（物理電子學(xué)專業(yè)論文）周期極化ktp晶體的研制及其倍頻特性研究.pdf

摘要 本課題來源于國家自然科學(xué)基金資助項目。論文對準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的基本原 理進行了理論分析，并對k t p 晶體電致極化反轉(zhuǎn)的原理和工藝進行深入的研究。 本文對周期極化k t p ( p p k t p ) 晶體的研制過程進行了詳細的分析，自行研制了新 型極化電源，確定并優(yōu)化了影響k t p 極化反轉(zhuǎn)質(zhì)量的關(guān)鍵參數(shù)，力圖提高p p k t p 晶體極化反轉(zhuǎn)的質(zhì)量。分別在理論和實驗兩方面對p p k t p 倍頻特性進行了詳細 的描述和分析。本文的主要工作如下： 1 對準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的基本原理及準(zhǔn)相位匹配的倍頻特性進行了理論分 析，研究了k t p 晶體的介電特性、光學(xué)特性和光損傷特性等主要性質(zhì)。 2 設(shè)計并研制出可產(chǎn)生所設(shè)計波形、序列脈沖方波和波形脈寬可設(shè)的任意 波形高壓脈沖電源。 3 分析了k t p 晶體極化過程中疇壁運動的機理，通過對疇壁運動速率和 周期電極結(jié)構(gòu)的靜電場計算，進行了極化參數(shù)的選擇與優(yōu)化，在實驗中 采用了高電壓場與低電壓場相結(jié)合的極化反轉(zhuǎn)方案。 4 利用電光效應(yīng)實時監(jiān)控、倍頻通光二維監(jiān)控相結(jié)合的監(jiān)控方法，優(yōu)化了 光柵電極面的選擇，用液體電極方案的外加電場極化法制備出均勻和扇 形周期結(jié)構(gòu)的p p k t p 倍頻器件。 5 研究了周期極化k t p 調(diào)諧與容差特性及倍頻轉(zhuǎn)換的調(diào)諧方案。在光學(xué) 單通倍頻實驗中，利用1 0 6 4 p m 的激光作為基頻光，泵浦自行制備的 p p k t p 倍頻器件，在室溫下獲得了1 3 m w 以上的連續(xù)0 5 3 2 p m 綠光輸出， 單通歸一化倍頻轉(zhuǎn)換效率為1 6 9 w ，接近理論的最大值；分析并 優(yōu)化了用于p p k t p 晶體倍頻的對稱共焦腔的參數(shù)，利用設(shè)計的對稱共焦 腔實現(xiàn)了自制p p k t p 器件輸出7 0 r o w 的0 5 3 2 p , m 連續(xù)倍頻綠光，倍頻轉(zhuǎn) 換效率為8 7 。目前國內(nèi)未見研制p p k t p 器件的報道，我們研究工作 取得的成果填補了國內(nèi)空白。 關(guān)鍵詞：準(zhǔn)相位匹配，周期極化k 1 1 p ，極化反轉(zhuǎn)，外加電場法，實時監(jiān)控， 倍頻 a bs t r a c t t h i sw o r ki s s u p p o r t e db y n a t i o n a ln a t u r es c i e n c ef o u n d a t i o n i nt h i s d i s s e r t a t i o n 。q u a s i p h a s e - m a t c h e dt e c h n o l o g yi sr e s e a r c h e di nt h e o r e t i c a lw a y s t h e p r o p e r t i e sa n da n a l y s i so fp e r i o d i c a l l yp o l i n go fk t pc r y s t a la r eo b t a i n e dt h r o u g h e x p e r i m e n t a lr e s e a r c h i n v e s t i g a t i o no nt h et h e o r ya n dt e c h n i q u eo fd o m a i ni n v e r s i n g i st h eb a s i so ff a b r i c a t i o no fk t pw i t hi d e a l i n v e r s e dd o m a i ns t r u c t u r e s t h ef o c u so f t h i sd i s s e r t a t i o ni st od e v e l o ps t r a t e g i e sf o rt h ef a b r i c a t i o no fp p k t pt h r o u g h i n v e s t i g a t i n gt h ee l e c t r i cf i e l dp e r i o d i cp o l i n gp r o c e s si nk t p a n dt oi m p r o v et h e q u a l i t yo fd o m a i n - r e v e r s a lp r o c e s s e st h r o u g hi d e n t i f y i n ga n do p t i m i z i n gt h o s e p a r a m e t e r sc o n t r i b u t i n gm o s ts i g n i f i c a n t l yt ot h eq u a l i t yo fk t p m a j o rc o n t r i b u t i o n s a r ea sf o u o w s ： 1 q u a s i p h a s e - m a t c h e dt e c h n o l o g yi sr e s e a r c h e di nt h e o r e t i c a lw a y s t h em a j o r c o n c e p t s ，s u c ha ss p o n t a n e o u sp o l a r i z a t i o n ，p y r o e l e c t r i ce f f e c t , p i e z o e l e c t r i c i t y e t c ，a r ed e s c r i b e d 2 an e wt y p eo fp o l i n gv o l t a g ew a v e f o r mf o rt h ef a b r i c a t i o no fp e r i o d i c a l l yp o l e d k t p b ye l e c t r i c f i e l dp o l i n gm e t h o dw a sp r e s e n t e da n dt h er e l a t e dh i g hv o l t a g e p o w e rs u p p l yw a sd e s i g n e d t h i sp o w e rs u p p l yc a no u t p u tt r a p e z o i dw a v e f o r m p e r i o d i cs q u a r ew a v e f o i t sa n do t h e r sg e n e r a t e db yt h e s et w ow a v e f o r i l l s 3 t h ed o m a i ns w i t c h i n gp r o c e s sa n dc h a r a c t e r i s t i c so fp e r i o d i c a l l yp o l e dk t pw a s a n a l y z e d ，a n db a s e do nw h i c hi m p o r t a n tf a c t o r si nf a b r i c a t i o ns u c ha sc h o o s i n g e l e c t r o d ea n dt h ed e s i g no fp o l i n gw a v e f o r m sa r ei d e n t i f i e d t h e s ea n a l y s e s p r o v i d et h eb a s i sf o rt h ed e v e l o p m e n to fp o l i n gm e t h o d s h i g hv o l t a g eu s e d t o g e t h e rw i t hl o wv o l t a g eh a sb e e nu t i l i z e d 4 t h ew o r ks h o w st h a tt h ei n s i t us h g t e c h n i q u eu s e dt o g e t h e rw i t he l e c t r o o p t i c m o n i t o r i n g ，m a k e si tp o s s i b l et oo b t a i nr e l i a b l e ，r e a l - t i m ei n f o r m a t i o nr e g a r d i n g t h ep o l i n gq u a l i t yo v e rt h ew h o l ec r y s t a la p e r t u r ed u r i n gt h ee l e c t r i c - f i e l dp o l i n g p r o c e s s u n i f o r ma n df a ns t r u c t u r ep e r i o d i c a l l yp o l e dk t pc r y s t a l sa r e s u c c e s s f u l l yf a b r i c a t e db yu s i n go fl i q u i de l e c t r o d es c h e m ei ne x t e r n a le l e c t r i c a l f i e l dp o l i n gm e t h o d 5 t h ec o n f o c a lc a v i t yau s e di ns h ga r ea n a l y s i z e da n do p t i m i z i n gc o n d i t i o ni s d i s c u s s e d t h es h g o u t p u to fs e l f - m a d ep p k t pr e a c h e d7 0 m wa t5 3 2 n mw h i c h i st h eb e s ti np r e s e n tr e p o r t e dr e s u l t sa n dt h ec o n v e r s i o ne 幣c i e n c yw a s8 7 t h ec a l c u l a t e ds i n g l e p a s s e dn o r m a l i z e dc o n v e r s i o ne 衢c i e n c yw a s1 6 9 w c m a s w ek n o w n ，t h e r ei sn oo t h e rs i m i l a ra c h i e v e m e n tr e p o r t e di nc h i n a k e y w o r d s ：q u a s i p h a s em a t c h e d ( q p m ) ，p p k t p , p e r i o d i c a l l yp o l i n g ， e l e c t r i cf i e l dp o l i n gm e t h o d ，r e a l t i m em o n i t o r i n g ，s e c o n dh a r m o n i cg e n e r a t i o n 獨創(chuàng)性聲明 本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表 或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得苤注盤堂或其他教育機構(gòu)的學(xué)位或證 書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中 作了明確的說明并表示了謝意。 