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文檔簡介

1、第卷第期年月弘砣尉拍數(shù)求固定床煤熱解有機氣體析出規(guī)律的分析王清成;羅永浩(上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院,上海;上海交通大學(xué)機械與動力工程學(xué)院,上海)摘要:為了研究層燃爐塊煤熱解時有機氣體的析出規(guī)律,在自行設(shè)計的可移動式一周定床上對神木煤進行了熱解實驗,煤顆粒尺寸為;熱解氣在爐膛內(nèi)的停留時為,熱解溫度分別為)、)和);采用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀()測試分析了熱解氣中有機氣體的析出規(guī)律;離線測試熱解氣體試樣。研究結(jié)果顯示:隨著熱解溫度的升高,熱解氣中飽和脂肪烴含量降低,其中一甲基戊烷和,三甲基烷降低幅度分別為和;芳香烴含量升高,其中甲苯濃度增加了倍。隨著熱鰓溫度的升高,熱解氣組分中,碳含量增大,氫含量減小;熱解氣

2、中的部分飽和脂肪烴經(jīng)歷濃縮、環(huán)化和析氫過程形成芳香烴。關(guān)鍵詞:煤;熱解;有機氣體;中圖分類號:;“文獻標(biāo)志碼:文章編號:()枷,(,;,):,:;煤熱解排放的有機氣體和碳黑對環(huán)境污染和人類健康的影響越來越受到廣泛關(guān)注;有機氣體包括脂肪烴和芳香烴成分,聚合會形成碳黑;碳黑包括很多種痕量元素(如砷、硒、鉛、鉻),與人類的急性和慢性疾病有很大關(guān)系,甚至有致癌作用【。以磯為代表的學(xué)者對煤粉熱解形成碳黑的規(guī)律進行了研究;其組分和形成過程十分復(fù)雜,目前很難對其進行全面描述;煤揮發(fā)分中包含分子量較大的有機成分,熱解時首先形成多環(huán)芳香烴,進一步脫氫形成碳黑;熱解氣的有機成分對碳黑的形成有很大影響。我國是以燃煤

3、為主的國家,共有多萬臺工業(yè)鍋爐,并且以層燃方式為主;爐膛內(nèi)局部缺氧情況時有發(fā)生,會經(jīng)歷揮發(fā)分熱解反應(yīng)過程。在層燃爐中煤熱解時有機氣體排放規(guī)律的研究卻鮮有報道;研究層燃爐中煤熱解有機氣體排放的規(guī)律,對于降低污染物排放、提高燃燒效率有重要意義。氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀()以其在樣品成分分離及分析方面的優(yōu)勢被越來越多的學(xué)者接受并采用。本文在固定床上對塊煤進行熱解研究,熱解氣中的有機成分通過氣相色譜質(zhì)譜儀分析,研究溫度對熱解氣析出規(guī)律的影響,為全面分析碳黑生成機理奠定了理論基礎(chǔ)。收稿日期:;修回一基金項目:層燃爐煤燃燒生成與排放控制方法的研究(?)作者簡介:王清成(一),男,講師,博士,主要從事熱解、燃燒機

4、理、污染物排放規(guī)律和光譜儀器分析的研究,(電話)(電子信箱)?!霸屛酒蓴?shù)求第卷實驗及測試方法實驗介紹實驗所用的煤為廣泛應(yīng)用于工業(yè)鍋爐的神木煤,其工業(yè)分析和元素分析如表所示。為了研究塊煤在層燃爐中熱解、有機氣體析出和碳黑的生成規(guī)律,作者設(shè)計了可移動式一固定床塊煤熱解實驗系統(tǒng)(圖)。小型固定床中的全部燃料相當(dāng)于鏈條爐排上的局部單元體燃料,可看作厚度方向的一維系統(tǒng),水平方向截面上的各參數(shù)是均勻的。整個實驗裝置分為電加熱反應(yīng)系統(tǒng),可升降給煤系統(tǒng)和有機氣體及碳黑收集系統(tǒng)三大部分。電加熱反應(yīng)區(qū)是實驗裝置的核心部位,中間是內(nèi)徑和長度分別為和的圓柱狀石英管;石英管外部垂直布置碳硅棒,溫度變化范圍為搴溫到。;石

