水力空化對沙特重質(zhì)原油性質(zhì)的影響

水力空化對沙特重質(zhì)原油性質(zhì)的影響陳輝;韓海波;李康;雷杰;陳建民;崔樹旗;劉雪東【摘要】基于水力空化過程能夠產(chǎn)生局部的高溫、高壓、高射流、強大的剪切力等極端物理條件,提出利用水力空化裝置改質(zhì)處理沙特重質(zhì)原油（沙重原油）的設(shè)想,考察了常溫下水力空化壓力和處理次數(shù)對沙重原油性質(zhì)的影響;并通過理化性能分析、實沸點蒸餾實驗和減壓渣油延遲焦化反應(yīng)考察了水力空化處理前后原油的性能.結(jié)果表明:當(dāng)水力空化壓力為4MPa,處理1次時,沙重原油改質(zhì)效果最佳:其20工時密度、40工時黏度、殘?zhí)?、相對分子質(zhì)量分別由0.8967g/cm3、13.61mm2/s、7.16%、467降低至0.8710g/cm3、7.22mm2/s、6.48%、443;經(jīng)過空化處理的原油中減壓渣油質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低約1.0百分點;減壓渣油延遲焦化的焦炭產(chǎn)率降低1.85百分點,液相和氣相產(chǎn)品的收率分別增加1.52和0.33百分點.期刊名稱】《石油學(xué)報（石油加工）》年(卷),期】2019(035)004【總頁數(shù)】7頁（P783-789）【關(guān)鍵詞】水力空化;降黏;重油改質(zhì);產(chǎn)品分布【作者】陳輝;韓海波;李康;雷杰;陳建民;崔樹旗;劉雪東【作者單位】中國石化科技部煉油處,北京100027;中國石化煉化工程集團洛陽技術(shù)研發(fā)中心,河南洛陽471003;中國石化煉化工程集團洛陽技術(shù)研發(fā)中心,河南洛陽471003;中國石化煉化工程集團洛陽技術(shù)研發(fā)中心,河南洛陽471003;中國石化廣州工程有限公司,廣東廣州510620;常州大學(xué)機械工程學(xué)院,江蘇常州213164;常州大學(xué)機械工程學(xué)院,江蘇常州213164【正文語種】中文【中圖分類】TE626空化現(xiàn)象是液體從空泡形成至空泡潰滅的過程，是一種十分復(fù)雜且會產(chǎn)生高能量的流體力學(xué)現(xiàn)象?？栈瘹馀轁缢查g會在周圍極小的空間內(nèi)產(chǎn)生高溫、高壓和微射流等極端現(xiàn)象［1-3］。局部高溫、高壓熱點釋放的能量能夠使重油中的C-C斷裂，產(chǎn)生一部分輕油，從而降低重油黏度［4-6］。水力空化作為一種獨特的能量提供形式，近幾年開始應(yīng)用于減壓渣油中瀝青質(zhì)研究領(lǐng)域中。研究發(fā)現(xiàn)［7-9］，水力空化的機械作用產(chǎn)生強大剪切力和空化作用沖擊波，可以有效降低油品黏度和改變?yōu)r青質(zhì)結(jié)構(gòu)，減小膠質(zhì)瀝青質(zhì)聚集體體積和分子直徑，減少瀝青質(zhì)的聚集沉淀，最主要的是降低了減壓渣油(VR)中瀝青質(zhì)的單元薄片締合度，減小減壓渣油的平均相對分子質(zhì)量，從而降低了減壓渣油的結(jié)焦度。目前，空化根據(jù)產(chǎn)生氣泡方式的不同可以分為超聲空化和水力空化。Kaushik等［3］研究了表面活性劑、處理時間、超聲波發(fā)生器探針直徑等因素對超聲波空化改質(zhì)減壓渣油的影響，發(fā)現(xiàn)超聲波空化處理減壓渣油可以明顯增加高附加值低沸點產(chǎn)物收率，瀝青質(zhì)含量明顯降低。Price等［10］研究了20kHz超聲波空化處理對原油中間餾分油(C8~C26)性質(zhì)的影響，發(fā)現(xiàn)空化氣泡絕熱破裂所釋放的能量使得餾分油發(fā)生了熱裂解和脫氫反應(yīng)。Hmood等［11］研究了脈動旋轉(zhuǎn)水力空化設(shè)備對原油性質(zhì)的影響，發(fā)現(xiàn)增加空化處理時間和旋轉(zhuǎn)速率時，原油的密度、黏度和傾點降低，而原油的API度升高、輕油收率增加。水力空化研究的重點在于空化發(fā)生器。Mauro等［12］研究了一種喉部直徑為1-2mm的雙錐體空化反應(yīng)器，研究發(fā)現(xiàn)，該結(jié)構(gòu)反應(yīng)器在處理污水時表現(xiàn)出較好的空化效果。Mohammad等［13］研究了切線進料的雙錐體空化反應(yīng)器，發(fā)現(xiàn)經(jīng)該結(jié)構(gòu)空化反應(yīng)器處理，重油黏度可降低32%左右。