學(xué)位論文作者始侍辛在簽字嗽加7 年廠月彩日 學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書 本學(xué)位論文作者完全了解苤盜盤塋有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。 特授權(quán)苤生盤堂可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢 索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校 向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。 ( 保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明) 躲彳寸千侄 簽字日期：莎帥薩月多日 導(dǎo)師簽名：孑也 簽字日期：弘口7 年f 月形日 第一章緒論 1 1 引言 第一章緒論 激光的誕生是2 0 世紀人類偉大的發(fā)明之一，為現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)的發(fā)展提供了新 的源泉與動力。在1 9 6 0 年m a i m a n 的紅寶石激光器問世以前，人們對于光學(xué)的認 識主要限于線性光學(xué)，激光這種高亮度的相干光源使人們對傳統(tǒng)線性光學(xué)的認識 發(fā)生了深刻的轉(zhuǎn)變。人們在解釋這些現(xiàn)象的嘗試中形成了對光學(xué)的一種嶄新的認 識一非線性光學(xué)。在隨后的四十多年時間中，非線性光學(xué)在基本理論、新型材料 的開發(fā)、新效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用方面都得到了巨大的發(fā)展，非線性光學(xué)頻率變換技 術(shù)及激光調(diào)諧技術(shù)就成為激光和非線性光學(xué)領(lǐng)域的重要分支與研究熱點，具有重 要的學(xué)術(shù)意義和很高的應(yīng)用價值n m ，。 但是，激光并不能產(chǎn)生任意波長的輸出，因為激光的波長是由增益介質(zhì)中原 子、分子或離子的能級結(jié)構(gòu)決定的。隨著人們對激光光源的波長范圍提出越來越 高的要求，非線性頻率變換技術(shù)逐漸成為研究的熱點。1 9 6 1 年，f r a n k e n 將紅寶 石激光束入射到石英片上，在出射光束中不僅有紅寶石的6 9 4 3 r i m 光束，還在紫 外區(qū)發(fā)現(xiàn)了恰好是紅寶石激光波長一半的3 4 7 2 n m 光譜線口3 ，這毫無疑義的確證 了二次諧波產(chǎn)生( s h g ，s e c o n dh a r m o n i c g e n e r a t i o n ) 效應(yīng)，成為了非線性光學(xué) 研究史的開端。 從理論上說，用一個激光器作為泵浦源，通過適當(dāng)?shù)念l率變換可以獲得從紅 外到紫外寬闊波長區(qū)間的激光輸出。非線性光學(xué)頻率變換的基本思想是：用一個 “品質(zhì)優(yōu)良”的激光器，將它的某一個固定波長的激光輸出轉(zhuǎn)換到很難或根本不 可能直接得到的波長區(qū)間，不僅能夠保留原入射光源的穩(wěn)定性和線寬等優(yōu)點，還 能夠使轉(zhuǎn)換輸出的激光具有波長可調(diào)諧等特性。這種思想最早在量子電子學(xué)中被 認識到，經(jīng)過幾十年的發(fā)展，已經(jīng)在激光頻率變換技術(shù)中得到了廣泛的應(yīng)用。如 利用晶體的二階非線性效應(yīng)對現(xiàn)有波長的激光輸出實現(xiàn)倍頻( s e c o n dh a r m o n i c g e n e r a t i o n ，s h g ) 、和頻( s u mf r e q u e n c yg e n e r a t i o n ，s f g ) 、差頻( d i f f e r e n t f r e q u e n c yg e n e r a t i o n ，d f g ) 、光參量振蕩( o p t i c a lp a r a m e t r i co s c i l l a t i o n ， o p o ) 、光參量放大( o p t i c a lp a r a m e t r i ca m p li f i c a t i o n ，o p a ) 及光參量產(chǎn)生 ( o p t i c a lp a r a m e t r i cg e n e r a t i o n ，o p g ) 等，得到各種波長的相干激光輸出， 以適應(yīng)各種應(yīng)用的需要。 雙折射相位匹配技術(shù)推動了非線性頻率變換的快速發(fā)展，它是利用晶體的各 第一章緒論 向異性的特點，通過選擇合適的角度使基頻光與諧頻光折射率相等而有相同的相 速度以滿足相位匹配條件，實現(xiàn)能量的轉(zhuǎn)換。由于雙折射相位匹配依賴于材料的 固有特性，對于某種具體的非線性材料而言，只能在某些波長范圍內(nèi)得到相位匹 配，并且，有效非線性系數(shù)的值既與通光方向有關(guān)，又與互作用光的偏振方向有 關(guān)。這些條件都極大地限制了頻率變換技術(shù)的應(yīng)用范圍。 而另一種能獲得高效非線性頻率變換的就是準(zhǔn)相位匹配( q u a s i - p h a s e m a t c h i n g ，簡稱q p m ) 技術(shù)，其應(yīng)用不受晶體材料某些固有因素的限制，它通過 對非線性晶體材料進行巧妙的處理，在晶體中形成自發(fā)極化方向交替變化的鐵電 疇光柵，將其產(chǎn)生的附加動量矢量引入到非線性頻率變換過程的動量守恒關(guān)系 中。