天然放射性氣溶膠的粒徑分布及其測量方法

1、基礎研究天然放射性氣溶膠的粒徑分布及其測量方法金益和下道國卓維海徐利亞方國秋本研究由福建省醫(yī)藥衛(wèi)生科研基金資助作者單位:350001福州,福建省勞動衛(wèi)生職業(yè)病研究所(金益和卓維海徐利亞方國秋;日本岐阜醫(yī)療技術(shù)短期大學(下道國目的天然放射性氣溶膠粒徑分布的變化會引起氡及其子體所致肺劑量的較大漲落。由于我國對其報道甚少,在肺劑量估算中均引用U N SCEA R 的推薦值。為驗證這種引用的合理性和建立氣溶膠粒徑分布的測量方法,開展本項研究。方法采用金屬絲網(wǎng)篩(165目擴散法測量天然空氣經(jīng)不同數(shù)目網(wǎng)篩擴散前后的放射性濃度比(衰減比來繪制衰減曲線,然后用池邊模式計算出粒徑分布曲線。衰減比、粒徑分布的計算

2、和曲線的繪制均采用計算機。結(jié)果室內(nèi)外天然放射性氣溶膠粒徑呈幾何正態(tài)分布,分布的峰值的平均值分別為(0.20±0.09 m 和(0.27±0.11 m 。粒徑分布和氡濃度、氣壓、氣溫、濕度等未發(fā)現(xiàn)相關關系。結(jié)論本研究結(jié)果與U N SCEAR 報告書(1988的推薦值相比,室內(nèi)值相同,室外值略高,與Jaco bi 的研究相近。由此可得出結(jié)論,福州地區(qū)引用U NSCEA R 報告書的推薦值來估算氡及其子體所致肺劑量是合適的。此結(jié)論能否推廣到其他地區(qū),還需作進一步的研究。關鍵詞網(wǎng)篩擴散法粒徑分布氣溶膠Size distribution of atmospheric radioact

3、ive aerosols and its measurement Jin Yihe 1,M .Shimo 2,Zhuo Weihai 1,Xu Liya 1and Fang Guoqiu 1(1.Fuj ian I nstitute of Radiation H ealth P r otection ,Fuz hou 350001,China . 2.Gif u College of M edical T echnology .Gif u ,J ap an Obj ectives T he va ria tio n of the size distr ibut ion of radio act

4、iv e aer oso ls may cause a lar ge fluctuation oflung do se caused by r ado n and its daughter s .Since the info rm atio n o n the size distr ibutio n o f r adioactive aer osols in China is scanty ,autho rs usually quot e the r ecommended data by U N SCEAR (1988to esti-mate the lung dose.I n o r der

5、 to check w het her the quo ted dat a are reasonable and establish the metho d of m easur ing the size dist ribution of the aer osols ,w e car ried o ut this study .Methods T he penet rat ion cur ve can be blo ffed by m ea sur ing t he at omo spher ic radio activ eity ratio fo r the differ ent diffu

6、sion using the wire scr een (165meshestype diff usio n batter y.T he size dist ribution o f at omo spher ic r adioactive aer osols w as calculated by ikebe anatica l method.Results T he size distr ibutio n fo r outdoo rs and in-do or s sho w ed a geo metric no r mal distr ibutio n .T he arithmetic m

7、ean peak diameter fo r indo or and o ut-do or size distribution w er e (0.20±0.09 m and (0.27±0.11 m,respect iver y.T he cor relatio n be-tw een t he size distribut ion and the concent rat ions of r ado n and m et eolog ical facto r s w as no t significant.Conclusion T he m easur ed result

8、 for indoo rs is the same as the recomm ended dat a by U NSCEA R (1988,w hile the result for outdoo rs is slightey hig her than t he recomm ended data ,but it is similiar t o that r epor ted by Jacobi.It is basically feasible fo r Fujian Pr ov ince to est imate lung do se using the reco mmented data

9、 by U N SCEA R (1988.Futher studies ar e needed to ex tend this co nclutio n nation-wide .Key words W ir e scr een diffusio n Size distr ibutio n Radisactiv e aero so ls空氣中存在著各種各樣的氣溶膠粒子,既有天然的,也有伴隨著人類活動而產(chǎn)生的,它是多種學科的重要研究對象。研究內(nèi)容包括粒子數(shù)濃度、重量濃度、粒徑分布、化學組成、放射性比活度、光學特性等等。在評價放射性氣溶膠粒子所致肺劑量時,由于至今尚無較好的方法直接觀察人肺,均采用