由于能量利用率高和易于工業(yè)放大的優(yōu)勢，水力空化具有很好的工業(yè)化應(yīng)用前景[14-16]，但由于對水力空化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)特點、運行參數(shù)和重油改質(zhì)效果等方面的研究不夠深入，限制了該技術(shù)的進一步發(fā)展。筆者在自主研發(fā)的喉部直徑0.8~mm的雙曲線錐體水力空化設(shè)備上考察了水力空化壓力及空化處理次數(shù)對沙重原油性質(zhì)的影響，并且考察了水力空化處理前后沙重原油中減壓渣油的延遲焦化性能。1實驗部分原料、裝置及方法實驗原料：沙特重質(zhì)原油，基本物化性質(zhì)見表1。水力空化裝置，自主研發(fā)設(shè)計，工藝流程如圖1所示。處理方法：在原料罐中加入25~30kg沙重原油，通過調(diào)節(jié)原料泵P1轉(zhuǎn)速控制泵頭壓力，增壓的沙重原油進入水力空化裝置進行處理，經(jīng)過空化處理的原油變?yōu)槌?，送入產(chǎn)物罐。通過產(chǎn)物罐與原料罐的切換實現(xiàn)對原油不同次數(shù)的水力空化處理。在空化反應(yīng)器出口采樣，樣品靜置24h，分析水力空化對原油性質(zhì)的影響。表1不同空化壓力和次數(shù)對沙重原油理化性能的影響Table1EffectsofdifferentcavitationpressuresandprocessingtimesonthepropertiesofSaudiheavycrudeoilSampleF1)/(kg?min-1)p20/?cm-3)v40/(mm2?s-1)TF2)/°Cw(CCR)/%Mw(S)/%w(N)/(pg?g-1)HC-00.896713.61-187.164672.411695HC-13.00.87219.28-226.504542.391656HC-24.50.87107.22-266.484432.391600HC-36.20.87117.33-346.414252.391587HC-44.50.87187.33-286.464352.391509HC-54.50.87147.38-296.464572.391577HC-64.50.87217.56-266.474492.401528Samplew/%T/CSa3)Ar4)Re+As5)n-C7As6)IBP5%30%50%60%70%90%HC-022.434.643.03.957.9107.4237.3320.6364.0410.7508.7HC-120.736.642.73.553.786.5210.3305.8358.7408.3505.6HC-221.132.546.43.451.665.4195.5294.8342.5391.0496.8HC-321.332.466.7206.6308.1357.6411.4516.9HC-420.832.446.83.551.465.6200.7301.4349.9401.2507.1HC-520.732.546.83.452.066.4203.4303.3354.0405.6511.5HC-621.332.546.23.351.967.5207.0307.6357.1410.2515.31)F—Flowrate;2)TF—Freezepoint；3)Sa—Saturates；4)Ar—Aromatics；5)Re+As—Resins+Asphaltenes;6)n-C7As—n-C7asphaltenes圖1水力空化裝置工藝流程示意圖Fig.1Schematicdiagramofhydrodynamiccavitationprocess分析評價采用PE公司的Clarus500型氣相色譜儀分析氣體產(chǎn)物組成；采用GECIL公司的FY-3型實沸點蒸餾儀切割空化處理前后沙重原油，將其切割成沸點低于200°C的汽油餾分、200-350C的柴油餾分、350-515C的蠟油餾分(VGO)及大于515C的減壓渣油餾分，并對其理化性能進行分析。采用自制500mL釜式焦化評價裝置，評定空化處理前后沙重減壓渣油延遲焦化反應(yīng)性能。實驗過程實驗分別考察：⑴當(dāng)壓力分別為2MPa、4MPa和8MPa時，空化處理1次對沙重原油性質(zhì)的影響，實驗樣品標(biāo)記為HC-1、HC-2、HC-3；沙重原油樣品為對比樣，標(biāo)記為HC-0。(2)當(dāng)空化壓力4MPa時，空化處理2次、3次、5次對沙重原油性質(zhì)的影響，實驗樣品標(biāo)記為HC-4、HC-5、HC-6。⑶考察在495°C、180kPa、3.5h條件下，HC-O、HC-1、HC-2、HC-3餾分減壓渣油的延遲焦化性能。2結(jié)果與討論空化壓力對沙重原油性質(zhì)的影響水力空化處理壓力和次數(shù)對沙重原油性質(zhì)的影響如表1所示。