5、英管下部連接進氣裝置,上部連接有機氣體和碳黑收集系統(tǒng)。固定床是直徑和厚度分別為和且邊緣處有凸臺的圓盤狀耐火材料,在固定床底面上布滿直徑為的圓孑,氬氣從,中通過;固定床連接在可升降的裝置上,升降裝置與爐體底部連接,密封較好。從石英管爐中流出的熱解氣體,進入內(nèi)徑為的不銹鋼管中,不銹鋼管設(shè)置水冷裝置;控制合適的冷卻水量,使得濾膜處的氣體溫度“;在鋼管的法蘭連接處設(shè)置玻璃纖維()或聚碳酸脂濾膜(孔徑)收集碳黑氣溶膠;在不銹鋼管尾部設(shè)置氣體取樣裝置、真空泵和控制壓力的閥門。在正式實驗之前,進行固定床溫度預(yù)備實驗,根據(jù)預(yù)備實驗的結(jié)果,結(jié)合不同位置的溫度偏差,設(shè)定實驗溫度;結(jié)合碳黑的形核溫度和層燃爐的爐膛溫

6、度,本實驗設(shè)定的爐膛溫度分別為,和,因為層燃爐的實際燃燒溫度在之間;氣體停留時間為。表煤的元素分析和工業(yè)分析圖塊煤熱解實驗裝置圖實驗方法把煤篩分成外形尺寸為的顆粒;進行每一次實驗時,根據(jù)實驗要求將爐溫升高到預(yù)定溫度;在固定床(爐外)上放置煤,煤層厚度為;把固定床通過爐底升降裝置送入爐內(nèi)預(yù)定位置;連接升降裝置與爐子底座,完成密封;之后,氬氣通人爐內(nèi),使用玻璃轉(zhuǎn)子流量計調(diào)節(jié)流量;煤的揮發(fā)分析出,在爐膛內(nèi)熱解;同時,真空泵打開,調(diào)節(jié)閥門,維持爐內(nèi)微正壓,隨后采用注射器進行熱解氣取樣,并采用測試分析有機氣體成分和含量;約后,反應(yīng)完畢。取濾膜并刮下碳黑氣溶膠,進行分離、測試和分析。測試方法及聯(lián)用條件從熱

7、解氣取樣裝置收集到的氣體通過離線測試;本實驗采用氣相色譜質(zhì)譜分析儀的型號為。色譜條件:色譜柱為毛細管柱,。;進樣口溫度為。(;起始溫度為;升溫速率為;終止溫度;保留時間為;分流比:;進樣量山;載氣為高純氦氣();流速為。質(zhì)譜條件:電離方式是離子源;電離能量:;一一一一第期王清成,等固定床煤熱解有機氣體析出規(guī)律的分析離子源溫度:。;四極桿溫度:();傳輸線溫度:;倍增管電壓:;掃描質(zhì)量范圍:。實驗結(jié)果及討論圖是氣體成分的()圖。在三種熱解溫度下的樣品,在保留時間分別為時,有十幾個峰出現(xiàn);經(jīng)聯(lián)用儀表準(zhǔn)質(zhì)譜數(shù)據(jù)庫的計算機檢索,鑒定出十幾種化合物;在熱解溫度為時的樣品在保留時間為時出現(xiàn)個小峰。經(jīng)面積歸

8、一化法確定了這些化合物的相對百分含量;相關(guān)的化合物和相對濃度如表所示。圖隨著溫度變化排卅氣體的離子總毓圖表隨著溫度變化排出氣體的相對濃度表哆?)鼉()、。硼(吵如倫勰腓黜協(xié)“罱。舢鋤,(珥),一,一,一,塒,一()山,一,一,一一,【,一,()一一一一!絲:竺?。海。后帽?!塑!:!竺!坐二!:竺!鯊蘭一蘭竺蘭竺坐塑坐坐!:一主要組分包括一甲基戊烷、,一二氯乙烷、一甲二氯乙烷是主要成分。此外,在溫度為時,熱解基戊烷、苯、環(huán)己胺、,一三甲基丁烷、,一基的前期階段,氣體中還有一些小分子物質(zhì),這是從煤的(正)己烷、一甲基(正)己烷、庚烷和甲苯。其中,萃、甲揮發(fā)分或者聚合物的部分裂解出來的。隨著熱解溫度

