正電子湮沒技術(shù)

1、正電子湮沒技術(shù)正電子湮沒技術(shù)原理、實(shí)驗(yàn)方法及應(yīng)用原理、實(shí)驗(yàn)方法及應(yīng)用概述概述 v正電子湮沒技術(shù)(Positron Annihilation Technique，簡稱PAT)是一門六十年代迅速發(fā)展起來的新學(xué)科。 v通過測量正電子與材料中電子湮沒時(shí)所發(fā)射出的射線的角度、能量以及正電子與電子湮沒前的壽命，來研究材料的電子結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)。 v制樣方法簡便，適應(yīng)的材料廣泛，通過射線帶出信息有利于現(xiàn)場測量特點(diǎn)，在固體物理、材料科學(xué)及物理冶金和化學(xué)等領(lǐng)域得到了越來越廣泛的應(yīng)用。 正電子發(fā)展歷史 v1939年狄拉克從理論上預(yù)言正電子的存在v1932年安德森，1933年Blackett和Occhian Line

2、從實(shí)驗(yàn)上觀測到正電子的存在v1934年MoHorovicic提出可能存在e+-e-的束縛態(tài)v1937年LSimon和KZuber發(fā)現(xiàn)e+-e-對的產(chǎn)生v1945年A. Eruark命名正電子素Positronium(Ps)v1945年A. Ore提出在氣體中形成正電子素的Ore模型v1951年M. Deutsch首先從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)Ps的存在v1953年R. E. Bell和R. L. Graham測出在固體中正電子湮沒的復(fù)雜譜v1956年R. A. Ferrell提出在固體和液體中形成Ps的改進(jìn)后的Ore模型；廣泛研究了正電子在固體中的湮沒v1974年O. E. Mogensen提出形成Ps的激

3、勵(lì)團(tuán)模型(Spur Model)v1974年S. L. Varghese和E. S. Ensberq，V. W. He和I. Lindqre從n=1用光激發(fā)而形成n=2的Psv1975年K. F. Canter，A. P. MiLLs和S. Berko觀測了Ps拉曼-輻射和n=2的精細(xì)結(jié)構(gòu)。 正電子與電子湮沒：2湮沒 v正電子與電子碰撞時(shí)會(huì)發(fā)生湮沒現(xiàn)象，這時(shí)質(zhì)量轉(zhuǎn)變成能量。v大多數(shù)情況下，正電子電子對（簡稱為湮沒對）湮沒后變成兩個(gè)光子。v若湮沒時(shí)湮沒對靜止，則根據(jù)能量守恒與動(dòng)量守恒可知，兩個(gè)光子將沿180相反方向射出，每個(gè)光子的能量為：式中m0電子靜止質(zhì)量，c為光速，EB是正電子電子之間的束縛

4、能，一般只有eV數(shù)量級，與m0c2這一項(xiàng)相比很小，通常略去不計(jì)。計(jì)算得E0約等于511keV B20021EcmE正電子素v在氣體、液體和某些固體介質(zhì)中，正電子能夠束縛一個(gè)電子而形成一種短壽命的原子即正電子素(Positronium，簡寫為Ps)。v可以認(rèn)為Ps是一種最輕的原子，因?yàn)槠湓恿恐挥袣湓拥?/920。vPs的結(jié)構(gòu)類似于氫，其原子半徑約為氫的兩倍，而結(jié)合能只有氫原子的二分之一。 正電子與電子湮沒：3湮沒v根據(jù)正電子與電子的自旋是互相平行還是反平行，Ps形成兩種態(tài)，即三重態(tài)正正電子素（o- Ps）和單態(tài)仲正電子素（p- Ps），這兩種正電子素具有不同的宇稱。v由于湮沒過程屬電磁相互作

5、用應(yīng)滿足宇稱守恒，p- Ps可以發(fā)生2湮沒，而o- Ps只能發(fā)生3湮沒，即放出3個(gè)光子。 v量子電動(dòng)力學(xué)證明，p- Ps壽命較短，只有125ps，但o- Ps壽命較長，在真空中為142ns。v對于入射的非極化正電子，自旋呈對稱分布，因此形成p-Ps與o-Ps的數(shù)目比為1：3。 3湮沒轉(zhuǎn)換為2湮沒 v在介質(zhì)中，o-Ps原子中的正電子可以拾起(pich-off)環(huán)境中的電子以更快的速率湮沒，即拾起湮沒或碰撞湮沒(pich-off annihilation)。這導(dǎo)致材料中o-Ps的壽命大大小于140ns的本征壽命而通常只有1-10ns，所以可以利用拾起湮沒追蹤化學(xué)反應(yīng)過程。v在固體中，只有在原子或分

