相山鈾礦田鄒家山晚白堊世流紋斑巖鋯石u-pb年代學(xué)研究及其地質(zhì)意義

相山鈾礦田鄒家山晚白堊世流紋斑巖鋯石u-pb年代學(xué)研究及其地質(zhì)意義

相山瑤礦是中國最大的火山巖殘渣。該鈾礦主要分布在一系列火山巖侵入體中。前人對相山地區(qū)的這一套火山侵入雜巖曾開展過較為詳細(xì)的同位素地質(zhì)年代學(xué)研究,但大多采用K-Ar稀釋法、39Ar-40Ar法、全巖的Rb-Sr等時線法及單顆粒鋯石U-Pb法(方錫珩等,1982;李坤英等,1989;陳迪云等,1993;陳小明等,1999;余達(dá)淦,2001a,b;范洪海等,2005;張萬良和李子穎,2007)。這些定年方法或限于當(dāng)時的測試條件導(dǎo)致測試結(jié)果可靠程度偏低,或定年結(jié)果與地質(zhì)事實差異較大不能代表巖漿結(jié)晶年齡。近年來,筆者對相山地區(qū)早期溢出相的流紋英安巖、火山期后淺成-超淺成侵入的流紋英安斑巖、以及碎斑熔巖、花崗斑巖、石英二長斑巖等巖石運用激光等離子質(zhì)譜(LA-ICP-MS)和高精度的離子探針質(zhì)譜(SHRIMP)進(jìn)行了鋯石U-Pb定年,得出它們的形成年齡在誤差范圍內(nèi)是一致的(Yangetal.,2010,2011)。相山鈾礦田的礦化主巖有3種,分別是花崗斑巖、碎斑熔巖以及流紋英安巖(方錫珩等,1982;夏林圻等,1992)?！傲骷y英安巖”作為礦化主巖這一認(rèn)識上的突破,使相山礦田的鈾礦找礦進(jìn)入新的歷史階段,鈾礦儲量大幅度增加,因此一些學(xué)者對流紋英安巖開展了進(jìn)一步的研究工作,并將“流紋英安巖”劃分成為流紋英安巖和流紋英安斑巖(Yangetal.,2010;吳仁貴,1999;吳仁貴等,2003;張樹明等,2005)。相山鈾礦田的鈾成礦機(jī)理問題一直以來眾說紛紜,多年來較多側(cè)重于淺源淺成理論(余達(dá)淦,2001a,b;范洪海等,2001a)。近年來用于解釋相山鈾成礦機(jī)理的理論則有斑巖型成礦模式(張萬良,2001;吳仁貴等,2003)和地幔流體鈾成礦作用模式(Jiangetal.,2006;Huetal.,2009;胡瑞忠等,2004;姜耀輝等,2004;張樹明等,2005)。而無論是斑巖型成礦模式還是地幔流體鈾成礦作用模式,在空間上都認(rèn)為和相山火山侵入雜巖體中的多種斑巖有密切聯(lián)系,如花崗斑巖、流紋英安斑巖以及煌斑巖脈等基性巖脈。因此,充分識別和了解相山火山侵入雜巖體中的各種斑巖,對相山含礦主火山巖的成因和鈾的成礦作用機(jī)理具有重要的意義?；谝陨显?本文對相山地區(qū)前人還沒有報導(dǎo)過的晚期侵入到碎斑熔巖之中的“流紋斑巖”,運用激光等離子質(zhì)譜(LA-ICP-MS)進(jìn)行鋯石U-Pb年代學(xué)的研究,以便為相山火山侵入雜巖的演化提供進(jìn)一步確切的年代學(xué)數(shù)據(jù)。我們同時進(jìn)行了較為詳細(xì)的長石礦物化學(xué)、巖石地球化學(xué)以及鋯石的原位Hf同位素組成研究,旨在探討流紋斑巖的成因,加深對相山火山侵入雜巖體中巖性多樣性的了解,并希望能為進(jìn)一步研究相山含礦火山侵入雜巖的成因和鈾的成礦作用機(jī)理提供一點幫助。1盆地地質(zhì)特征江西相山火山侵入雜巖體位于中國東南部火山侵入雜巖帶北西側(cè),在大地構(gòu)造位置上位于贛杭構(gòu)造帶上,接近于揚子板塊和華夏板塊的構(gòu)造縫合帶上。