由表1可知，沙重原油為典型的中間基原油。隨著空化壓力的增加，沙重原油的密度、黏度、凝點和相對分子質(zhì)量逐漸降低；而空化次數(shù)的增加，對沙重原油的性質(zhì)未見明顯影響。當(dāng)水力空化壓力為2MPa和4MPa時，沙重原油密度、黏度、凝點和相對分子質(zhì)量均有所降低；而當(dāng)水力空化壓力提高至8MPa時，沙重原油的密度、黏度、凝點和相對分子質(zhì)量并沒有進一步的變化。主要原因在于：一方面水力空化產(chǎn)生的沖擊波具有集聚作用，在低壓(2~4MPa)條件下原油降黏率逐漸增加，當(dāng)反應(yīng)升至一定壓力時，因環(huán)境溫度不變，空化體系的飽和蒸氣壓、裂化常數(shù)、縮合常數(shù)不變，故降黏率趨于穩(wěn)定；另一方面空化壓力的提高主要是通過增加進料量的方式來實現(xiàn)，壓力增加雖然可以產(chǎn)生更多的空化氣泡，但單位原料所產(chǎn)生的空化氣泡并沒有增加。經(jīng)水力空化處理沙重原油殘?zhí)康馁|(zhì)量分?jǐn)?shù)由7.16%降至6.46%。殘?zhí)康馁|(zhì)量分?jǐn)?shù)降低能夠有效降低后續(xù)加工過程的結(jié)焦度，增加高附加值產(chǎn)品收率。族組成分析結(jié)果表明，不同水力空化處理條件對原油油品結(jié)構(gòu)的影響是不同，但空化處理原油的瀝青質(zhì)含量都有較明顯降低。當(dāng)空化壓力為2MPa時，沙重原油中的飽和烴降低，芳烴增加，膠質(zhì)和瀝青質(zhì)略有降低；當(dāng)空化壓力為4MPa、8MPa時，飽和烴和芳烴同時降低，膠質(zhì)和瀝青質(zhì)增加。從原油模擬餾程結(jié)果可知，經(jīng)過空化處理的沙重原油5%、30%、50%、70%、90%餾出點溫度降低，并且50%前餾出點溫度降幅較大。這說明水力空化對重油輕質(zhì)化作用明顯。水力空化對重油輕質(zhì)化作用主要在于：第一，水力空化的機械作用產(chǎn)生的強大剪切力對原油起到均化的作用［17-20］，空化氣泡發(fā)生強烈振動并伴有輻射流和微沖流，削弱了油品表面的張力及摩擦力，使油界面層被破壞，從而降低黏度；第二，空化作用使原油中的微小氣泡核發(fā)生崩潰，瞬間形成高溫、高壓和局部沖擊波，造成原油中的瀝青及長鏈?zhǔn)灍N等大分子斷裂，同時破壞稠環(huán)芳烴穩(wěn)定的盤狀芳環(huán)，使瀝青質(zhì)和膠質(zhì)分子的尺寸減小，環(huán)烷烴、芳烴的含量減少，相對分子質(zhì)量明顯降低，從而使原油黏度降低［21］。由于原油組分分子在水力空化作用下生成較小的自由基［22-23］，重新結(jié)合成較輕組分分子，并沒有發(fā)生縮合反應(yīng)，故水力空化過程中沒有焦炭生成?？栈幚韺ι持卦彤a(chǎn)品分布的影響表2為水力空化處理1次時不同空化壓力對沙重原油產(chǎn)品分布的影響。由表2可知，隨著空化處理壓力的提高，汽油收率降低0.2~0.4百分點，柴油收率增加0.2~0.3百分點，蠟油收率增加0.8~1.2百分點，減壓渣油收率降低0.8~1.0百分點。水力空化處理原油的反應(yīng)機理遵循自由基反應(yīng)機理。原油中組分的大分子和小分子在空化過程中產(chǎn)生相應(yīng)的自由基，大分子自由基與小分子自由基的重新結(jié)合是空化處理原油的本征特點。從表2可知，減壓渣油組分的大分子自由基和汽油的小分子自由基重新結(jié)合成比減壓渣油組分大分子更小的蠟油組分分子，從而降低了汽油和減壓渣油的收率，提高了蠟油的收率。蠟油餾分收率的提高有助于沙重原油黏度的降低。表2不同空化壓力對沙重原油產(chǎn)品分布的影響Table2EffectsofdifferentcavitationpressuresontheproductsdistillationofSaudiheavycrudeoilSampleyi/%GasolineDieselVGOVRHC-023.5523.3823.8329.24HC-123.4523.5724.5928.39HC-223.1423.6125.0228.23HC-323.3023.6024.7428.36由Arrhenius混合物動力學(xué)黏度方程［23］可知，柴油和蠟油收率的增加對沙重原油降黏率的貢獻僅為1%~3%,遠(yuǎn)達(dá)不到水力空化47%的降黏率。因此，沙重原油組分分子的結(jié)構(gòu)變化對降黏起主要作用?？栈幚韺ι持卦宛s分結(jié)構(gòu)、性質(zhì)的影響水力空化對汽油、柴油組分結(jié)構(gòu)和性能影響較小，但對蠟油和減壓渣油結(jié)構(gòu)和性能變化影響較大，尤其對減壓渣油的膠體體系影響較大。