6、子間較寬闊的材料如聚合物中，或在某些金屬的表面才有可能形成Ps。 正電子的壽命 v自由正電子在其運(yùn)動(dòng)速度v遠(yuǎn)小于光速c時(shí)，單位時(shí)間發(fā)生2湮沒的幾率為：式中r0是經(jīng)典電子半徑，c為光速，ne是正電子所在處的電子密度。v通常把簡稱為湮沒率，將其倒數(shù)定義為正電子的壽命，即：v正電子壽命反比于ne，就是說正電子所“看見”的電子密度越低，則其壽命越長。 ecnr201湮沒對的動(dòng)量守恒v正電子和電子的湮沒特性不僅與介質(zhì)中電子濃度有關(guān)，還和電子動(dòng)量分布有關(guān)。v湮沒對的動(dòng)能一般為幾個(gè)eV。在它們的質(zhì)心坐標(biāo)系中，光子的能量精確地為0.511MeV，并且兩個(gè)光子嚴(yán)格地向相反方向運(yùn)動(dòng)。v在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系中，由于湮沒對

7、的動(dòng)量不為零，兩個(gè)光子運(yùn)動(dòng)的方向會(huì)偏離共直線，如圖1所示。 湮沒過程中動(dòng)量守恒矢量圖 PLPPTP2=m0c-PL/2P1=m0c+PL/2cmPT0/因?yàn)闊峄蟮恼娮觿?dòng)量幾乎為零，所以測量的角關(guān)聯(lián)曲線描述了物質(zhì)中被湮沒的電子的動(dòng)量分布。 多普勒能移v湮沒對的運(yùn)動(dòng)還會(huì)引起在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系中測得的湮沒光子能量的多普勒移動(dòng)。頻移為：v其中vL是湮沒對質(zhì)心的縱向速度，等于PL/2m0，由于光子能量正比于它的頻率，可以得到能量為m0c2時(shí)，其多普勒能移為：v湮沒輻射的線形反映了物質(zhì)中電子的動(dòng)量分布。而物質(zhì)結(jié)構(gòu)的變化將引起電子動(dòng)量分布的變化。所以測量正電子湮沒角關(guān)聯(lián)曲線和多普勒展寬譜可以研究物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)

8、的變化。 cvL2/)(LLcPEcVE正電子放射源 v正電子湮沒實(shí)驗(yàn)中通常所用正電子源為放射性同位素22Na，這種+源的特點(diǎn)是在其發(fā)生+衰變而放出一個(gè)正電子的同時(shí)發(fā)射出另外一個(gè)光子，光子的能量為1.28MeV，因此這個(gè)光子的出現(xiàn)可看作正電子產(chǎn)生的時(shí)間零點(diǎn)信號。正電子在樣品中湮沒后發(fā)出能量為0.511MeV光子是湮沒事件的終止信號。 v測量1.28MeV的光子與0.511MeV的光子之間的時(shí)間間隔，就可得到正電子壽命譜。v22Na放射源的半衰期較長，為2.6年，且使用方便，因此用于正電子壽命譜測量的放射源幾乎全是22Na源。 22Na (2.6Y)545keV(90%) 1276keV1.82

9、MeV(0.05%)圖2. 22Na的衰變圖+衰變有90的分支比，衰變能量為545keV。另一個(gè)+衰變能量為1.82MeV，因?yàn)榇朔种П戎徽?.05%而太低，因此無實(shí)際意義。22Na衰變放出+粒子的同時(shí)級聯(lián)放出一條能量為1.28MeV的射線，因激發(fā)態(tài)壽命僅為3ps，所以可以把此射線看作是+粒子同時(shí)產(chǎn)生的事件。因此1.28MeV的射線作為譜儀時(shí)間測量的起始點(diǎn)。 正電子湮沒三種實(shí)驗(yàn)方法 v固體中正電子和多電子系統(tǒng)的湮沒特性，可以分別通過測量兩個(gè)光子之間的夾角、射線的能量間隔三種方法進(jìn)行研究。這三種方法分別稱為：1.2角關(guān)聯(lián)測量2.多普勒線形展寬譜3.正電子壽命譜典型的2湮沒角關(guān)聯(lián)測量系統(tǒng) 圖3、長

