源解析方法摘錄講述講解

1、排放源清單法、擴散模型法以及受體模型法排放源清單法存在兩個重大的缺陷：第一是需要估計排放量，而大氣顆粒物的來源極其廣泛，根本沒有辦法進行準確的估計；第二是空氣質(zhì)量與污染排放源之間關(guān)系復雜，源與受體之間并不是簡單的線性關(guān)系。隨著社會的發(fā)展，污染源種類不斷增多，排放源清單法漸漸已不能滿足人類對于大氣顆粒物源解析技術(shù)的要求。一種是以污染源為對象的擴散模型；另一種是以受污染區(qū)域為對象的受體模型。擴散模型通過以污染源排放資料為基礎(chǔ)進行污染物空間分布的估算，來判斷各種源對于目標區(qū)域內(nèi)大氣環(huán)境的污染的貢獻，它對于小尺度區(qū)域內(nèi)有組織的工業(yè)煙塵及粉塵源同區(qū)域大氣顆粒物濃度間響應關(guān)系的建立有較好的效果。但其需要收

2、集較為詳細的污染源的排放資料、氣象資料、地形數(shù)據(jù)以及粒子在擴散輸運過程中的主要特征參數(shù)。因此在面對較大尺度范圍或無組織開放源問題時，這些參數(shù)的取得及其規(guī)律性的把握為擴散模型的實際應用帶來很大的困難。-可編輯修改-3.2擴散模型法擴散模型法是從污染源角度出發(fā)，卜艮據(jù)污染源強度,地理資料以及氣象資料來估算污染源對于顆粒物的貢獻。該方法的核心部分是大氣擴散模型，用以模擬大氣顆粒物的輸送擴散以及擴散過程中經(jīng)歷的轉(zhuǎn)化等。大氣擴散模型按發(fā)展歷程分為三個階段,第一階段模型為高斯擴散模型叫它是一種經(jīng)驗模型，大量的實驗數(shù)據(jù)表明污染物濃度分布與高斯分布非常近似。高斯模型的數(shù)學形式非常簡單,通過大數(shù)據(jù)獲取計算時所需

3、要的各種參數(shù)，適用于各種氣象條件。第一階段模型有兩個特點。一是水平方向4垂直方向的濃度計算都可用高斯分布假設；二是湍流分類和擴散參數(shù)采用離散化的分類方法，僅用常規(guī)的氣象條件就可以估測擴散參數(shù)，以1SC3,ADM5KALPUFF等為代表。第二階段模型為歐拉網(wǎng)格模型而，徹底地拋棄了傳統(tǒng)的離散的穩(wěn)定度分類法基擴散參數(shù)體系，以國外的UAM,RADM與國內(nèi)HRDM,RegADM為代表°第三階段模型口口可以反映大氣污染物形成機制之間的關(guān)聯(lián)性，只是提出一個概念，代表模型為Models-3,WRF-chem等.龐楊、韓志偉等利用WRFrhem模擬研究京津冀地區(qū)夏季大氣污染物的分布和演變。馬欣、陳東升

4、等回基于WRF-chem模式模擬連續(xù)霧霾過程數(shù)值及其能見度參數(shù)化，按模型的作用來分，擴散模型法也可以分為三類：一是篩選模型：二是監(jiān)測模型；三是應急響應模型【閶。大氣模型本身就是一種數(shù)學模式，用于描述從污染源到環(huán)境遷移過程的一種手段，其主要是描寫污染物在其大氣中的運動路線。除氣象要索外，下墊面特征、污染源排放情況都對其有明顯影響?？傮w來說，受體模型分為兩大類：一類是無需知道污染源詳細信息的源未知受體模型；另一類是需要知道源類及其詳細組成特征信息的源已知受體模型。33源未知受體模型源未知受體模型與顯微法間有些相似T不需要知道源的詳細信息，而是通過些先進的科學手段或工具來分析檢測,提取多個因子，然后