表3為水力空化處理1次時不同空化壓力對沙重原油蠟油及減壓渣油性能的影響。由表3可知，隨著空化處理壓力的提高，沙重蠟油的黏度、相對分子質(zhì)量和殘?zhí)康馁|(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸增加，飽和烴含量略有降低，芳烴、膠質(zhì)和瀝青質(zhì)增加。模擬蒸餾結(jié)果同樣顯示，空化處理后沙重蠟油重組分增加，減壓渣油的殘?zhí)柯杂性黾?，模擬餾程重組分增加，但減壓渣油相對分子質(zhì)量降低，說明空化處理過程是一個大分子自由基和小分子自由基重排的過程，并沒有發(fā)生縮合反應(yīng)。表4為4MPa條件下空化處理1次前后沙重原油實沸點產(chǎn)品中的硫分布。由表4可知，空化處理過程中原油和餾分油中硫總量保持基本平衡，表明空化處理沙重原油的實沸點蒸餾產(chǎn)品分布和性能數(shù)據(jù)準(zhǔn)確，約60%的硫分布于減壓渣油中，符合實沸點蒸餾硫分布規(guī)律。隨著空化壓力的提高，減壓渣油中硫含量逐漸降低，而蠟油中硫含量逐漸提高，原因在于經(jīng)空化處理后，部分減壓渣油轉(zhuǎn)化為蠟油，減壓渣油中的硫也轉(zhuǎn)移到蠟油中。表3不同空化壓力對沙重蠟油及減壓渣油性能的影響Table3EffectsofdifferentcavitationpressuresonthepropertiesofVGOandVRSamplep20/(g?cm-3)v50/(mm2?s-1)v100/(mm2?s-1)w(CCR)/%Mw(S)/%w(N)/(pg?g-1)HC-0-VGO0.916531.080.174532.66909HC-0-VR1.0301261522.5812825.084581HC-1-VGO0.917131.150.204542.65910HC-1-VR1.0314255822.9312715.084573HC-2-VGO0.917732.810.204582.70907HC-2-VR1.0324250222.8312565.074569HC-3-VGO0.917933.090.194602.69899HC-3-VR1.0325253622.7612425.054588Samplew/%T/°CSaArRe+Asn-C7AsIBP5%20%30%50%60%65%70%HC-0-VGO69.425.45.20350.8364.9388.4403.4433.9448.9456.3464.3HC-0-VR8.748.742.614.9490.2522.1567.8594.4656.8699.5721.1HC-1-VGO68.925.75.40354.4367.3391.2407.1438.2453.2461.1469.3HC-1-VR8.548.742.814.2493.8529.0575.0601.6663.6703.8723.8HC-2-VGO68.126.05.90351.9365.6389.6404.7436.0451.5459.5468.1HC-2-VR7.448.743.914.7490.8527.9574.0599.6658.6697.5716.4HC-3-VGO69.426.45.80352.5366.3390.6406.3438.0453.4461.6470.1HC-3-VR7.648.643.814.4491.1526.4571.9597.1654.6692.1710.2ThesamelegendsasTable1表4空化處理1次前后沙重原油硫分布Table4SulfurdistributionintheSaudiheavycrudeoilbeforeandafteronetimetreatmentFractiony/%w(S)/%y(S)/%w1)/%BeforeAfterBeforeAfterBeforeAfterBeforeAfterGasoline23.5523.140.090.020.91Diesel23.3823.611.151.1526.8927.1511.1511.15VGO23.8325.022.662.7063.3967.5526.3028.16VR29.2428.235.085.07148.54143.1361.6359.78Total100100241.03240.01100100Cavitationpressure：4MPa；1)Sulfurdistribution空化處理對沙重減壓渣油焦化性能的影響表5為水力空化處理1次時不同空化壓力對沙重減壓渣油焦化產(chǎn)品分布的影響。由表5可知，經(jīng)水力空化處理后，氣體收率最高可提高約0.3百分點，液體產(chǎn)品收率最高可提高約1.5百分點，焦炭產(chǎn)率可降低約1.8百分點。