相山平面上呈橢圓形,東西長約26.5km,南北寬約15km,面積約309km2,構(gòu)成一個大型火山塌陷盆地(圖1)。該火山塌陷盆地位于也處于Gilderetal.(1996)所定義的“十杭帶”中的贛杭盆地南東側(cè)。前人研究表明,相山火山活動具有明顯的旋回性和多階段的特征,為一套酸性(次)火山巖和火山碎屑巖(方錫珩等,1982;夏林圻等,1992;吳仁貴,1999)。第一旋回呈裂隙式噴發(fā),主要形成中酸性流紋質(zhì)熔結(jié)凝灰?guī)r與流紋英安巖;第二旋回呈中心式噴發(fā),形成侵出-溢流相的酸性火山熔巖-碎斑熔巖,并構(gòu)成相山火山侵入雜巖的主體,在巖漿侵出的同時,火山口發(fā)生塌陷,并形成一系列環(huán)狀斷裂。晚階段為花崗斑巖、流紋英安斑巖、次石英二長斑巖、煌斑巖等次火山巖漿沿環(huán)狀斷裂上侵,形成環(huán)狀的次火山巖巖墻(圖1),在次火山巖中發(fā)現(xiàn)有淬冷包體(Jiangetal.,2005;范洪海等,2001c)。該火山塌陷盆地基底地層主要為早-中元古代中-深變質(zhì)巖系和震旦紀(jì)淺變質(zhì)巖系,盆地北西部被贛杭盆地白堊紀(jì)紅層覆蓋。2流紋英安巖的形態(tài)本文所研究的“流紋斑巖”樣品采自相山鄒家山礦床I號礦帶的露天采場(圖1),共有三塊樣品,編號分別為XS-47、XS-48、XS-49。在野外產(chǎn)狀上為侵入到碎斑熔巖中的巖脈,與暗紫紅色的流紋英安巖不同的是,流紋斑巖手標(biāo)本上呈灰黑色,且含有較多的斑晶,呈塊狀構(gòu)造,斑狀結(jié)構(gòu),斑晶以長石為主,偶見石英,基質(zhì)十分細(xì),為隱晶質(zhì)結(jié)構(gòu)(圖2a,b)。顯微鏡下觀察,巖石具有斑狀結(jié)構(gòu)(圖2c,d),斑晶含量約有40%,大小0.1~5mm,以鉀長石(約占20%)和斜長石(約占15%)為主(圖2c-f),局部看到斜長石呈蠕蟲狀,周圍被一圈鉀長石包裹(圖2f)。此外斑晶還含有少量的黑云母(<5%),偶見石英?；|(zhì)具有流紋構(gòu)造,由鉀長石條紋和石英條紋相間構(gòu)成(圖2e)。此種巖性前人還未有過報導(dǎo),又鑒于以上巖相學(xué)的觀察,我們將這種巖性命名為“流紋斑巖”。3儀器和測試方法定年樣品為編號XS-47的樣品,首先把樣品破碎,經(jīng)浮選和電磁選等方法后,經(jīng)淘洗、挑純挑出單顆粒鋯石。手工挑出晶形完好、透明度和色澤度好的鋯石用環(huán)氧樹脂固定于樣品靶上。樣品靶表面經(jīng)研磨拋光,直至鋯石新鮮截面露出。對靶上鋯石進(jìn)行鏡下透射光、反射光照相后,對鋯石進(jìn)行陰極發(fā)光(CL)分析,鋯石CL實驗是在西北大學(xué)大陸動力學(xué)國家重點實驗室完成,最后根據(jù)陰極發(fā)光照射結(jié)果選擇典型的巖漿鋯石進(jìn)行鋯石U-Pb測年分析。流紋斑巖的鋯石U-Pb定年工作在南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制研究國家重點實驗室運用LA-ICP-MS完成的,ICP-MS型號為Agilent7500a型,激光剝蝕系統(tǒng)為NewWave公司生產(chǎn)的UP213固體激光剝蝕系統(tǒng)。采用He氣作為剝蝕物質(zhì)的載氣,通過直徑3mm的PVC管將剝蝕物質(zhì)傳送到ICP-MS,并在進(jìn)入ICP-MS之前與Ar氣混合,形成混合氣。