5、再與源類型一一對應識別,最后估算源對受體的貢獻大小-源未知的受體模型種類很多，其中比較有代表性的模型主要有多元回歸模型叨（MLR）、正定矩陣因子分解模型（PMD等口源已知受體模型最主要的代表模型是化學質(zhì)量平衡法，其基本原理是質(zhì)量守恒源解析主要有物理法、顯微法、化學法。物理方法主要有兩種，即X射線衍射（XRD）法和軌線分析法（TrajectoryAnalysis）,其主要原理是利用XRD確定顆粒物中的物相組成，根據(jù)物相組成及相關(guān)資料來分析、推斷顆粒物的可能來源。顯微法的實質(zhì)是利用顯微鏡對顆粒污染物的大小、形貌等表面特征進行分析，以判斷其可能的排放源。根據(jù)儀器的不同可分為光學顯微鏡法（OM）、電子

6、掃描顯微鏡法（SEM）以及計算機控制電子掃描顯微鏡法（CC-SEM）等。該法的基礎(chǔ)是某些污染源排放的大氣顆粒污染物往往具有特定的形態(tài)特征。顯微法的優(yōu)點是直觀，簡便，但其需要-可編輯修改-。建立龐大的顯微清單源數(shù)據(jù)庫，而且分析時間長，費用昂貴，通常適用于定性或半定量分析?；瘜W法實質(zhì)上是化學與數(shù)學統(tǒng)計學相結(jié)合的方法，以質(zhì)量守恒為基本假設，其基本原理是由受體采集的大氣顆粒污染物樣品的特征值（如濃度、組成等）可以由受體區(qū)域內(nèi)對大氣顆粒污染物貢獻值不為零的各污染源排放時的相應特征值利用線性疊加表示。富集因子法、因子分析法、相關(guān)分析法、多元線性回歸法、特征向量分析和空間模式法。在國內(nèi)外大氣顆粒物源解析中，

7、受體模型的種類很多，包括化學質(zhì)量平衡（CMB）模型、因子分析、特征向量分析、富集因子法、投影尋蹤回歸法、粗集理論等。在這些模型中CMB模型和因子分析得到了較為廣泛的應用。二重源解析技術(shù)是為了解決不同顆粒物排放源類的共線性問題而提出的。二重源解析技術(shù)方法是針對利用CMB模型開展大氣顆粒物來源研究中所遇到的一套數(shù)據(jù)多種結(jié)果和同一源類的顆粒物會以不同的形式通過不同的途徑進入到環(huán)境空氣中等技術(shù)難題而提出的。二重源解析技術(shù)解決了使用CMB模型計算出現(xiàn)的多解現(xiàn)象，分析混合源-城市綜合揚塵的特性，其不僅是大氣環(huán)境中顆粒物的排放源，還可視為其他單一塵源類排放顆粒物的受體，利用CMB模型計算貢獻值和分擔率。具體

8、步驟如下：（ 1）不考慮顆粒物進入大氣環(huán)境的途徑，用CMB模型計算出各單一塵源類對環(huán)境受體的分擔率；（ 2）用揚塵取代對其貢獻最大的單一塵源（如土壤風沙塵），用CMB模型計算出揚塵對環(huán)境受體的分擔率；（ 3）將揚塵視為受體，用CMB模型計算各單一塵源類對其的分擔率；（ 4）根據(jù)（2）（3）兩步中的結(jié)果，計算各單一塵源類以揚塵形式進入受體的分擔率；（ 5）根據(jù)（1）（4）兩步中的結(jié)果，計算各單一塵源類未進入揚塵的份額，即仍以各自形態(tài)對受體的分擔率；（2）和（5）中的結(jié)果即為顆粒物二重源解析結(jié)果。二重源解析技術(shù)建立在分三次進行的CMB模型計算結(jié)果上，充分考慮了混合源揚塵的特點，將三次CMB模型計算

