第2章介質的非線性極化

1、第2章 介質的非線性極化本章主要問題：l 光在介質中傳播的波動方程有哪些不同形式？l 介質極化率如何定義，有那些對稱性質？l 極化率實部和虛部有何物理意義，其間有何關系？2.1 非線性介質的波方程非線性介質的麥克斯韋方程光波在非性線介質中傳播時也服從麥克斯韋方程： (2.1.1) (2.1.2) (2.1.3) (2.1.4)物質方程(2.1.5) (2.1.6) (2.1.7)式中、電場強度、電感應強度、磁場強度、磁感應強度、電極化強度、磁極化強度、真空介電系數(shù)、真空磁導率s電導率（代表介質的吸收損耗）電流密度，自由電荷密度(2.1.8)在非線性介質中，可以展開為的冪級數(shù)：.(2.1.9)是

2、n階電極化率，它是個n+1階張量。極化強度可分成線性和非線性兩部分，其非線性部分就是極化強度的高次項之和，以表示，則。()。將式(2.1.10)代入(2.1.5)可得,(2.1.11)這里(2.1.12)是介質的線性介電系數(shù)；其中是線性極化率。在各向異性介質中和二者都是復數(shù)二階張量。一般非線性介質是絕緣體(，)和非磁性材料（），則非線性介質的麥克斯韋方程組可表為：(2.1.13) (2.1.14)(2.1.15)各向異性介質的時域波方程將(2.1.13)的兩邊進行運算，再將式(2.1.14)代入，并用式(2.1.15)得到。(2.1.16)這就是描述光在各向異性非線性介質中傳播的時閾波動方程。

3、該方程比線性波動方程僅多了右邊的一項。相當存在一個次波源。第二項與介質的吸收損耗有關，若介質為無損耗的，即，再利用, 式(2.1.16)表為(2.1.17)這是光在無損耗各向異性非線性介質中傳播的時閾波動方程。為解方程求得場強，必須首先求出非線性極化強度。2.1.3 各向異性非線性介質的頻域波方程將和展開成 個單色平面波的組合（傅里葉展開）：(2.1.18)(2.1.19)式中為坐標矢量，為單色平面波的矢量，為光波的頻率。將式(2.1.18)和(2.1.19)代入式(2.1.17)，消去兩邊的求和號和i序數(shù)，可得到(2.1.20)這是各向異性非線性介質的單色平面波的波方程。各向同性非線性介質頻

4、域波方程在方程(2.1.20)中，利用，考慮各向同性介質，有；再用關系式，和，則得(2.1.21)這是各向同性非線性介質的單色平面波的波方程。它是一個非齊次二階微分方程，難于求解，一般都要做近似簡化處理，慢變振幅近似是一種常用的方法?，F(xiàn)在考慮一個沿z方向傳播的穩(wěn)態(tài)單色平面波，振幅隨z變化，但不隨時間變化。電場強度和非線性極化強度分別表為：(2.1.22)式中和分別是原光波和極化波的波失。將式(2.1.22)代入(2.1.21)，其中式(2.1.21)左邊第一項為因此式(2.1.21)表為(2.1.23)此為在各向同性介質中z向傳播的單色平面波的波方程。假設在波長量級的距離內光波振幅的變化非常慢

5、，滿足以下條件：，(2.1.24)并假設隨的變化可以忽略不計，則式(2.1.23)中略去第一項寫成或(2.1.25)式中。這樣，在慢變近似條件下，各向同性非線性介質中z向傳播的單色波的頻域波方程被簡化為簡單的一階微分方程，便于求解。式()描述在穩(wěn)態(tài)和在慢變近似條件下的各向同性非線性介質中沿z向傳播的單色光波的頻域波方程。若存在介質對光電場的吸收，根據(jù)式(2.1.16)，式(2.1.25)應改寫為(2.1.26)式中是介質的吸收系數(shù)。2.1.5 各向同性非線性介質時域波方程考慮各向同性介質及，(2.1.17)式變?yōu)?(2.1.27)此為各向同性非線性介質中的時閾波方程。設時域下的波場為單色平面波

6、(2.1.28) 式(2.1.27)中的各項為假設波的振幅隨空間和時間皆緩慢變化，滿足以下慢變近似條件：和(2.1.29)則在(2.1.27)中略去場振幅的二階時間導數(shù)和二階空間導數(shù)，得到一階波方程：(2.1.30)這是在慢變近似條件下各向同性非線性介質中單色波的時域波方程。若光波是一個寬脈沖，在(2.1.30)式中是光波的相速度；若光波是一個短脈沖，在()式中是波包的群速度。2.2非線性極化率 極化強度的頻域表達式考慮電極化強度與電場強度之間的因果關系。在時刻，介質感應的電極化強度是由在此之前時刻的電場強度在時間內的作用所確定，二者呈正比關系，(2.2.1)考慮在之前所有時間電場強度對的貢獻

7、，則有(2.2.2)實際上，當時，對沒有貢獻，。再取和的傅里葉變換(2.2.3)將式()代入式(2.2.2)，得到頻域的表達式(2.2.4)式中(2.2.5)在非線性情況下，可以展開為的冪級數(shù)，極化強度在頻域中表達為 (2.2.6)其中 (2.2.7) ()式中。下面給出各階電極化強度的直角坐標分量表達式。介質中的場由n個不同頻率的分量(包含著這些頻率的諧波、和頻波、差頻波等)組成(2.2.9)式中是復數(shù)振幅，n可正可負。并規(guī)定 (2.2.10)頻率為的極化強度分量為 (2.2.11) (2.2.12) (2.2.13)式中；。 極化率的對稱性下面指出電極化率張量的對稱特性，它反應了介質結構的