質(zhì)量分餾校正采用標(biāo)樣GEMOC/GJ-1(608Ma),每輪測試開始和結(jié)束前分別分析GJ-1標(biāo)樣2~4次,中間分析未知樣品10~12次,其中包括1次已知年齡樣品MudTank(735Ma)。儀器工作參數(shù)為:波長213nm,蝕孔徑35μm,剝蝕時間60s,背景測量時間40s,激光脈沖重復(fù)頻率5Hz,脈沖能量為10~20J/cm2。實驗原理和詳細(xì)的測試方法見Jacksonetal.(2004)。ICP-MS的分析數(shù)據(jù)通過即時分析軟件GLITTER(VanAchterberghetal.,2001)計算獲得同位素比值、年齡和誤差。普通鉛校正采用Andersen(2002)的方法進(jìn)行,校正后的結(jié)果用Isoplot程序(v.3.23)(Ludwig,2003)完成年齡計算和諧和圖的繪制。流紋斑巖的鋯石Hf同位素原位組成分析在中國地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所同位素實驗室利用裝有NewWaveUP213激光探針的NeptuneMC-ICP-MS測試。儀器的測試條件及數(shù)據(jù)的采集可參見文獻(xiàn)Wuetal.(2006)以及侯可軍等(2007)。激光束斑的直徑根據(jù)鋯石的大小使用40μm或55μm。采用He氣作為剝蝕物質(zhì)的載氣,將剝蝕物質(zhì)從激光探針傳送到MC-ICP-MS,并在進(jìn)入MC-ICP-MS之前與Ar氣混合,形成混合氣。用176Lu/175Lu=0.02658和176Yb/173Yb=0.796218(Chuetal.,2002)進(jìn)行同量異位干擾校正176Lu和176Yb對176Hf的干擾,計算測定樣品的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf比值。樣品測定過程中獲得標(biāo)準(zhǔn)鋯石GJ1的176Hf/177Hf=0.282011±6(n=23,2σ),這與已經(jīng)報導(dǎo)的原位測定的176Hf/177Hf=0.282013±19(2σ)(Elhlouetal.,2006)很接近。將所取得的三塊樣品進(jìn)行巖石地球化學(xué)分析,將樣品破碎、磨細(xì)至200目,制成分析樣品。主量元素、微量元素和Sr、Nd同位素組成均在南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制研究國家重點實驗室里面完成。其中主量元素運用ICP-AES(型號為JY38S)方法完成;微量元素運用型號為FinniganElementⅡ的HR-ICP-MS測定,詳細(xì)的分析方法參考(高劍峰等,2003);采用BioRadAG50W×8陽離子樹脂純化Sr、Nd元素,詳細(xì)的化學(xué)分離流程參考濮巍等(2004,2005)。提純后的Sr和Nd樣品運用型號為FinniganTritonTI的表面熱電離質(zhì)譜(TIMS)分析測試,Sr以TaF5作為激發(fā)劑,將提純后的Sr涂于W帶上后上機(jī)測試,測試過程中采用86Sr/88Sr=0.1194校正質(zhì)量分餾。Nd以H3PO4作為激發(fā)劑,將提純后的Nd涂于Re帶上后上機(jī)測試,測試過程中采用146Nd/144Nd=0.7219校正質(zhì)量分餾。