9、結(jié)果科學的聯(lián)系在一起，解決了CMB模型的技術(shù)難題。本文城市大氣PM10來源的二重源解析研究，侯潔，吉林大學，2012將揚塵對環(huán)境受體的貢獻率“拆分”回各單一塵源對環(huán)境受體的貢獻率，再與傳統(tǒng)源解析的結(jié)果相結(jié)合，構(gòu)成了二重源解析的改進方法，該方法的具體操作步驟及條件如下：（1）用CMB模型計算出傳統(tǒng)源解析中各塵源（包括混合源揚塵及單一源）對大氣顆粒物的貢獻率；（ 2）以揚塵為受體，用CMB模型計算出各單一塵源對揚塵的貢獻率。需要注意的是，此時模型運行結(jié)果中的百分質(zhì)量（%MASS）必須W100,即假設納入擬合的各單一塵源間互不影響，分別以各自的形態(tài)獨立對揚塵進行貢獻，%MASS=100時說明揚塵對環(huán)

10、境受體的貢獻值全部來自擬合計算的幾種單一塵源，MASS<100時說明除了納入擬合計算的幾種單一塵源，還有未知源對揚塵產(chǎn)生貢獻，若乂人$>100,則應將擬合結(jié)果中貢獻值出現(xiàn)負值的源類去掉，重新計算；（ 3）用（2）中求得的各單一塵源對揚塵的貢獻率乘以（1）中揚塵對環(huán)境受體的總貢獻率，得出單一源以揚塵的形式對環(huán)境受體的貢獻率，即將揚塵“拆分”為各單一塵源；（ 4）用（1）中得出的單一塵源的貢獻率加上（3）中以揚塵形式貢獻的貢獻率，即得出各單一塵源對環(huán)境受體的總貢獻率（無論以何種形式存在），而揚塵的貢獻率應減去以其他塵源形式存在的部分?；瘜W質(zhì)量平衡模型的算法主要有有效方差最小二乘法、普通

11、加權(quán)最小二乘法、示蹤元素法、線性程序法和嶺回歸加權(quán)最小二乘法等。示蹤元素法，又稱多元線性回歸法（MLR），其解法比較簡單，但準確度不高，可用于粗略估計源的貢獻值；線性程序解法在提出后沒有得到充分發(fā)展；普通加權(quán)最小二乘法考慮了環(huán)境受體處物質(zhì)實測濃-可編輯修改-。度的誤差，為解析結(jié)果提供了置信區(qū)間；嶺回歸解法在解析共線性源方面體現(xiàn)了普通加權(quán)最小二乘法不具備的優(yōu)點；有效方差最小二乘法不僅考慮了環(huán)境受體處物質(zhì)實測濃度的誤差，而且考慮了在確定源成分譜時的分析誤差；遺傳算法是一種全局優(yōu)化的隨機搜索方法，適用于模型參數(shù)尋優(yōu)，解析過程沒有任何條件限制，結(jié)果精確可靠，但參數(shù)的選取一般憑經(jīng)驗和試驗，這對問題的求解

12、過程和最終結(jié)果均產(chǎn)生影響，還有待進一步深入研究。其中有效方差最小二乘法是最常采用的算法。CMB模型是國內(nèi)外研究最多、應用最廣泛的受體模型，是因為其發(fā)展成熟原理簡單通俗易懂，解析結(jié)果符合實際、且可以分析多種來源體系。CMB模型的假設:1.污染源種類小于或等于化學組分種類；2.各種排放源類排放的顆粒物化學元素有明顯的差別；3.各種排放源類所排放的顆粒物的化學組分相對穩(wěn)定，它們之問沒有相互影響；4.各源類顆粒物之問沒有相互作用，且在可以忽略其傳輸過程中的變化；5.所有成分譜是線性無關(guān)的；6.測量的不確定度是隨機的、符合正態(tài)分布。那么可以認為化學組分的濃度等于每種源類的化學組分的含量值和源貢獻值的線性