8、對稱性和電極化強度的實數(shù)性。1 頻率置換對稱性可以證明電極化率張量具有以下固有的置換對稱性(2.2.14)若外場頻率遠離介質的共振頻率，介質被認為是無色散的和無耗的，則存在著完全的置換稱特性，即式(2.2.14)中的*號可以取消。2 時間反演對稱性根據(jù)電極化強度的實數(shù)性可以證明（2.2.15）3 空間結構對稱性由于介質結構的對稱性，當?shù)芽▋鹤鴺说闹笜吮恢脫Q時，保持不變，使非線性極化率張量的獨立矩陣元的總數(shù)大大減少：只有27個獨立元；只有81個獨立元。如果介質具有中心對稱結構，即在坐標反演變換時，和都要變成反方向。由(2.2.11)-(2.2.13)式可見，和的表示式不變，但式左邊變號，據(jù)對稱性

9、要求必須等于零，該式才能成立。也就是說，具有中心對稱介質的偶階極化率為零。若只考慮到三階非線性效應，對于具有中心對稱性的介質，沒有二階非線性效應，只有三階非線性效應。2.2.3 簡并因子（1）若電場強度和電極化強度分別表示為，(2.2.16)。(2.2.17)考慮到極化率的對稱性，頻率為的n階極化強度分量表示如下，它是由n個波場所引起，其中有m個相同頻率。 (2.2.18)式中的系數(shù)D被稱為簡并因子，對于式(2.2.16)和(2.2.17)的情況，可以證明：。(2.2.19)（2）在有些文獻中，電場強度和極化強度分別表示為，(2.2.20)。(2.2.21)對這種情況，極化強度分量式(2.2.

10、18)也成立，但是簡并因子變成 。(2.2.22)幾種常見的非線性光學效應的極化率表達式及其相應的兩種簡并因子列于下表中。非線性過程階極化率線性色散111線性吸收111電光效應212二次諧波21/21和頻效應212差頻效應212三次諧波31/41四波混頻33/26簡并四波混頻33/43簡并四波混頻相位共軛33/26光克爾效應（自作用）33/43光克爾效應（互作用）33/26自聚焦33/43飽和吸收33/43雙光子吸收33/26拉曼散射（斯托克斯）33/26拉曼散射（反斯托克斯）33/43注：表中極化率括號中的分號之后為入射場頻率，分號之前為生成場頻率。2.3 Kramers-Kronig色散關

11、系極化率實部與虛部的關系必需指出，電極化率是一個復數(shù)，若表達為，()其實部和虛部之間有如下關系，()，(2.3.3)式中P表示后面的積分為柯西主值積分。這是著名的Kramers-Kronig色散關系，簡稱KK關系。由KK關系可見，只要知道極化率的實部和虛部中任何一個的光譜就可通過此關系求出另外一個。根據(jù)，是的奇函數(shù)，而是的偶函數(shù)。KK關系可以寫成如下另一種形式：，(2.3.4)。(2.3.5)極化率實部和虛部的物理意義1. 線性折射率和吸收系數(shù)與極化率的關系我們考察一束頻率為的單色平面波在各向同性介質中沿z方向的傳播所產生的線性極化。設光電場強度表示為，(2.3.6)式中，是非線性介質的復數(shù)波

12、矢，其實部表示波的相位變化（介質的色散），虛部表示波的振幅的變化（介質的吸收），即，(2.3.7)式中，是真空中的波矢；和分別表示介質的線性折射率和線性吸收系數(shù)。由電感強度的定義，考慮遠離共振情況下的線性極化效應，則有， (2.3.8)式中，為真空的介電系數(shù)；為介質的復線性介電系數(shù)；為介質的復線性極化率，可以分為實部和虛部兩部分，利用關系，則可表為。(2.3.9)利用線性折射率，式(2.3.9)改為。(2.3.10)再利用復線性折射率和真空光速，將介質的復波矢表為。(2.3.11)將式(2.3.10)代入(2.3.11)，得到(2.3.12)式(2)中的根號中第二項的模遠小于1，可將展成泰勒級

13、數(shù)，近似取前兩項得 (3)將式(3)對比(2.3.7)，利用得到，(4)。 (2.3.15)可見介質的線性折射率和線性吸收系數(shù)分別與一階極化率的虛部和實部成正比。2. 非線性折射率和吸收系數(shù)與極化率的關系假設介質具有三階非線性，入射激光是如式(2.3.6)的單色平面波，可以用以下慢變近似非線性波方程(2.1.25)，求解光場。這里設。(2.3.16)非線性極化強度表為。(2.3.17)設，(2.3.18)。(2.3.19)利用，式(2.3.19)改為。(2.3.20)設，(2.3.21)式(2.3.20)變?yōu)椤?2.3.22)解得。(2.3.23)由式(2.3.6)(2.3.24)其中(2.3.25)因，則(2.3.26)因，則(2.3.27)由式（)和（）可見，對三階非線性介質，其非線性折射率由三階極化率的實部決定，并與光強成正比；而非線性吸收系數(shù)由三階極化率的虛部決定，也與光強成正比。 非線性折射率與非線性吸收系數(shù)的關系將式(2.3.26)和(2.3.27)分別代入式(2.3.2)可以得到。(2.3.28)據(jù)式(2