10、縫幾何型角關(guān)聯(lián)裝置符合電路單道分析器單道分析器計(jì)數(shù)器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器準(zhǔn)直器樣品固定探頭移動(dòng)探頭放射源xyz圖4、多普勒展寬譜儀原理圖液氮高純鍺探 頭前置放大器負(fù)高壓多道主放大器門終止起始高壓電源918多道源和樣品探頭恒比甄別器583高壓電源探頭恒比甄別器583時(shí)幅轉(zhuǎn)換器符合電路延時(shí)延時(shí)IBMPC圖5、快快符合正電子湮沒壽命譜儀方框圖正電子在固體物質(zhì)中的注入v從放射源或束流中發(fā)射出來的低能正電子進(jìn)入固態(tài)材料后，在約幾個(gè)ps的時(shí)間內(nèi)通過與物質(zhì)原子的各種非彈性散射作用（包括電子電離，等離子體激發(fā)，正電子電子碰撞，正電子聲子相互作用等元激發(fā)過程）損失能量，并迅速與周圍環(huán)境達(dá)到熱平衡。正電子的深度分布

11、近似滿足下面的指數(shù)關(guān)系：v為吸收系數(shù)，由入射時(shí)正電子的能量及材料密度決定。直接由放射源入射的正電子平均注入深度為101000m，這保證了正電子湮沒帶出的是材料的體信息。)exp(),(zEzP正電子在固體物質(zhì)中的擴(kuò)散v熱化后的正電子在介質(zhì)中隨機(jī)擴(kuò)散，平均擴(kuò)散長度約為1000，最后與電子發(fā)生湮沒并發(fā)射光子。v熱化后的正電子處于正電子導(dǎo)帶帶底的基態(tài)，即非局域的布洛赫態(tài)，并服從玻爾茲曼分布： )exp()(),(23TkETkmTEfBB正電子在固體物質(zhì)中的捕獲 v在熱擴(kuò)散階段，正電子波函數(shù)可能會(huì)與晶格中的點(diǎn)陣缺陷交迭。由于不具有帶正電原子實(shí)的點(diǎn)陣空位是正電子的吸引中心，如果吸引勢足夠強(qiáng)，正電子波函

12、數(shù)會(huì)局域到缺陷處形成局域態(tài)或稱作正電子捕獲態(tài)，直到與缺陷處的電子湮沒為止。價(jià)態(tài)空穴導(dǎo)帶電子電子缺陷替代原子間隙原子雜質(zhì)點(diǎn)缺陷自填隙原子空位錯(cuò)位缺陷本征點(diǎn)缺陷零維缺陷（點(diǎn)缺陷）位錯(cuò)處的雜質(zhì)原子錯(cuò)位一維缺陷（線缺陷）堆垛層錯(cuò)孿晶界面小角晶粒間界二維缺陷（面缺陷）洞空淀沉包藏雜質(zhì)三維缺陷（體缺陷）缺陷 缺陷的分類空位型晶體缺陷空位型晶體缺陷 v空位型缺陷包括：空位刃型位錯(cuò)空位團(tuán)微孔洞等。 空位刃位錯(cuò)點(diǎn)陣示意圖堆垛層錯(cuò)缺陷 晶粒間界 缺陷的表示符號 v點(diǎn)缺陷名稱：空位缺陷用V，雜質(zhì)缺陷則用該雜質(zhì)的元素符號表示，電子缺陷用e表示，空穴缺陷用h表示。v缺陷符號的右下角的符號標(biāo)志著缺陷在晶體中所占的位置：用

13、被取代的原子的元素符號表示缺陷是處于該原子所在的點(diǎn)陣格位上；用字母i表示缺陷是處于晶格點(diǎn)陣的間隙位置。 負(fù)電荷 正電荷 中性點(diǎn)缺陷所帶有效電荷缺陷在晶體中所占的格位點(diǎn) 缺 陷 名 稱二態(tài)捕獲模型 v二態(tài)捕獲模型認(rèn)為，正電子在樣品中存在兩種不同的狀態(tài)：第一種是自由態(tài)，第二種是缺陷捕獲態(tài)或某種其他正電子束縛態(tài)。v設(shè)在任一時(shí)刻t，處在這兩種態(tài)下的正電子數(shù)目分別為nf（自由態(tài)）和nd（缺陷捕獲態(tài)），正電子處于自由態(tài)和捕獲態(tài)時(shí)的湮沒率分別為f和d，缺陷對正電子的捕獲率為，而正電子從捕獲態(tài)變成自由態(tài)的逃逸率為，則下面的速率方程成立： tnntndttdntntnndttdnfdddddffff（1）二態(tài)捕