13、加和。用公式寫成:Cj£f酊L于1,2j)(1)仁i式中工Cr代表顆粒物化學組分i的濃度測量佰.UE扁'FJ弋表第j類源的化學組分i的含量測量值lUg/Gfi行代表第j類源貢獻的濃度計算值，Ug疝*I代表化學組分的數(shù)目1J代表源類的種數(shù)，CMB模型的缺點有：1 .用此方法分析過程需要收集詳細的污染源成分譜，這就常常需要消耗大量人力和財力；2 .解析過程中如果污染物的化學性質(zhì)不穩(wěn)定得出的結(jié)果可能會有很大誤差；3 .如果污染源的成分相似，得出的成分譜則可能出現(xiàn)共線現(xiàn)象。武漢理工大學南校區(qū)TSP源解析研究，孫伶俐利用CMB法源解析具體步驟：1 .污染源種類及數(shù)目的確定2 .標識元素

14、的選擇根據(jù)國內(nèi)外資料的報道，一般選擇土壤中的Al和Si,煤煙塵中的Al和As或Ti,冶煉塵中的Fe和Mn,建筑塵中的Ca和Mg,汽車塵中的Pb和Br等。另外，CMB8.2軟件中默認的12種慣用標識元素可作主要參考。3 .源樣品與受體樣品采集因子分析模型(FA)因子分析法是從研究變量內(nèi)部之問的依賴關(guān)系出發(fā)，把一些具有錯綜復雜關(guān)系的變量歸結(jié)為少數(shù)幾個綜合因子的一種多變量統(tǒng)計分析方法。該方法的基本思想是直接分析受體樣品化學成分，根據(jù)它們之問的相互關(guān)系，綜合總結(jié)得出公因子，并且計算出每個因子載荷，通過分析各因子載荷情況以及結(jié)合現(xiàn)有元素知識來簡化數(shù)據(jù)得出結(jié)果，從而推斷出污染源類型。因子分析法的主要優(yōu)點是

15、不需要事先設想污染源的結(jié)構(gòu)、數(shù)目和假定由一個源所排放出來的所有元素在達到采樣點之前保持等同相關(guān)，而且因子分析方法中不僅包括濃度參數(shù)，還可以包括非濃度參數(shù)，如粒徑的大小、氣象條件等，為污染源的識別提供了更多的信息。正因為如此，因子分析也成為顆粒物源解析的重要手段之一，尤其在污染源化學成分譜尚不完全的情況下，這種方法更加顯現(xiàn)出它的優(yōu)勢。因子分析法目前已形成了主因子分析(PFA)、正矩陣因子分析(PMF)、目標轉(zhuǎn)移因子分析(TTFA)和目標識別因子分析(TRFA)等各具特色的因子分析方法。FA模型也是建立在質(zhì)量守恒基礎(chǔ)上。FA模型有3個假設:1)污染物從排放源到采樣點之問的傳輸途中質(zhì)量變化可以忽略；

16、2)污染物中某種元素是由多個互不相關(guān)的污染源貢獻率的線性組合；3)由各個污染源貢獻的某元素的量差別較大，采樣和分析期間的變化較小。假設每個化學組分是各種源類貢獻的代數(shù)和，可將源貢獻分為兩個因子的乘積工分別是污染源對采樣點處顆粒物貢獻的質(zhì)量濃度和污奧源排放的單位質(zhì)量顆粒物中所含的該元素的量公試去不如下：L二月心力用匕+與U1式中代表的是元素的濃度，單位是Ug&3«J弋去的是因子載荷，單位ug而g國代表的是公共因子，單位mg加3比代表唯一因子系數(shù).單位u&frg1代表的是唯一因子.單位mg/fn，入代表的是元素i的測量過程或其他產(chǎn)生的誤差用矩際可以表示為工X=AF+DU&