10、計算加推論的方法,即把現(xiàn)有的劑量學模型應用于所測到的放射性氣溶膠粒子的輻射能量。但已有的劑量學模型的各類參數(shù),如氣管形態(tài)、靶細胞位置、呼吸模式、粒子濃度、粒徑分布等的選擇與變動均會造成劑量計算結(jié)果的差異。其中氡子體結(jié)合態(tài)的放射性中位直徑(AMD 較為敏感,當其在0.05 m 0.17 m 范圍變化時,肺劑量會相應變化+100%-20%1。因此對氣溶膠粒徑分布的研究已日益受到重視。氣溶膠粒子的直徑從原子線度的0.001 m 直至超過100 m 。目前尚不可能使用同一種方法測量上述范圍全部粒子的粒徑分布。從劑量學的角度來看,空氣中天然放射性氣溶膠粒子可以看作就是氡子體結(jié)合態(tài)和少量的非結(jié)合態(tài)粒子,粒

11、徑大致在0.001 m 0.5 m 范圍圖1放射性氣溶膠粒徑分布概念圖(圖1。因此我們采用可以滿足上述測量范圍,體積小,操作相對較方便的金屬絲網(wǎng)擴散法。氡子體非結(jié)合態(tài)其粒徑變化相對結(jié)合態(tài)而言,可忽略(圖1,其在圖1中所占的份額,即劑量評價時所需的f 值,我國各地均已有充分的研究,但對結(jié)合態(tài)粒徑分布的研究報道甚少,在劑量評價時毫無例外地引用UNSCEAR 報告書的推薦值,因此,從肺劑量估算的角度出發(fā),本研究的粒徑分布僅著眼于氡子體結(jié)合態(tài)。本文簡單 介紹測量方法和測量結(jié)果。1測量方法1.1測量原理:測量原理的概念如圖2。當單一粒徑的放射性氣溶膠粒子(放射性比活度為Z 0通過金屬絲圖2絲網(wǎng)擴散法測粒

12、徑分布網(wǎng)組(SB后,由于擴散等原因,粒子數(shù)減少,其放射性比活度也相應減為Z 。當金屬絲網(wǎng)的結(jié)構(gòu)(有效體積、金屬絲直徑、絲網(wǎng)(SB直徑等和測量條件(氣溫、氣壓等確定后,待測粒子通過SB 擴散前后的放射性比活度衰減比p(=Z/Z 0為流量、粒徑(r 和絲網(wǎng)數(shù)(N 的函數(shù)2。如固定流量,則p 僅為r 和N 的函數(shù),即p =R (N ,r 。對于空氣中非單一粒徑的氡子體結(jié)合態(tài)粒子而言,衰減比p 與絲網(wǎng)數(shù)N 的關系可表示為3:P (N =R (N ,r f (r dr f (r dr (1式中f (r 為粒徑分布函數(shù)。如上所述,在實際測量中固定流量,則從(1式可知,通過改變絲網(wǎng)數(shù)N (圖2a 來測得衰減

13、曲線(圖2b ,再通過數(shù)學處理,計算出粒徑分布(圖2c 。1.2采樣裝置:采樣裝置如圖3。待測氣體由金屬絲 圖3絲網(wǎng)擴散法測粒徑分布的采樣裝置SDB:擴散裝置;F:濾膜;P:泵網(wǎng)型擴散裝置(SDB的左端進入。每個SDB最多可填裝43片圓形絲網(wǎng)板。當擴散過程需要43片以上時,可串聯(lián)使用SDB。絲網(wǎng)板的有效直徑為40mm,它由165目不銹鋼金屬絲網(wǎng)粘結(jié)在厚5mm、內(nèi)孔40m m、外徑60 mm的銅質(zhì)圓環(huán)上構(gòu)成。銅環(huán)上刻槽后嵌入橡膠密封圈,以保證待測空氣必定流經(jīng)絲網(wǎng),而不從絲網(wǎng)板之間漏出。根據(jù)杉山等研究4,采用有效直徑為40mm的165250目之間絲網(wǎng)組,測得的粒徑分布結(jié)果基本一致,且與其他類型擴散

14、裝置的測量結(jié)果相符,因此我們采用價格較便宜的165目金屬絲網(wǎng)。通過SD B的粒子由高效濾膜F收集,濾膜型號為T O Y O、T M-80、 0.8 m。濾膜與濾膜固定架之間也必需用密封圈防漏。圖3中的P為高穩(wěn)定空氣泵(I waki A P-220ZN。圖3中的每一分支的擴散通路都必需串聯(lián)流量計和流量微調(diào)器(圖中未畫出,以嚴格保持在整個采樣過程中的各分支流量保持一致,這對于測量的成功具有重要意義。1.3采樣及測量方法:首先應確定采樣條件,即流量和采樣時間,以保證粒徑分布測量結(jié)果的穩(wěn)定和精度。這主要取決于濾膜測量裝置的探測限、效率和空氣中氡子體比活度等因素。根據(jù)本研究的測量裝置的探測限優(yōu)于0.9計