9、苯、,一二甲基(正)己烷、一甲基(正)己烷、庚烷和,的升高,一甲基戊烷和,一三甲基丁烷等飽和脂肪摹百加如加加擻,坨”懶。,囈阽扛強暑冼尉鉑數(shù)求第卷烴含量降低,降低幅度分別為和;苯和甲苯等芳香烴含量增加,尤其是甲苯濃度增加了倍。在溫度較高時,有乙烯、乙炔等小分子析出。時,中碳的比例最大,時次之,但兩者比較接近,在時,中碳的比例最?。槐憩F(xiàn)為在和時,有更多的芳香烴析出;原因是高溫聚合、環(huán)化后,揮發(fā)分中有很少的脂肪結(jié)構(gòu),芳香結(jié)構(gòu)的鏈中最薄弱的部分?jǐn)嗔?,逸出氣體,形成高含碳量的氣體成分。高溫有利于有機氣體的聚合、析氫反應(yīng),形成含碳量高的有機化合物。部分飽和脂肪烴經(jīng)歷了濃縮和環(huán)化反應(yīng)轉(zhuǎn)化成芳香烴。在層燃爐

10、煤燃燒時,合理組織燃燒,減小(尤其是高溫區(qū)域)煤熱解幾率,控制有機氣體的吸出,減少大氣污染物的形成。結(jié)論在自行設(shè)計的可移動式一固定床上進行了塊煤熱解實驗,研究層燃爐中煤熱解的有機氣體排放規(guī)律;采用對熱解氣中有機氣體進行了分析測試;爐膛溫度為,和;熱解氣在爐膛內(nèi)的停留時間為。通過測試分析得出以下結(jié)論:隨著爐膛溫度的升高,熱解氣中飽和脂肪烴含量降低,其中一甲基戊烷和,一三甲基丁烷降低幅度分別為和;芳香烴含量升高,其中甲苯濃度增加了倍。在爐膛溫度較高時,熱解氣體組分中碳的含量較高,氫含量較低。隨爐膛溫度的升高,熱解氣中的部分飽和脂肪烴轉(zhuǎn)化為芳香烴?!緟⒖嘉墨I】【】,:【】伍德俠魏慶農(nóng),劉文清,等年夏

11、季北京大氣中碳黑氣溶膠的觀測研究【】大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報,():一,():()【】周懷春,江波,盧晶,等多波長光譜法檢測乙烯火焰中溫度和碳黑生成【】華中科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),():,柵(),():()【】杜長明,嚴(yán)建華,李曉東,等利用滑動弧放電脫除煙氣中多環(huán)芳烴和碳黑顆?!尽恐袊姍C工程學(xué)報,():,():()【】劉娟,伏晴艷,李錦菊,等美國環(huán)境有毒空氣污染物控制技術(shù)簡析【】環(huán)境科學(xué)與技術(shù),():,們,():()【】王筠,湯潔,孫佰仲,等保護環(huán)境降低污染實施綠色技術(shù)應(yīng)用一煤無煙燃燒鍋爐消除碳黑技術(shù)叨自然災(zāi)害學(xué)報,():,肛:】,():一()【】,:】胡永華,李疏芬一氫七氟丙烷在不同溫度下的

12、熱分解叨光譜學(xué)與光譜分析,():,【】,():()【】陳軍,姚成,夏黎明,等貓爪草中的脂肪酸及有機酸的分析【】光譜學(xué)與光譜分析,():,陰,():() 固定床煤熱解有機氣體析出規(guī)律的GC-MS分析作者:王清成, 羅永浩, WANG Qing-cheng, LUO Yong-hao作者單位:王清成,WANG Qing-cheng(上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院,上海,200235, 羅永浩,LUO Yong-hao(上海交通大學(xué)機械與動力工程學(xué)院,上海,200240刊名:環(huán)境科學(xué)與技術(shù) 英文刊名:ENVIRONMENTAL SCIENCE & TECHNOLOGY年,卷(期:2009,32(11被引用

13、次數(shù):0次參考文獻(9條1. He Bai-lei. Song Qiang. Chen Chang-he Investigations on mechanism of soot formation duringcombustion and control of soot emission 20032. 伍德俠. 魏慶農(nóng). 劉文清 2005年夏季北京大氣中碳黑氣溶膠的觀測研究期刊論文-大氣與環(huán)境光學(xué)學(xué)報2006(033. 周懷春. 江波. 盧晶 多波長光譜法檢測乙烯火焰中溫度和碳黑生成期刊論文-華中科技大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版2007(124. 杜長明. 嚴(yán)建華. 李曉東 利用滑動弧放電脫除煙氣中多

14、環(huán)芳烴和碳黑顆粒期刊論文-中國電機工程學(xué)報2006(015. 劉娟. 伏晴艷. 李錦菊 美國環(huán)境有毒空氣污染物控制技術(shù)簡析 2008(6A6. 王筠. 湯潔. 孫佰仲 保護環(huán)境降低污染實施綠色技術(shù)應(yīng)用-煤無煙燃燒鍋爐消除碳黑技術(shù)期刊論文-自然災(zāi)害學(xué)報 2006(047. Fletcher T H. Ma J L. Rigby J R Soot in coal combustion systems 19978. 胡永華. 李疏芬 2-氫七氟丙烷在不同溫度下的熱分解期刊論文-光譜學(xué)與光譜分析 2007(129. 陳軍. 姚成. 夏黎明 貓爪草中的脂肪酸及有機酸的GC-MS分析期刊論文-光譜學(xué)與光譜