在1 9 6 2 年和1 9 6 3 年，a r m s t r o n g 和b l o e m b e r g e n 等h 1 人與f r a n k e n 和w a r d 等璐1 人就分別提出：利用對非線性極化率的周期性調(diào)制可以提高非線性光學(xué)頻率變換 的轉(zhuǎn)換效率，這就是準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的雛形。 2 0 世紀9 0 年代，隨著光刻技術(shù)和外加電場極化法制備準(zhǔn)相位匹配介質(zhì)等 技術(shù)的日趨成熟，使得準(zhǔn)相位匹配不再是理論層面的東西，而是憑借其自身的優(yōu) 點，迅速的在實驗研究和各種應(yīng)用領(lǐng)域展現(xiàn)其特有的潛力。同時，新一代相干光 源激光二極管( l d ) 泵浦的全固態(tài)激光器( d p l ) 的迅速發(fā)展，為變頻技術(shù) 提供了優(yōu)質(zhì)的泵源，可以說，為準(zhǔn)相位匹配( q p m ) 頻率變換的實現(xiàn)，為連續(xù)的 小型化，全固化激光器開辟了一個廣闊的新天地。 1 2 準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的發(fā)展歷史與現(xiàn)狀 1 9 6 2 年，a m s t r o n g 與b l o e m b e r g e n 等人就提出了準(zhǔn)相位匹配的基本思想， 成為準(zhǔn)相位匹配理論的開山之筆。他們借用半經(jīng)典理論，推導(dǎo)了光在非線性晶體 中的互作用方程，認為基頻光與諧頻光之間可以通過多種途徑來實現(xiàn)能量的轉(zhuǎn) 移，但是由于當(dāng)時非線性材料和加工技術(shù)條件所限，無法制備出具備準(zhǔn)相位匹配 條件的晶體，致使在相當(dāng)長的一段時間內(nèi)，準(zhǔn)相位匹配只能停留在理論階段，無 法實際應(yīng)用。 許多年來，科學(xué)家們對準(zhǔn)相位匹配理論和技術(shù)的研究不斷推向深入，而且一 直在不斷探索、尋找實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配的技術(shù)途徑，直到1 9 7 5 年，c f d e w e y 等 人發(fā)現(xiàn)z n s e 、z n s 的旋轉(zhuǎn)孿晶可以提高倍頻轉(zhuǎn)換效率【6 】。1 9 7 6 年，m s p i l t c h 1 7j 及 m o k a d a 等人【8 j 分別用3 - 5 片c d t e 、g a a s 、l i n b 0 3 、石英晶體等材料的薄片， 以自發(fā)極化方向交替變化的方式堆積起來，滿足準(zhǔn)相位匹配條件實現(xiàn)了倍頻輸 出，這些方法的共同缺點是由于材料厚度遠大于相干長度，利用的是高階的準(zhǔn)相 位匹配，因此效率很低，且實驗重復(fù)性差。于1 9 8 0 年開始，我國南京大學(xué)閔乃 本院士領(lǐng)導(dǎo)的科研組在c z o c h r a l s k i 提拉法生長鈮酸鋰晶體的過程中，通過控制晶 2 第一章緒論 體生長時的溫度漲落，生長出疇周期極化反轉(zhuǎn)的光學(xué)超晶格晶體1 9 h 1 5 】，并進行了 大量的倍頻實驗，之后他們又用同樣的方法生長出周期性疇反轉(zhuǎn)的l i t a 0 3 晶體 【l6 1 。用這種方法制備出來的晶體，通光面積大，可以大量生產(chǎn)，但是，生長條件 要求復(fù)雜，精確度難于控制。多年來，以色列的m r o t h 等人也一直在深入研究 k t p 晶體的生長條件與鐵電疇特性的關(guān)系，2 0 0 1 年，他們通過控制晶體生長過 程中的離子濃度梯度、溫度梯度等手段，用熔鹽法直接成功生長出周期極化k t p 晶體【1 7 1 。 址y a m a d a 等人l l 副于二十世紀九十年代初首次利用外加電場極化法對鐵電 晶體的鐵電疇實現(xiàn)周期性極化反轉(zhuǎn)，調(diào)整其非線性系數(shù)使之滿足準(zhǔn)相位匹配條 件，成功地實現(xiàn)了倍頻輸出，掀起了這一研究領(lǐng)域新一輪的研究熱潮。在周期極 化鈮酸鋰( p p l n ) 器件研究中，美國斯坦福大學(xué)的m 乩f e j e r 等人敏銳地看到 了電場極化鐵電體制備準(zhǔn)相位匹配器件的發(fā)展?jié)摿?，投入巨大?jīng)費研究，不斷取 得新的成果，成為這一研究領(lǐng)域的杰出代表。他們不僅在周期極化l i n b 0 。晶體的 制備技術(shù)上日漸成熟，而且在非線性光參量效應(yīng)產(chǎn)生多頻率波( 0 p g ) ( 0 p 0 ) 、脈 沖整形與壓縮、超短脈沖產(chǎn)生和利用周期極化鈮酸鋰波導(dǎo)器件中的級聯(lián)二階非線 性效應(yīng)( ) c ：) c ) ，實現(xiàn)光通信波段的波長變換等方面的研究都取得了巨大的成 功【1 9 l 【2 丌，隨著研究的進一步深入，準(zhǔn)相位匹配技術(shù)及器件將會對未來全光通信 系統(tǒng)的發(fā)展產(chǎn)生重要影響。 目前，用于準(zhǔn)相位匹配的非線性材料為數(shù)眾多，各種新型材料仍然不斷涌現(xiàn)， 經(jīng)過十幾年的發(fā)展，準(zhǔn)相位匹配反轉(zhuǎn)疇的光柵結(jié)構(gòu)已經(jīng)在許多材料中得以實現(xiàn)， 除了l i n b 0 。、l i t a 0 3 之外，韓國的j o o n gh y u nk i m 等人還用液體電極方案對k n b 0 。 晶體進行了極化反轉(zhuǎn)研究，制備了5 9 0 9 2 5 m m 3 的p p k n 晶體，并在倍頻實驗中 獲得了3 4 的轉(zhuǎn)換效率【2 8 1 。瑞典的k a r l s s o n 等人還研究了p p k t p 晶體和同族的 p p r t a 晶體 2 9 】。