15、數(shù)/分鐘,效率約23%(2!,241A m、空氣中平均氡子體比活度約10Bq m-3及預備性實驗結(jié)果,采樣流量定為4L/min,每次采樣時間為40分鐘。由于圖3中各分支SDB內(nèi)的絲網(wǎng)數(shù)目不同,各分支相應濾膜收集到的放射性粒子數(shù)目也不同,由此可得圖1b的衰減曲線。確定一條衰減曲線至少需要9個點,也就是說需要9次不同N的擴散過程,再加上一個 空白SDB(確定Z0用,共有十個分支,因此采樣后需10臺計數(shù)裝置同時測量10枚濾膜的計數(shù)。由于條件所限,我們采用4個分支采樣3次的辦法來測得作衰減曲線所需的9個點。整個采樣和測量過程的時間安排如圖4采樣、測量過程的時間安排圖4所示。采樣時間40分鐘,采樣結(jié)束后

16、等待2分鐘,再分別在4臺計數(shù)器上同時測量各分支的濾膜的計數(shù),測量時間也為40分鐘。在測量濾膜的同時,改變3個分支SDB內(nèi)的絲網(wǎng)數(shù)后繼續(xù)采樣40分鐘。整個實驗過程需要如此往復3次(圖4。本研究中9次擴散過程的SD B內(nèi)的絲網(wǎng)數(shù)目分別為10,15,25,40,55,80,110, 159和269片。1.4數(shù)據(jù)分析方法:通過實驗測到的圖1b所示衰減曲線后,可以通過數(shù)學處理計算出粒徑分布。數(shù)學處理方法有若干種,作者采用“池邊解析法”,即把方程(1的粒徑區(qū)間作離散化處理,再通過逆矩陣法求出粒徑分布函數(shù)f(r3。由于有時方程解可能出現(xiàn)負值,因此本研究改用逐次逼近法求解f(r的近似解。為保證方程解的誤差控制

17、在±5%以內(nèi),逐次近似的次數(shù)不少于16次。由于計算量太大,我們應用日本名古屋大學池邊研究室開發(fā)的軟件,用計算機(PC9801RX NEC進行計算和繪制粒徑分布曲線。典型的粒徑分布曲線如圖5 (1993年9月2日。圖5計算機逐次逼近法計算及繪制的粒徑分布曲線1.5采樣地點:為避免非天然氣溶膠粒子的干擾,室外采樣點選擇遠離馬路、環(huán)境清靜的省放射衛(wèi)生防護所內(nèi)的草坪上,室內(nèi)采樣點選擇人員出入較少的實驗室。1.6采樣時間和實驗內(nèi)容:本研究始于1991年,各種準備工作和預備實驗歷時1年半。正式采樣測量自1992年7月至1993年12月。平均每周采樣1次。采樣時間選擇在福州市地區(qū)大氣活動較穩(wěn)定的上

18、午8時至12時。如實驗失敗,爭取在同1周內(nèi)重測。從采樣、數(shù)據(jù)整理、計算機處理至評價歸檔,約需3天時間。在測量粒徑分布的同時還測量了空氣中氡及其子體比活度和各氣象要素(氣溫、氣壓、濕度、風向、風速。2結(jié)果和討論共測得62例放射性氣溶膠的粒徑分布曲線,其中室內(nèi)11例,室外51例。室內(nèi)外放射性氣溶膠粒徑分布均呈幾何正態(tài)分布,圖5即為其中1例。室外粒徑分布的峰值范圍為0.10 m 圖6粒徑分布峰值頻率分布(室外0.56 m ,峰值頻率分布如圖6。從圖6可見,粒徑分布的峰值主要分布于0.15 m 0.40 m 之間,占全部測量結(jié)果的70%以上。室內(nèi)粒徑分子的峰值范圍相對較集中,為0.10 m 0.40

19、m ,因樣本較少,未作峰值分布分析。室內(nèi)外粒徑分布峰值的算術(shù)平均值分別為0.20±0.09 m 和0.27±0.11 m ,其與世界上有關報道的比較見附表。本研究的室內(nèi)測量結(jié)果與U NSCEAR (1988的推薦值一致,而室外值略高于UNSCEAR,與Jacobi 的報道相近5。附表本研究結(jié)果與有關報道比較報道者AM D ( m 室內(nèi)室外UNS CEAR (19820.20.1UNS CEAR (19880.20.2Jacobi-E ist 0.25*NCRP.No780.050.17*本研究0.20(0.100.560.27(0.150.4注:*不分室內(nèi)外我國在放射性氣溶膠或者說氡子體結(jié)合態(tài)的粒徑分布方面的研究報道甚少。各地在進行肺劑量評價時均引用U NSCEAR 的推薦值即室內(nèi)外氡子體結(jié)合態(tài)的AMD 均為0.2 m 所推算出來的劑量變換系數(shù)。從本研究的結(jié)果來看,以往福建省