14、獲模型的初始條件 v一般假定正電子在剛熱化結(jié)束時(shí)，全部N0個(gè)正電子都處于自由態(tài) 00000000NdtdnnNdtdnNntddftff（2）二態(tài)捕獲模型分析解 ttdtftffNNtnNNtn21210221021021102124214212221dfdfdfdf（4）（3）正電子壽命譜與二態(tài)捕獲模型 v按兩態(tài)捕獲模型，實(shí)驗(yàn)中測得的正電子壽命譜S(t)是任一時(shí)刻單位時(shí)間湮沒掉的正電子數(shù)目作為t的函數(shù)，它等于從兩種狀態(tài)湮沒掉的正電子之和，即 S tnnffdd ttININtS212201102121221121dffdffII（5）（6）（7）壽命譜結(jié)果與二態(tài)捕獲模型v實(shí)驗(yàn)測得的正電子壽命

15、譜可以看作是兩個(gè)互相獨(dú)立的表觀譜成分1和2的迭加，他們在壽命譜中的相對強(qiáng)度分別為I1和I2。v1和2與物理圖象中的正電子壽命一般不直接對應(yīng)相等，而是通過式（4）互相聯(lián)系。v1、2、I1和I2是實(shí)驗(yàn)上可測量的量，從這幾個(gè)量出發(fā)，再利用(4)和(7)式，在作了一些物理上合理的假定以后，原則上可求出我們感興趣的量如，d等。但最簡單的結(jié)果是立即可求出f，它就等于平均湮沒率av，av的定義為： 21iiiavI（8）二態(tài)捕獲模型的近似v為了得到一些更簡單的關(guān)系式，便于分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果，常可采用一些合理的近似：1.無逃逸近似（簡單捕獲模型）2.低缺陷濃度近似 無逃逸近似v當(dāng)缺陷捕獲勢很大時(shí)，基本上可忽略正電子

16、的逃逸效應(yīng)，由式（4）和（7），令逃逸率=0，即可得常用的簡單捕獲模型結(jié)果。dfdfdffddII212212121（9）低缺陷濃度近似v當(dāng)缺陷濃度很低時(shí)，和都很小，由式（4）和（7）可近似求得如下結(jié)果：212212121IIfdd（10）式（9）和式（10）中都有這樣的結(jié)果，即：式子右邊都是由實(shí)驗(yàn)可測量的量，因此可求出值。 212 I捕獲率與缺陷濃度C的關(guān)系 v通常從物理上認(rèn)為，缺陷對正電子的捕獲率正比于缺陷濃度C，即有：v式中為單位濃度的缺陷對正電子的捕獲率，即比捕獲率，它對于某一定材料中的某種缺陷在一定條件下可看作常數(shù)。v由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算得出的值的變化可反映樣品中缺陷濃度的變化。 C正電子

17、的平均壽命 v有時(shí)壽命譜中兩個(gè)壽命成分靠得很近，以致難于用計(jì)算機(jī)程序?qū)⑺鼈兎蛛x開來，或者有時(shí)希望用一個(gè)綜合的參數(shù)來描述正電子湮沒特性，這個(gè)參數(shù)就是正電子的平均壽命，在二態(tài)捕獲模型下，可以寫為：2211IIfdf11dff1將第（9）式代入這個(gè)式子中就有：實(shí)驗(yàn)譜的數(shù)據(jù)分析 v壽命譜解析中所用PositronFit程序的數(shù)學(xué)模型 v多普勒線形參數(shù) PositronFit程序的數(shù)學(xué)模型v正電子湮沒實(shí)驗(yàn)中很大一部分工作在于解析實(shí)測譜，其中壽命譜解析中最常用的是PositronFit程序。v該程序的基本思想是假定譜儀的分辨函數(shù)可用60Co源同時(shí)放出的兩個(gè)射線在譜儀上測得的時(shí)間譜來表示，這個(gè)時(shí)間譜可以看成