在周期極化準(zhǔn)相位匹配技術(shù)方面，美國、以色列、法國、日本等 國家已經(jīng)掌握了比較成熟的制作工藝，實現(xiàn)了產(chǎn)品的商品化，廣泛用于科學(xué)研究、 國防軍事、通信及環(huán)保等領(lǐng)域，但器件價格十分昂貴。 國內(nèi)致力于研究制備準(zhǔn)相位匹配技術(shù)和器件的單位也很多，有前面提到南京 大學(xué)閔乃本院士等研究人員從事研制周期極化反轉(zhuǎn)的鈮酸鋰晶體、鉭酸鋰晶體， 水平幾乎與世界同步，他們還嘗試了用快速熱處理后l i 。0 外擴散法與質(zhì)子交換法 實現(xiàn)鐵電疇的周期極化反轉(zhuǎn)p 。上海交通大學(xué)的研究人員也從2 0 0 2 年開始報道 他們在自行研制的2 0 m m 長的周期極化鈮酸鋰波導(dǎo)器件中實現(xiàn)了1 5 p m 波段的級 聯(lián)二階非線性波長變換，用3 5 m w 的泵浦光就得到了9 0 w c m 的歸一化轉(zhuǎn)換效率 【3 l 】。1 3 3 。南開大學(xué)的研究人員用近理想化學(xué)配比的鈮酸鋰晶體進行電場極化反轉(zhuǎn) 實驗，也獲得了較好的成果。與此同時，浙江大學(xué)、清華大學(xué)也都在進行各自的 第一章緒論 研究。天津大學(xué)從1 9 9 4 年開始研究制備周期極化鈮酸鋰( p p l n ) ，并進行了倍頻 實驗，取得了較大進展，目前又在進一步深入研究電場極化磷酸氧鈦鉀( k t p ) 晶體，爭取向器件產(chǎn)品化的方向邁進。 1 3 國內(nèi)外p p k t p 研究現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢 周期極化k t p ( p p k t p ) 晶體以其自身的許多優(yōu)勢，越來越為人們所關(guān)注， 高質(zhì)量的p p k t p 晶體以其優(yōu)良的品質(zhì)完全有潛力替代雙折射相位匹配倍頻晶 體，在較高功率情況下，p p k t p 器件比常規(guī)k t p 晶體的倍頻輸出有明顯的優(yōu)勢， 如圖1 1 所示。它可以廣泛用于光參量振蕩和放大、倍頻、全光波長變換等光變 頻技術(shù)及全光開關(guān)，光脈沖壓縮、t h z 波產(chǎn)生等方面，用p p k t p 光參量器件可 獲得近紅外可調(diào)諧激光輸出，拓寬了非線性晶體的應(yīng)用范圍，并且可以根據(jù)不同 應(yīng)用，方便地設(shè)計出不同用途的器件，體積小、效率高，可廣泛應(yīng)用于國防、科 研等相關(guān)領(lǐng)域，是全固態(tài)激光器產(chǎn)業(yè)鏈中的關(guān)鍵性器件。 s e c o n d a r m o f l i cg e n m i o nl np t i o d l c a n yp o n d a n db m kk t pc 葉u 一| k a l 0 _ i 圖1 1p p k t p 器件比常規(guī)k t p 晶體的倍頻輸出 1 3 1 周期極化k t p 制備技術(shù) 對周期極化k t p 制備技術(shù)的研究目前比較成功的途徑主要有兩種：一種是通 過在居里點附近控制k t p 晶體生長過程中的溫度漲落和化學(xué)組分等因素，使其在 生長過程中依次形成自發(fā)極化方向交替變換的疇結(jié)構(gòu)，直接生長出滿足準(zhǔn)相位匹 配條件的晶體，這種方法晶體尺寸不受限制，可以得到大孔徑的非線性晶體，在 高功率、大孔徑激光應(yīng)用中至關(guān)重要，但這項技術(shù)難度系數(shù)較高，成本過高；另 一種也是目前普遍使用的方法，就是用高壓電場對鐵電晶體進行周期性極化來制 4 第一章緒論 備準(zhǔn)相位匹配器件的方法。早在1 9 9 4 年，q c h e n 等人m j 就開始用電場極化法 對k t p 晶體進行極化反轉(zhuǎn)研究，與電場極化l i n b 0 3 晶體的過程相似，電場極化制 備p p k t p 的技術(shù)也是采用半導(dǎo)體制作工藝中的光刻技術(shù)在晶體的拋光表面將電 極制作成周期性圖案，通過這種具有周期性圖案的電極，用高壓電場迫使晶體中 的自發(fā)極化方向發(fā)生反轉(zhuǎn)，形成周期性交替變化的鐵電疇，實現(xiàn)非線性系數(shù)的調(diào) 制，從而滿足相位匹配條件。因此，這種技術(shù)具有重復(fù)性好、工藝簡單等優(yōu)點。 目前采用電場極化對熔鹽法生長的k t p 晶體進行反轉(zhuǎn)的研究，以瑞典的 k a r l s s o n 等人【3 5 】- 【刪為代表的研究小組和以色列的r o s e n m a n 等人【4 5 - 1 5 0 1 為典型代 表。由于熔鹽法生長的k t p 晶體電導(dǎo)率過高、在高壓電場的作用下容易擊穿，他 們分別采用銣離子交換和低溫( 1 7 0 k ) 極化的方法降低晶體的電導(dǎo)率，在高質(zhì) 量的電場極化k t p 晶體器件研制方面已經(jīng)實現(xiàn)了商品化，并在光參量振蕩 ( o p o ) 、光參量放大( o p a ) 等應(yīng)用領(lǐng)域的研究也處于世界領(lǐng)先地位。 1 3 2 周期極化k t p 的應(yīng)用與發(fā)展趨勢 用p p k t p 晶體實現(xiàn)藍綠光倍頻輸出的實驗很多，通過極化技術(shù)的改進可以制 作小到3 “m 的周期反轉(zhuǎn)光柵，得到了藍紫、甚至紫外光的倍頻輸出。1 9 9 8 年， 瑞典的k a r l s s o n 等人就利用l m m 厚的p p k t p 獲得了連續(xù)倍頻綠光輸出【5 ，最大轉(zhuǎn) 換效率為6 6 。接著，他們用周期為6 0 9 p , m 的p p k t p 晶體在7 4 0 m w 、9 4 6 n m 波 長激光的泵浦下，得到了5 0 0 m w 的穩(wěn)定藍光輸出【5 2 1 。