17、quot;因子分析法就是從實際數(shù)據(jù)出發(fā)，根弗它們之問相互關(guān)系，從全部變蜃中歸納總結(jié)出最少數(shù)目的公閃子，并旦il算出各個因子轂荷富集因子法（EF）富集因子法是用于研究大氣顆粒物中元素的富集程度，定量分析污染物某元素狀況，判斷和評價元素的自然來源和人為來源的一種分析方法，通常有固定的參比元素作為指標，如國際上常用的Fe、Al或Si元素。分析大氣污染狀況的一種源分析模型。其公式計算如下：-可編輯修改-o(¥/¥)(K1/3地.式中;R代表參比元素；i代表顆粒物中待考察元素：X1、Xr分別為顆粒物中元素L.R的濃度5Xir良為i和R的地殼豐富度EF值越大，富集程度就越高，說明人為源

18、的貢獻越大。根據(jù)富集因子的大小可以將元素分為兩類：1.當富集因子小于10時，則認為是自然源，沒有富集成分；2.當富集因子為10104時，則認為是被富集，來源于人為污染源。1.5 穩(wěn)定同位素法穩(wěn)定同位素是指無輻射衰變，偵量保持不變的同位素口由于質(zhì)譜測定技術(shù)的發(fā)展，穩(wěn)定同位素的研究范圍被大大拓展，廣泛應用于環(huán)境科學領(lǐng)域口某些污染物在采樣、提取和分析過程中易發(fā)生變化，使解析結(jié)果產(chǎn)生誤差。穩(wěn)定同位素的組成在特定污染物中是特定的，采用穩(wěn)定同位素分析結(jié)果精確穩(wěn)定，可以解決污染物在分析過程發(fā)生變化，分析結(jié)果產(chǎn)生誤差的問題舊.17白志鵬，張利文，彭林，等.穩(wěn)定同位素在污染物溯源與示蹤中的應用UL城市環(huán)境和城市

19、生態(tài),200649:29-32,1.6 解析方法中出現(xiàn)的問題CMH模型雖然技術(shù)成熟，應用廣泛，能夠定量計算源貢獻率，但存在某些污染源共線性，缺乏源類成分譜，在污染物性質(zhì)不穩(wěn)定的情況下，CMB模型解析結(jié)果不準確.因子分析法在缺少源類成分譜的情況下能夠解析污染源，但蠱要大量的樣品,工作量:大口當PCA法因子符號有正負時解析結(jié)果不準確，這時可以采用P期F法。富集因子法只是一種輔助方法，用于結(jié)合其他手段輔助分析污染物的來源,單獨使用只能簡單的定性分析力空氣質(zhì)曷模型仍在不斷更新和發(fā)展中，在實際應用中會出現(xiàn)對一些物質(zhì)參數(shù)設置不合理和模擬結(jié)果存在系統(tǒng)誤差的情況，需要不斷的完善和補充參數(shù)設置，使得模擬結(jié)果接近

20、實際情況。穩(wěn)定同位素在物理、化學、生物過程中可能發(fā)生同位素分館,會影響定量解析結(jié)果。具體穩(wěn)定同位索分儲的研究并不深入，客集中在穩(wěn)定碳同位素的分偏口另外,環(huán)境樣品有大量含量較低的干擾物，分析難度大，研究適合的前處理方法和分析手段，1tT利于推廣穩(wěn)定同位素的應用范圍©加強可用于科學研究的穩(wěn)定同位素的研究，將更多類型的穩(wěn)定同位素應用于科學研究，完成更多目標污染物的識別口-可編輯修改-表17種模型的優(yōu)缺點對比模型優(yōu)點缺點一是難以準確估計大氣顆粒污染物的排放源清單法相對簡單排放量：二是源與受體之間不是簡單的線性關(guān)系擴散模型法數(shù)據(jù)信息多,用途廣泛盤篇篇件'輸入模型的源類信 息比較主觀，共