長石的化學(xué)成分分析和背散射電子像觀察在南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制研究國家重點實驗室利用JEOLJXA-8100電子探針完成,工作條件為:加速電壓15kV,加速電流20nA,束斑直徑1~2μm,所有測試數(shù)據(jù)均進(jìn)行了ZAF處理,元素的特征峰測量時間為10s,背景測量時間為5s,使用標(biāo)樣是美國國家標(biāo)準(zhǔn)局的礦物標(biāo)樣鐵橄欖石(Si,Fe,Mn)和角閃石(Mg,Al,Ca,Na,K)。4分析的結(jié)果4.1鋯石u-pb年齡相山流紋斑巖中分選出來的鋯石為無色透明或淺黃色,大部分鋯石結(jié)晶較好,呈長柱狀晶形,少數(shù)為等粒。從鋯石的陰極發(fā)光CL圖像可以看出,鋯石具明顯的內(nèi)部結(jié)構(gòu)振蕩環(huán)帶(圖3)。相山流紋斑巖樣品鋯石中Th/U比值變化范圍在0.28~1.82之間,均大于0.1,清楚地指示它們?yōu)榈湫偷膸r漿成因鋯石(Belousovaetal.,2002)。點XS-47-18的206Pb/238U年齡為405Ma,其207Pb/235U、206Pb/238U和208Pb/232Th比值均明顯比其他點高,因此這個點的年齡未參加統(tǒng)計。此外,樣品中的部分點因偏離諧和線,這些點在計算年齡時均未統(tǒng)計在內(nèi)。鋯石U-Pb年齡測定結(jié)果列于表1。定年結(jié)果表明(圖4),相山流紋斑巖樣品中所選取的17個點的分析結(jié)果在諧和圖上組成密集的一簇,其206Pb/238U加權(quán)平均年齡為134.6±1.2Ma(2σ,MSWD=1.17)。4.2流紋斑巖的堿性長相山流紋斑巖中長石礦物的電子探針分析結(jié)果列于表2。流紋斑巖中斑晶斜長石成分則主要為中長石,部分斑晶為拉長石,斜長石具有正環(huán)帶結(jié)構(gòu),中心為拉長石,邊緣為中長石,總的斜長石成分變化于An35和An55之間(表2、圖5)。流紋斑巖的堿性長石斑晶主要屬于透長石,成分變化于Or76~Or90之間(表2、圖5)?；|(zhì)中的堿性長石則為正長石(表2、圖5)。4.3英安質(zhì)流紋斑巖的特點巖石化學(xué)分析結(jié)果(表3、圖6)顯示,相山流紋斑巖具有高硅(SiO2=67.96%~70.05%),富鉀(K2O=3.65%~5.37%),相對低鈉(Na2O=1.88%~2.54%),低MgO、CaO和P2O5含量的特點。在LeBasetal.(1986)提出的火山巖TAS分類圖上,落入英安巖的范圍內(nèi),但靠近流紋巖范圍(圖6i),可見流紋斑巖具有英安質(zhì)的特征。在SiO2-K2O圖解(PeccerilloandTaylor,1976)上(圖6h)樣品XS-47點分布在高鉀鈣堿性巖系列,而XS-48、XS-49則落入橄欖安粗巖系列。巖石具有較高的Al2O3含量,變化于14.43%~14.99%。鋁過飽和指數(shù)[A/CNK=Al2O3/(CaO+Na2O+K2O)摩爾比]均大于1.1,變化于1.19~1.21,[A/NK=Al2O3/(Na2O+K2O)摩爾比]為1.58~1.78,在A/CNK-A/NK圖解中,位于過鋁質(zhì)巖系區(qū)(圖6k)。4.4稀土元素地球化學(xué)特征相山流紋斑巖稀土總量較高,變化于171×10-6~251×10-6,平均203×10-6。富集輕稀土,LREE/HREE=7.46~9.40,(La/Yb)N=7.08~10.99,(La/Sm)N=3.29~4.49,Eu/Eu*=0.42~0.46。