15、分析 2006(08相似文獻(10條1.期刊論文 王崢. 范浩杰. 龔希武. 黃浩. 胡國新. WANG Zheng. FAN Hao-jie. GONG Xi-wu. HUANG Hao. HU Guo-xin 旋轉(zhuǎn)錐式熱解爐內(nèi)煤顆粒混合熱解的實驗研究 -動力工程2007,27(2設(shè)計出一種旋轉(zhuǎn)錐式煤熱解爐,對爐內(nèi)煤顆粒熱解過程進行實驗研究,測定了煤顆粒平均粒徑、熱解溫度、旋轉(zhuǎn)錐旋轉(zhuǎn)速率及煤熱解失重的關(guān)系.實驗結(jié)果表明,隨著煤顆粒平均粒徑的增加、熱解溫度的降低和旋轉(zhuǎn)錐旋轉(zhuǎn)速率的減小,熱解失重呈現(xiàn)出明顯的下降趨勢;此外,在煤顆粒中加入載熱體,可促進煤顆粒熱交換過程的傳熱效果,而且隨著載熱體混合

16、量的增加使煤熱解失重呈現(xiàn)增加趨勢.研究結(jié)果有助于深入理解煤熱解機理,為新型旋轉(zhuǎn)錐式熱解爐的深入研究和推廣應(yīng)用提供參考.2.期刊論文 劉全潤. 胡浩權(quán). LIU Quan-run. HU Hao-quan 大同煤熱解和加氫熱解過程中產(chǎn)物生成規(guī)律的研究 -河南化工2009,26(12在壓力2 MPa,溫度350650 范圍內(nèi),對比研究了大同煤分別在氮氣和氫氣氣氛下熱解過程中產(chǎn)物的分布和氣體生成規(guī)律.研究表明,煤的熱解和加氫熱解轉(zhuǎn)化率和水產(chǎn)率都隨溫度上升而增加;在熱解條件下,焦油產(chǎn)率在500 出現(xiàn)最大值.氫氣對煤熱解轉(zhuǎn)化只有超過一定溫度才具有促進作用,此時與熱解相比具有較高的CO、CH4和C+2產(chǎn)率

17、以及較低的CO2產(chǎn)率.3.學(xué)位論文 劉全潤 煤的熱解轉(zhuǎn)化和脫硫研究 2005燃煤排放的SO2是引起大氣污染的重要原因,因此煤中硫的脫除是潔凈煤研究的重要課題。該論文以提高煤熱解脫硫率和焦油產(chǎn)率為目標(biāo),主要研究了熱解和加氫熱解過程中硫的變遷規(guī)律和礦物質(zhì)對熱解脫硫的影響,歸納了影響煤熱解脫硫效率的幾個主要問題。針對這些問題,探討了三種新的熱解脫硫過程。研究內(nèi)容和研究結(jié)果:1.以神府煤和霍林格勒煤為例,在熱重分析儀上考察了煤中礦物質(zhì)以及三種外加礦物質(zhì)Al2O3、CaO和K2CO3對煤熱解反應(yīng)性和動力學(xué)的影響。試驗結(jié)果表明:煤的內(nèi)在礦物質(zhì)對煤的熱解轉(zhuǎn)化影響不大;對于高灰煤,由于煤中礦物質(zhì)本身的熱分解,原煤的熱解轉(zhuǎn)化率比脫灰煤略高。所研究的三種外加礦物質(zhì)對煤熱解轉(zhuǎn)化有催化作用,催化特性與礦物質(zhì)種類和煤本身性質(zhì)有關(guān)。外加礦物質(zhì)可改變煤熱解的特征溫度并降低煤熱解的活化能。2.在加壓固定床上研究了礦物質(zhì)對義馬煤熱解和加氫熱解產(chǎn)物分布規(guī)律以及不同形態(tài)硫轉(zhuǎn)化的影響。研究發(fā)現(xiàn),在氮氣氣氛下熱解,煤中的礦物質(zhì)對煤本身的大分子碳骨架裂解沒有影響,不能改變煤的熱解轉(zhuǎn)化率,但可催化初級揮發(fā)分為氣態(tài)

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