個包括單重態(tài)和三重態(tài)的五能級模型來描述☆27☆28☆29☆30☆312．動態(tài)反飽和吸收☆32這是一個包含時間和空間坐標的動力學(xué)方程組。求解此方程組時，必須考慮初始條件和邊界條件。則光強為☆33☆34以C60甲苯溶液為樣品，

以倍頻的YAG脈沖激光為光源進行實驗樣品與光源的具體參數(shù)為：☆35在激光脈寬為8ns和21ps兩種情況下，用數(shù)值計算方法算得反飽和吸收特性：☆36理論和實驗證明☆373．穩(wěn)態(tài)反飽和吸收飽和光強為☆38☆39☆40☆41☆42☆434．反飽和吸收的應(yīng)用—光學(xué)限制器對非線性光吸收及其有關(guān)的非線性效應(yīng)的研究，加深了人們對強光與物質(zhì)相互作用機制的認識。在此基礎(chǔ)上開拓了一個激發(fā)態(tài)非線性光學(xué)的新領(lǐng)域。反飽和吸收可以用作吸收型光開關(guān)、或吸收型光雙穩(wěn)器件。這種全吸收型器件無須反射鏡，并且具有快速響應(yīng)、低損耗等優(yōu)點。反飽和吸收最重要的應(yīng)用是用于激光防護，利用此原理制成的光限制器（Opticallinriter），用以保護眼睛或探測器免受激光武器的損傷。目前世界各國都在競相研究這種限制器?！?4非線性光限制器特性如圖所示?！?5一個光限制器的例子在強激光作用下非線性光柵型光限制器的工作原理圖。光限制器是由兩塊石英光柵加上非線性光學(xué)有機液體構(gòu)成?！?6因為光柵被設(shè)計成零級散射光強為零，入射光被人眼前的光欄阻擋，因而保護人眼不被激光損傷。☆47☆487.2飽和折射與反飽和折射7.2.1飽和折射與反飽和折射分子的能級躍遷既引起材料的吸收系數(shù)隨光強變化，根據(jù)K-K關(guān)系，也引起折射率隨光強的變化。同樣，系統(tǒng)總的折射率也應(yīng)該等于各能級折射率之和，

但要加1。因為，在分子數(shù)為零的真空中，折射率為1。☆49這樣，分子系統(tǒng)的總折射率可以表為對五能級系統(tǒng)，總折射率為☆50五能級分子系統(tǒng)各能級分子數(shù)密度隨時間的變化規(guī)律可由以下速率方程描述☆51☆52可見，當光足夠強時，不僅基態(tài)而且單重態(tài)與三重態(tài)的激發(fā)態(tài)對總折射率都有貢獻?！?3在此情況下分子不能從單重態(tài)躍遷至三重態(tài)，

系統(tǒng)的非線性折射主要由單重態(tài)的第一激發(fā)態(tài)引起。五能級模型退化成三能級模型☆54在此情況下，大多數(shù)分子可以從單重態(tài)躍遷至三重態(tài)，

五能級模型也化簡為三能級模型☆55首先，我們來討論折射率對光強的依賴關(guān)系?！?6☆57為了直觀地圖示SR和RSR兩種情況，作為一個例子，我們考察C60甲苯溶液被波長為532nm的激光照射的情況

則對C60溶液的折射率方程為☆58☆597.2.2非線性折射系數(shù)的物理意義☆60由此我們得到熟悉的光克爾效應(yīng)折射率公式☆61可得到非線性折射系數(shù)的微觀表達式對單重態(tài)三能級模型有（附錄7-5）對三重態(tài)三能級模型有（附錄7-5）☆62☆637.3雙光子吸收圖示出雙光子