在稀土配分模式圖上,呈明顯的右傾,輕稀土富集,重稀土虧損,具有中等負(fù)銪異常(圖7a)。負(fù)銪異常表明巖漿曾發(fā)生過斜長石分離結(jié)晶。微量元素含量(表3)表明,巖體具有高Rb(181×10-6~306×10-6)、Ba(314×10-6~479×10-6)、Sr(118×10-6~201×10-6)和Rb/Sr(1.37~2.60),中等含量Nb(19.5×10-6~22.3×10-6)和Zr(213×10-6~285×10-6),相對高的Th(18.4×10-6~24.4×10-6)。原始地幔標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖(圖7b)顯示,Rb、Th、U、K、La、Ce、Nd元素相對富集,Ba、Nb、Ta、Sr、P、Ti元素虧損,具有明顯的負(fù)異常。4.5鋯石u-pb年齡相山流紋斑巖Sr、Nd同位素分析結(jié)果列于表4。87Rb/86Sr比值較高,變化于3.866~7.337;147Sm/144Nd比值變化于0.1196~0.1304,143Nd/144Nd比值為0.512196~0.512203。以本次測定的鋯石U-Pb年齡134.6Ma作為巖體形成年齡,87Sr/86Sr初始比值變化范圍較大,變化于0.7097~0.7136,εNd(t)值<0,介于-8.49~-9.62之間(圖6l)。巖體的Sm/Nd分餾程度相對較小,fSm/Nd變化于-0.34~-0.39,Nd同位素的兩階段模式年齡tDM2為1522~1526Ma,為中元古代時期。4.6放射性成因hf的積累對流紋斑巖中已測年的鋯石樣品進(jìn)行原位Hf同位素分析,數(shù)據(jù)列于表5。分析結(jié)果表明,鋯石顆粒的176Lu/177Hf比值均小于0.0017(除了點XS-47-10為0.0023以外),其平均值為0.0012,顯示鋯石在形成之后具有極低的放射性成因Hf的積累。相山流紋斑巖鋯石的176Hf/177Hf比值變化范圍為0.282424~0.282591(點XS-47-18除外,此點的年齡值為405Ma且不諧和,因此在討論鋯石Hf同位素組成的時候,此點不在考慮范圍之內(nèi)),鋯石Hf同位素初始比值εHf(t)變化范圍在-3.6~-9.4之間,但大部分集中在-7~-9之間(圖8a);單階段Hf模式年齡(tDM1)介于953~1162Ma之間;兩階段Hf模式年齡(tDM2)介于1412~1777Ma之間,且大多集中在1600~1700Ma之間(圖8b)。5討論5.1形成年齡地質(zhì)和成礦時代前人認(rèn)為相山火山活動具有明顯的雙旋回性,分別對應(yīng)于打鼓頂組和鵝湖嶺組(李坤英等,1989;夏林圻等,1992)。相山中酸性火山侵入雜巖的形成時期曾被認(rèn)為是從中侏羅世至早白堊世(方錫珩等,1982;劉家遠(yuǎn),1985;李坤英等,1989)。筆者對相山地區(qū)第一旋回期呈溢出相的主體巖石流紋英安巖和第二旋回晚階段火山期后淺成-超淺成侵入的流紋英安斑巖分別運用激光等離子質(zhì)譜(LA-ICP-MS)和高精度的離子探針質(zhì)譜(SHRIMP)進(jìn)行鋯石U-Pb定年,得出相山流紋英安巖樣品的鋯石U-Pb年齡為135.1±1.7Ma,而火山期后的流紋英安斑巖年齡134.8±1.1Ma(Yangetal.,2010)。而本次的定年工作,得出相山晚階段另一期侵入到碎斑熔巖之中的流紋斑巖巖脈的年齡為134.6±1.2Ma。因此,相山早階段的流紋英安巖、晚階段的流紋英安斑巖和流紋斑巖脈三者的形成年齡在誤差范圍內(nèi)是一致的。