21、線 影響大需要的手提數(shù)據(jù)量:化學明量平衡模型小，污染源信息的物(CMB)理意義明確，直接為管理服務正定矩陣因子 分析模型(PMK)不需要輸入污染源的需要基于大量的手詳細信息，提取的污提數(shù)據(jù)，無法分別提染源信息比較客觀取其線類的污染源應用限制多，需要可以針對大量的數(shù)的受體樣品多,模因子分析據(jù)使用較少的有代型得出的因子載荷(FA)表性的因子來說明和因子得分常常出污染源的眾多信息現(xiàn)貨值，影響對污染源的解析絕對因子分析(AFS)解決了部分因子分 析的難題，而目.簡便 易行不能準確地預測污 染源的指紋譜圖， 時模型結(jié)果的解釋 較為困難同位素來源解析,CSRA)可以很好地解析化 石燃料燃燒源和生 物質(zhì)燃燒

22、排放源,是 新興的米源解析技術(shù)只能區(qū)分化石燃料 來源和生物質(zhì)燃燒 源，應用范圍較窄劉洪雯，環(huán)境中大氣顆粒物源解析方法對比研究，吉林大學,2009幾種常用源解析方法的優(yōu)缺點比較見表1.工表L2幾種常用源解析方法的優(yōu)缺點方法名稱優(yōu)點缺點CMB法使用等數(shù)少.汁算方法簡單,在多數(shù)情況卜可以下到滿意的范果.解析再染源亞H老的體系更顯憂盹要求肅放源物陸成分線性獨立的假設條件限建滿足.或數(shù)值解不反映調(diào)排放和環(huán)境的時間變化.未能把次生顆粒物列入.而且跋用較麻因干分析法客觀性強，對成分情況降解要求低對成分相阪的源分解無能為力且數(shù)據(jù)量大.計妙過于復雜PPR法有較好的客觀性.模型有較強的解析能力.精.皮投舟.抗干擾

23、性好傳統(tǒng)的SMART律法計算過程比找蛻雜人工神經(jīng)網(wǎng)絡BP模星門適應性，自組靚件，有板強的容錯性聯(lián)想記憶，計算快速.較強的實用件.解折能力強等計算復雜粗生理詼計里簡單、快速.方便，文用用排政源貢獻邛大小的“算出U有些情況下分辨率不爵遺居蜂國一證圉性鉞.方注rt雙，快速.簡便霧數(shù)初蛤鼠國的選取無理介指導1市源解析技術(shù)同時解析出揚塵和其它單一塵源對受體的出隴率的矛盾在玄際運算中行時會出現(xiàn)謬斷參數(shù)不得弁弁理范圍的現(xiàn)象李劍東，長沙市郊區(qū)大氣可吸入顆粒物化學組分特性及源解析，中南大學，2009-可編輯修改-All三種受體模型源解析才法比較技術(shù)內(nèi)容CMBPCAPMF優(yōu)點基于化學元素質(zhì)量守不需要事先了解具可以

24、解群輸入測量檀.糜理清楚易甯：不 受受體樣本數(shù)目的限制. 可以分析單個受體樣本； 能定信地給出各類污染 源的貢獻量.柘的污染排放源情 況；可以辨識一些 很重哽但可能被境漏 植的源1經(jīng)常使用 在一定程度上可以發(fā)值中的不確定性； 可以處理缺省的或檢 割網(wǎng)以下的數(shù)據(jù)* 主成分負荷矩陣中不 存在負數(shù).t相互反應的元素作為分析”局限性需要知道具體的污染排當顆粒物中某些元當顆粒物上某些元放源及源故域化學組分：不能識別事先未知的 源工示蹤元素之間不能 發(fā)生反應：小能解決共素不可獲得，或者一 種兀素地幾種污染源 的標志元素時r解粽 污染源類型時主觀性素不可獲得或者一種 元素是幾種源的標忠 元素時，解釋污染源 類型主觀性相對較播線性污架源的問題.相對較強些,不能些：不能很清晰地很清淅地分開協(xié)同作 分開協(xié)同作用的源；用的源：源譜沒有 什么物理意義；需要大