之后，他們又在l m m 厚， 9 r a m 長的k t p 晶體上制作了2 9 5 “m 的小周期【53 | ，利用一階準(zhǔn)相位匹配倍頻獲得 了3 9 0 n m 的紫外光連續(xù)輸出，歸一化轉(zhuǎn)換效率為1 1 w c m 。2 0 0 0 年，英國的 p a c h a m p e r t 和s vp o p o v 等) k t 5 4 卜【5 7 j 利用種籽半導(dǎo)體二極管和摻鐿光纖放大 器放大輸出的1 0 6 4 n m 波長的激光，泵浦一塊體積為1 0 x 5 x 0 5 r a m 3 , 周期為9 0 p , m 的p p k t p 晶體，獲得了高達6 w 的平均倍頻綠光輸出，泵浦耗盡為5 5 ，歸一化 轉(zhuǎn)換效率1 7 1 0 3 w c m 。這種緊湊高效的短波長激光器可以用于泵浦摻鈦藍寶 石激光器和參量振蕩器，在商業(yè)上可以取代體積龐大的n d ：y a g 倍頻激光器和 氬離子激光器。2 0 0 1 年，同一個研究小組的pc r e e v e s h a l l 5 s 又報道了他們利 用p p k t p 中的頻率上轉(zhuǎn)換和r a m a n 放大器中的絕熱壓縮脈沖，獲得了由r a m a n 泵 浦功率確定的、在0 7 3 9 p s 范圍內(nèi)脈沖寬度可調(diào)的脈沖輸出，它的重復(fù)率和波長 都可以選擇，可以作為高功率光纖放大器和周期極化晶體的種籽光源使用。2 0 0 2 年，他們又在互聯(lián)網(wǎng)上展示了用種籽y b e r 共摻的激光放大器輸出的峰值功率為 7 0 w 的單模1 5 4 4 n m 的紅外光泵浦一塊1 7 c m 長光柵周期為2 3 v m 的p p k t p 晶體， 獲得了平均功率高達8 4 w 的接近衍射極限的7 7 2 n m 的高質(zhì)量倍頻光【5 引，溫度帶 第一章緒論 寬為1 1 2 0 c ，有效非線性系數(shù)估計為1 0 p m v 。2 0 0 3 年，以色列的gm a r c u s 等人 【6 0 】報導(dǎo)了他們用1 2 n m ( f w h m ) 帶寬的摻鈦藍寶石激光器泵浦p p k t p 參量產(chǎn)生 器( o p g ) 獲得了大約5 0 啁啾帶寬的超寬帶啁啾光源，這種光源在原子和分 子動態(tài)研究中非常重要。2 0 0 5 年，法國的r l et a r g m 等人【6 l j 報道了他們利用 9 2 2 n m 半導(dǎo)體激光器，在p p k t p 晶體上實現(xiàn)了4 6 1 r i m 的藍光輸出，轉(zhuǎn)換效率達到 7 5 。 在o p o 中可以獲得高功率、高重復(fù)率的寬帶可調(diào)諧變頻輸出，是p p k t p 另一 個可以大顯身手的研究領(lǐng)域。目前，用高壓電場極化技術(shù)已經(jīng)獲得了最厚3 m m 的 p p k t p 晶體，加上k t p 晶體光損傷閾值高、光折變效應(yīng)低，適合室溫下運行的特點， 許多人將它用于參量振蕩的研究。1 9 9 9 年，瑞典的j h e l l s t r s m 乘i h k a r l l s o n 等人用自行研制的3 m m 厚的p p k t p 晶體進行了納秒光參量振蕩器的研究阻矧，單頻 振蕩時最大轉(zhuǎn)換效率為4 5 ，得到最大的輸出信號光和空閑光的脈沖能量為 1 8 m j ，最大的平均輸出功率為2 w ，并且在實驗中得到了雙頻振蕩時高達2 4 w 的平 均輸出功率，但輸出不穩(wěn)定。德國的u s t r 0 5 6 n e r 等人與以色列的g r o s e n m a n 合作m ，在1 8 x 2 4 r a m z 大小的p p k t p 晶體上，獲得了調(diào)諧范圍從5 5 0 n m 至u2 8 3 0 n m 光譜區(qū)間的超寬帶輸出，并且在8 5 0 m w 的泵浦下得到了2 1 0 m w 的空閑光輸出， 泵浦耗盡為8 0 。2 0 0 6 年，東京大學(xué)s h i g e n a r is u z u k i ，h i d e h i r oy o n e z a w a 等1 6 5 j 人 報道了利用p p k t p 晶體，在低閾值連續(xù)泵浦o p o 條件下獲得了8 6 0 n m 處 7 2 0 2 d b 的光脈沖壓縮。，同年，瑞典m t i i h o n e n 等人m j 報道他們利用p p k t p 的o p a 實現(xiàn)了1 1 a n - 1 6 5 腫波長范圍內(nèi)的可調(diào)窄波段脈沖輸出，脈沖帶寬為 8 0 t m 3 t h z ，利用6 0 的泵浦光獲得6 5 腳的信號光，測得參量增益為7 0 d b 。 他們還利用p p k t p 報道了內(nèi)腔o p o 產(chǎn)生u v 的實驗研究，裝置原理如圖1 2 所示。 5 3 2 n m 泵浦光 區(qū)嶺一 圖1 - 2p p k t p 晶體i o t z u i u 狄1 哥iu v 輸出裝置示意圖 1 3 3 周期極化k t p 的國內(nèi)外發(fā)展?fàn)顩r n m 目前美國、英國、法國、以色列、日本、韓國、瑞典等國以及我國臺灣地區(qū) 6 第一章緒論 都有p p k t p 和p p l n 商品面世，并屢有新的研究進展報導(dǎo)，幾乎所有有關(guān)準(zhǔn)相 位匹配技術(shù)器件的制備技術(shù)都掌握在國外專家手中，這對我國頻率變換技術(shù)在國 防事業(yè)中的發(fā)展極為不利。我國國內(nèi)至今沒有產(chǎn)品。p p k t p 倍頻器件在國外售 價視其通光長度約1 5 0 0 4 0 0 0 美元片，而自己研制生產(chǎn)，如以5 0 0 片年計算， 單片成本約為2 0 0 0 元，單價8 0 0 0 元，總銷售額4 0 0 萬元，利潤約3 0 0 萬元。大 批量生產(chǎn)具有成本低，效益高等特點，具有很高的經(jīng)濟效益和社會效益。 我們的課題組從2 0 0 3 年開始研究k t p 晶體的周期極化反轉(zhuǎn)特性并研制 p p k t p 晶體。