雖然空化處理后減壓渣油殘?zhí)柯杂性黾樱M餾程中20%、50%、60%點溫度升高，但是焦化結(jié)果顯示空化處理沙重減壓渣油焦化結(jié)焦度降低。這主要由于經(jīng)過水力空化處理的沙重原油部分瀝青質(zhì)向膠質(zhì)轉(zhuǎn)化，膠體體系更加松散，促進了飽和分和芳香分在膠質(zhì)中的溶解、包溶和吸附。在延遲焦化加工過程中，膠質(zhì)中的飽和分和芳香分以類似于“虹吸作用”原理［24］方式更大規(guī)模地釋放并發(fā)生反應(yīng)，使液相產(chǎn)品收率增大。同時，空化處理時減壓渣油相對分子質(zhì)量變小，使減壓渣油組分大分子變成較小分子，降低了減壓渣油的結(jié)焦度，提高了高附加值液體產(chǎn)品收率。這一結(jié)果印證了Yen等［25-26］提出的空化處理對減壓渣油影響的模型，該模型以瀝青質(zhì)“大陸型”結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)。大陸型瀝青質(zhì)單元在分子間力作用下首先形成納米聚集體，隨著納米聚集體濃度的增加進一步形成簇狀聚集體，空化處理的減壓渣油簇狀聚集體更為松散。表5不同空化壓力對沙重減壓渣油延遲焦化產(chǎn)品分布的影響Table5EffectsofdifferentcavitationpressuresonthecokingproductsdistributionofVRSampleyi/%GasLiquidCokeHC-09.3358.8031.87HC-19.5859.0331.39HC-29.6660.3230.02HC-39.4759.6130.92以上實驗結(jié)果進一步說明，在延遲焦化過程中減壓渣油中瀝青質(zhì)的性質(zhì)、結(jié)構(gòu)比瀝青質(zhì)的含量對焦化過程的影響更為重要。因此，改變?yōu)r青質(zhì)的結(jié)構(gòu)是一種提高渣油轉(zhuǎn)化效率的有效方法。表6為4MPa條件下水力空化處理1次前后沙重減壓渣油焦化過程硫分布。由表6可知，約65%以上的硫分布于氣體和焦炭產(chǎn)品中，且隨著空化壓力的提高，焦炭中硫分布逐漸降低，而液體產(chǎn)品中硫分布逐漸增加，主要原因在于空化處理后減壓渣油延遲焦化產(chǎn)品分布中焦炭產(chǎn)率降低而液體收率增加。表6空化處理1次前后沙重減壓渣油焦化過程硫分布Table6SulfurdistributioninthecokingproductsofVRbeforeandafteronetimetreatmentFractiony/%w(S)/%y(S)/%w1)/%BeforeAfterBeforeAfterBeforeAfterBeforeAfterGas9.339.6614.0214.66130.81141.6225.7227.73Liquid58.8060.322.782.8163.46168.9032.1333.11Coke31.8730.026.726.63214.17199.0342.1539.16Total100100508.44509.55100100Cavitationpressure：4MPa；1)Sulfurdistribution3結(jié)論水力空化處理沙重原油的最佳條件為：空化壓力4MPa、處理1次。經(jīng)水力空化處理的沙重原油：黏度降低46.98%、殘?zhí)抠|(zhì)量分?jǐn)?shù)降低9.50%、低于515°C餾分提高1.01百分點、減壓渣油延遲焦化的焦炭產(chǎn)率降低1.85百分點，原油中硫從重組分向輕餾分轉(zhuǎn)移。沙重原油空化處理的降黏機理在于：空化處理時，微小氣泡潰滅瞬間在局部產(chǎn)生高溫、高壓和高沖擊作用使原油的膠質(zhì)、瀝青質(zhì)大分子斷裂轉(zhuǎn)變成較小分子，蠟油餾分收率增加，且油品結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，從而使油品黏度降低。其中，減壓渣油中膠質(zhì)、瀝青質(zhì)體系的結(jié)構(gòu)更加松散化起主要作用。參考文獻【相關(guān)文獻】LESKOTM.ChemicalEffectsofAcousticCavitation[D].Pasadena:CaliforniaInstituteofTechnology,2004.KUMARKS,MOHOLKARVS.Conceptualdesignofanovelhydrodynamiccavitat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