相山第一旋回火山活動的流紋英安巖的年齡為135.1Ma,表明相山大規(guī)?；鹕交顒娱_始的時間應(yīng)該為早白堊世,而不是前人認(rèn)為的晚侏羅世。相山火山侵入雜巖體中第二旋回碎斑熔巖邊緣相的單顆粒鋯石U-Pb(稀釋法)定年結(jié)果顯示其年齡為140.3±7Ma,而晚期次火山巖相得花崗斑巖的年齡為135.4±7Ma(陳小明等,1999),這兩個年齡誤差較大,但被許多研究者認(rèn)為代表了相山碎斑熔巖和晚期花崗斑巖的年齡(ZhouandLi,2000;范洪海等,2001a,b,2005;Jiangetal.,2005)。我們的最新定年工作則表明,這些巖石的形成年齡在誤差范圍內(nèi)均十分一致,為135±2Ma(Yangetal.,2011)?？梢酝茢?相山火山侵入雜巖中各類巖石的年齡均在~135Ma左右,預(yù)示著相山大規(guī)模的火山侵入活動是一次集中而短暫的活動。而本次對相山晚階段另一期侵入到碎斑熔巖之中的流紋斑巖巖脈的定年(134.6±1.2Ma),進(jìn)一步證實了相山火山活動的短暫性和集中性。5.2成因與成巖物質(zhì)來源相山流紋斑巖的REE配分曲線(圖7a)為右傾斜型,左邊較陡,右邊近平行,反映在巖石成巖過程中LREE曾發(fā)生較強烈的分餾,HREE分餾則相對微弱。巖石具有明顯的負(fù)Eu異常,表明發(fā)生過強烈的分異,斜長石的不斷從熔體中分離結(jié)晶,這與相山中生代火山巖漿房內(nèi)的結(jié)晶分異作用(夏林圻等,1992)是相似的。相山流紋斑巖的LREE/HREE比值較高,為7.46~9.40,(La/Yb)N值變化范圍為7.08~10.99,(La/Sm)N值介于3.29~4.49,Eu/Eu*值為0.42~0.46,這些參數(shù)表明相山流紋斑巖是陸殼硅鋁層物質(zhì)重熔演化的產(chǎn)物。在微量元素上,相山流紋斑巖虧損Ba,Sr和過渡元素,在原始地幔標(biāo)準(zhǔn)化圖解(圖7b)中,流紋斑巖均顯示出顯著的Ba、Sr負(fù)異常和Th、Nd、Sm、Zr正異常。此外也具有明顯的Nb、Ti和P負(fù)異常,表明火山巖可能形成于火山弧環(huán)境或來源于地殼巖石的熔融(Whalenetal.,1996;Turneretal.,1996)。全巖Sr-Nd同位素分析結(jié)果顯示,相山流紋斑巖具有高的ISr(0.7097~0.7136),表明相山流紋斑巖在成巖物質(zhì)上主要來自于硅鋁質(zhì)地殼,并具有低的εNd(t)(-8.49~-8.62)值。此外,相山流紋斑巖的鋯石εHf(t)值集中在-7.0~-9.0之間,鋯石的Hf模式年齡tDM2集中在1.6~1.7Ga之間,Nd模式年齡計算結(jié)果相近,以上因素均表明流紋斑巖起源于古老的地殼物質(zhì)重熔,無明顯地幔物質(zhì)的加入。相山流紋斑巖中的斜長石具有正常環(huán)帶,內(nèi)帶為拉長石,外帶為中長石,這種斜長石斑晶屬于從巖漿中正常結(jié)晶出來的環(huán)帶斜長石,沒有顯示出巖漿混合作用的歷程(如反環(huán)帶斜長石),也進(jìn)一步證明了相山流紋斑巖的物質(zhì)來源為殼源。同時,相山流紋斑巖與相山火山巖、次火山巖及基底變質(zhì)巖的稀土配分模式(Jiangetal.,2005;段蕓等,2001)非常相似,并且與前人報導(dǎo)過的流紋英安巖、碎斑熔巖、花崗斑巖相比(Jiangetal.,2005;Yangetal.,2011;范洪海等,2001b),具有相近的ISr和εNd(t)值,表