研制的扇形p p k t p 晶體倍頻器件可輸出7 0 m w 的倍頻綠光，倍頻 轉(zhuǎn)換效率為8 7 ，研制的框形均勻周期p p k t p 倍頻器件輸出1 3 m w 以上的倍頻 綠光，其歸一化轉(zhuǎn)換效率為1 6 9 0 a ，接近理論最大值，轉(zhuǎn)換效率在國內(nèi)領(lǐng)先。國 內(nèi)目前仍未見研制p p k t p 的報道，我們的研究工作取得的成果填補了國內(nèi)空白。 1 4 課題來源與論文的主要工作 本課題來源于國家自然科學(xué)基金資助項目“k t p 晶體的周期極化特性研究” ( 批準(zhǔn)號：6 0 3 7 7 0 1 8 ) 。本文的主要工作是研究k t p 晶體的周期極化反轉(zhuǎn)特性， 利用外加電場法對k t p 晶體進行周期極化反轉(zhuǎn)，實現(xiàn)基于準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的 1 0 6 4 r i m 基頻光的倍頻轉(zhuǎn)換。 本文緊緊圍繞準(zhǔn)相位匹配技術(shù)，對周期極化k t p 晶體倍頻的理論特性和實 驗進行了研究，對其理論分析、技術(shù)和方法的改進、實驗結(jié)論進行了詳細的論述。 全文主要分為以下五個部分： 第一部分：對準(zhǔn)相位匹配技術(shù)的基本原理及準(zhǔn)相位匹配的倍頻進行了理論分 析，將兩種類型的準(zhǔn)相位匹配倍頻進行了比較，并分析了三種基頻光源泵浦下的 倍頻過程的考慮因素。 第二部分：比較了準(zhǔn)相位匹配中三種常用的晶體，分析了k t p 晶體的介電特 性、光學(xué)特性和光損傷特性等主要性質(zhì)。 第三部分：對周期極化k t p 晶體制備中周期極化電極結(jié)構(gòu)的設(shè)計、極化反 轉(zhuǎn)對電源的要求進行了詳細分析。設(shè)計制作了波形可調(diào)的高壓脈沖電源，并研制 出一臺可產(chǎn)生所設(shè)計波形、序列脈沖方波和多種組和波形的任意波形發(fā)生器。優(yōu) 化了周期極化反轉(zhuǎn)中的電極方案，嘗試將光柵電極附在c 面( 負疇面) 。 第四部分：分析了k t p 晶體極化過程中疇壁運動的機理，通過對疇壁運動 速率和周期電極結(jié)構(gòu)的靜電場計算，進行了極化參數(shù)的選擇與優(yōu)化，在實驗中采 用高電壓場與低電壓場相結(jié)合的極化反轉(zhuǎn)方案。采用電光效應(yīng)實時監(jiān)控、倍頻通 光二維監(jiān)控相結(jié)合的監(jiān)控方法，用液體電極方案的外加電場極化法制備出均勻和 第一章緒論 扇形周期結(jié)構(gòu)的p p k t p 倍頻器件。 第五部分：研究了p p k t p 晶體的倍頻特性，分析了其調(diào)諧與容差特性及調(diào) 諧方案，進行了自行制備的p p k t p 倍頻器件的單通倍頻和對稱共焦腔倍頻實驗， 實驗結(jié)果為國內(nèi)領(lǐng)先，填補了國內(nèi)空白。 第二章準(zhǔn)相位匹配原理與倍頻理論 第二章準(zhǔn)相位匹配原理與倍頻理論 2 1 準(zhǔn)相位匹配技術(shù)簡介 利用各向異性晶體雙折射特性的角度相位匹配和人為地在非線性晶體上制 備出周期結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)相位匹配( q p m ) 都能用來實現(xiàn)高效的頻率轉(zhuǎn)換，其中準(zhǔn)相位 匹配技術(shù)以其獨特的優(yōu)勢，已成為當(dāng)前諸多領(lǐng)域的研究熱點之一。 2 1 1 準(zhǔn)相位匹配的基本原理1 1 2 i 1 1 6 l 準(zhǔn)相位匹配是通過在非線性材料中引入對非線性極化率的周期調(diào)制，來補償 互作用光波之間由于色散所累積的相位失配的一種有效方法，理論上它可以利用 晶體的整個通光范圍和最大的非線性系數(shù)，克服了角度雙折射相位匹配難以解決 的空間走離、轉(zhuǎn)換效率較低和對倍頻晶體要求較高等缺點。目前，準(zhǔn)相位匹配是 通過周期性地反轉(zhuǎn)鐵電晶體的晶向，從而使有效非線性系數(shù)交替變化而得到。 圖2 - i 是利用周期極化晶體實現(xiàn)q p m 的示意圖，圖中鐵電疇的方向周期性相互 反轉(zhuǎn)，使有效非線性系數(shù)在+ d 耐和一d 希之間交替變化，可以實現(xiàn)通光路徑上對 圖2 1 準(zhǔn)相位匹配原理示意圖，箭頭 方向為鐵電疇的自發(fā)極化方向 介質(zhì)非線性的空間調(diào)制。周期極 化鐵電體的物理性質(zhì)是空間坐標(biāo) 的周期函數(shù)，互作用波仍然以不 同的相速度傳播，但是當(dāng)累計相 位失配達到兀時，由于非線性 極化張量反號使得相位差重置。 由于相鄰電疇自發(fā)極化矢量相 反，因而與奇數(shù)階張量相聯(lián)系的 物理性質(zhì)，如倍頻系數(shù)、電光系 數(shù)及壓電系數(shù)等的符號亦相反。 2 1 2 準(zhǔn)相位匹配的優(yōu)勢 準(zhǔn)相位匹配的出現(xiàn)使得那些在通常條件下無法實現(xiàn)相位匹配的晶體和通光 波段得以實現(xiàn)頻率變換，拓寬了光頻的范圍，使寬波段激光輸出成為可能，大大 推動了激光變頻技術(shù)的發(fā)展。 具體的說，與雙折射相位匹配相比，準(zhǔn)相位匹配主要有以下優(yōu)勢： l 、準(zhǔn)相位匹配不要求正交光束，即非線性系數(shù)不必是非對角張量元，因此 9 第二章準(zhǔn)相位匹配原理與倍頻理論 可以充分利用非線性介質(zhì)的最大非線性系數(shù)。如對于m 傷晶體，利用其 最大非線性系數(shù)么，( 2 7 p m v ) 的準(zhǔn)相位匹配同利用盔。的雙折射相位匹配 相比，有效非線性轉(zhuǎn)換效率理論上可以提高( 2 d 3 ，萬以2 2 3 倍。 2 、在頻率變換技術(shù)中，轉(zhuǎn)換效率正比于基波與諧波互作用的長度的平方( 非 線性晶體的長度) ，在雙折射相位匹配技術(shù)中，互作用受相干長度和走離 效應(yīng)的限制，而q p m 不存在走離效應(yīng)，對入射角要求降低。因此，可使 用較長的晶體，以獲得較大的變頻光能量。 3 、在雙折射相位匹配技術(shù)中，一般只在一定的波長范圍內(nèi)才能實現(xiàn)折射率 相等，從而限制了能夠進行頻率變換的波長范圍。而采用q p m 技術(shù)，對 應(yīng)于不同的波長，可設(shè)計與其對應(yīng)的周期結(jié)構(gòu)，因此對透光區(qū)內(nèi)任意波 長的光波都不存在匹配的限制。 2 2 準(zhǔn)相位匹配的倍頻理論 倍頻是二次諧波產(chǎn)生的過程( s e c o n d - h a r m o n i c - g e n e r a t i o n , s h g ) ，是最簡 單的頻率變換過程，從中我們可以得到電磁場相互作用的基本內(nèi)在規(guī)律。假設(shè)入 射光波的頻率為緲f = q = 國：，即只有一個入射電磁場，經(jīng)過介質(zhì)的二階非線性 作用，產(chǎn)生o ) s h = 綿+ o j f = 2 c o f 的倍頻光波，假設(shè)材料的損耗忽略不計，并僅 限于穩(wěn)態(tài)解( 娑= 0 ) 的情況下，可以得到的倍頻耦合波方程如下： 警一菩刪細( 一刪 ( 2 _ 。) 警= 一三i 可j ( 2 c o ) 2 刪e r e f e x p ( 礎(chǔ)引 其中 齜噸地f = 2 ，r l ( 礦n s h2 刳一4 旯z ( n ( 2 2 ) 準(zhǔn)相位匹配理論研究的另一個方法是采用尼州a r 方法進行分析。以倍頻過 程為例。周期性地反轉(zhuǎn)晶體的非線性系數(shù)，即引入了周期函數(shù)( z ) 對有效非線 性系數(shù)的周期調(diào)制，廠( z ) 如圖2 - 2 所示。 第二章準(zhǔn)相位匹配原理與倍頻理論 i 、， a j_-l 1 _ z o 一1一一 b _ 一 圖2 - 2 調(diào)制函數(shù)廠( z ) 的波形 砟) ：f 1 ， l - l n a z n a + a ，z a + 口 z ( 刀+ 1 ) a ( 2 - 3 ) 呦( z ) = 勤廠( z ) ( 2 4 ) 其中調(diào)制周期為a = a + b 將廠( z ) 展開為f o u r i e r 姆數(shù)= m ) ：藝以p 哮： ( 2 5 ) 求得f o u r i e r 系數(shù)以為 一 鞏= 二s i i l ( m 萬d 弦一胂r d ( 2 6 ) 其中刀為占空比，d = 吳= 南 因此在式( 2 4 ) 有： 嘶- j 從z - - - _ 嘞 量去蜘c 嬲妒冊+ 2 x 2 卜4 7 ， 定義準(zhǔn)相位失配因子： 從。：a k 一絲( 2 - - 8 ) 。 人 在準(zhǔn)相位匹配的條件下，要求若選擇調(diào)制周期人使得空間諧波肋三竺z 能夠 補償相位失配一_ j z ，便可以實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配，此時有a k o = 0 ，即 人：聊絲：2 m f 齜 我們稱七。= 宅翌為第m 階倒格矢量，m 稱為準(zhǔn)相位匹配的階數(shù)。 由于鞏引入的常數(shù)相移e - j r m r d 對所求的電場的振幅沒有影響，對準(zhǔn)相位匹配 有貢獻的是比的模： 川= 厄面= 去l s i n ( m - d ) l ( 2 - 9 ) 當(dāng)占空比d = 1 1 2 時， 第二章準(zhǔn)相位匹配原理與倍頻理論 當(dāng)占空比d = 1 4 或3 4 時， 仆融, m 嘲= 2 n 一。 i d i - - 魚冊：z n 一1 一，竹= 一 m 萬 2 m t l ，打= 4 n 一2 0 ，開= 4 n 其中n 為正整數(shù)。圖2 - 3 f o u r i e r 系, 數(shù)叱與占空比瑚關(guān)系。顯然，當(dāng)m = 1 d = 1 2 時，l 厶i 得到最大值2 i n 。對于廬2 ，d = 1 2 時，i a 1 = 0 ，是不能 實現(xiàn)準(zhǔn)相位匹配的。但當(dāng)d = 1 4 或3 4 時，則可以實現(xiàn)二階準(zhǔn)相位匹配。 t - 暑 o 7 薯0 6 u o 0 5 南0 , 4 m t , - - 0 3 舌0 , 2 c o 1 o 00 o 三 - 0 1 要- 0 2 寶 o 3 旦 一0 4 m( r e 圖2 - 3 對應(yīng)不同占空比d ，m = l 、2 、3 時f o u r i e r 系數(shù)如的變化關(guān)系 根據(jù)以上的分析，準(zhǔn)相位匹配的非線性系數(shù)可以表示成為下式： = 川嘞= 去l s i n ( 聊萬d ) l 白 ( 2 - 1 0 ) 利用( 2 - 1 0 ) 即可以對準(zhǔn)相位匹配的效率與各參數(shù)的關(guān)系進行計算與分析。 帶入( 2 - 1 ) 式并可以得到q p m 倍頻耦合波方程： 1 2 第二章準(zhǔn)相位匹配原理與倍頻理論 誓2 囂e 圣礦腳， 協(xié) 誓= 囂馳酗唧c 啦， x c 于- , b 信號近似情況，基頻光損耗可以忽略，則有飩f a ) 【= 0 ，我們可以 對( 2 1 ) 式第二個方程在整個晶體長度l 上直接積分，基頻光強度表示為 為： ，f = 蠆1 占。c 刀f efe ：，因此s h g 光功率密度可以表示為： k = 警咖c 2 ( 筆( 2 - 1 2 ) 由光功率密度i = 盯2 n c i e2 ，設(shè)平面波光束有效截面積為1 ，可 知倍頻光功率為： p 跗= 囂2 - - 2r 2 1 2 咖c 2 ( 爿 2 面薪8 1 們弋刊 坦。1 邵 式中函數(shù)s i n c ( 號) = s i n ( 號) 號，上式說明諧波場與傳播距離的關(guān)系在粗聚焦限 度即平面波假設(shè)的情況下是成立的。產(chǎn)生場與傳播距離和非線性系數(shù)的平方成正 比。當(dāng)a k = o 時，s h g 的光功率密度達到最大值，如圖( 2 4 ) 所示： 每