18、是一個(gè)單高斯函數(shù)。v實(shí)驗(yàn)所得到的正電子壽命譜是14個(gè)指數(shù)衰減曲線之和與儀器分辨函數(shù)的卷積再加上一個(gè)常數(shù)本底。其數(shù)學(xué)模式如下：v設(shè)湮沒率為j壽命成分的理想譜是下面的指數(shù)曲線：v對上式在0,區(qū)域積分，可得曲線下面積為I0j/j，表示該壽命成分的強(qiáng)度。 v譜儀分辨函數(shù)曲線用歸一化高斯函數(shù)表示： v其中高斯曲線的標(biāo)準(zhǔn)偏差 與譜儀分辨率的關(guān)系為： 000)exp()(0tttItIjjj/)(exp)1 ()(22021tttP2212(ln2)FWHM v將Ij(t)與P(t)求卷積得 vFj(t)是湮沒率為j的壽命成分對壽命譜的貢獻(xiàn)。該壽命成分對第i道計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)Fji為v設(shè)壽命譜的本底為B，含有K0

19、個(gè)壽命成分，則第i道計(jì)數(shù)的表達(dá)式為v此式是程序擬合時(shí)所用的最終表達(dá)式。其中，fi是實(shí)測壽命譜第i道的統(tǒng)計(jì)計(jì)數(shù)。/ )(21erf1)41(exp21)()()(02000ttttIdtPItFjjjjjj1)(iittjjidttFF01KjjiiFBf多普勒線形參數(shù) v實(shí)驗(yàn)中測得多普勒展寬譜以后，有兩種數(shù)據(jù)處理方法。其一是對所得能譜去卷積從而得到本征譜。其二是最常用的線形參數(shù)法。v線形參數(shù)法的基本思想是用能譜的各種線形參數(shù)來表示實(shí)測譜的形狀特征，根據(jù)線形參數(shù)的變化來對樣品材料中與缺陷有關(guān)的各種問題進(jìn)行研究。 圖6、多普勒展寬譜線形參數(shù)的定義 cba-a-b-cEnergyC(E)線形參數(shù)的定

20、義 dEECdEECHaa)()(dEECdEECdEECWcbdc)()()(WHS WHDH參數(shù)的變化主要受峰中心區(qū)域計(jì)數(shù)的影響，主要反映了正電子與小動(dòng)量電子（傳導(dǎo)電子）湮沒的情況。W參數(shù)主要受能峰兩翼計(jì)數(shù)的影響，因而主要反映正電子與高動(dòng)量電子（核心電子）湮沒的情況。S、D參數(shù)綜合反映了高動(dòng)量電子和低動(dòng)量電子湮沒的情況。正電子湮沒技術(shù)的應(yīng)用正電子湮沒技術(shù)的應(yīng)用 v正電子湮沒技術(shù)應(yīng)用已有二十多年的歷史。v大量工作集中在發(fā)現(xiàn)和觀察現(xiàn)象、改進(jìn)實(shí)驗(yàn)技術(shù)、提出各種理論模型進(jìn)行嘗試性描述上，至今已跨入致力于物理過程定量或半定量理論與實(shí)驗(yàn)研究的階段。v目前能夠用PAT測量空位形成能的純金屬幾乎都已測完，

21、并開始進(jìn)入了稀薄合金（低合金）中空位形成能定量測定的階段。v對于大多數(shù)材料科學(xué)中的問題來說，目前尚缺少定量的描述，而新的可能理論模型和實(shí)驗(yàn)結(jié)果仍在不斷地涌現(xiàn)。 金屬及合金研究中的應(yīng)用 1.金屬中的點(diǎn)缺陷 2.非晶態(tài)合金 3.合金相變 4.氫脆及金屬氫化物的研究金屬中的點(diǎn)缺陷v形變、疲勞及輻照等手段都能造成金屬中產(chǎn)生大量的空位、空位團(tuán)、位錯(cuò)等缺陷。vPAT能夠用來追蹤這些缺陷的產(chǎn)生及退火回復(fù)過程，這將導(dǎo)致對缺陷濃度、種類、運(yùn)動(dòng)激活能、雜質(zhì)缺陷相互作用等問題的了解，從而成為金屬物理及金屬學(xué)研究中的重要工具。 非晶態(tài)合金v人們致力于觀察晶態(tài)與非晶態(tài)的差別，以及正電子湮沒參數(shù)隨晶化過程的變化，包括對非

22、晶態(tài)進(jìn)行中子輻照、冷軋?zhí)幚淼?。v實(shí)驗(yàn)結(jié)果不一致性的主要因素。一方面 ，樣品組分及工藝條件中可能存在的對正電子實(shí)驗(yàn)有影響的細(xì)微差別，另一方面，正電子實(shí)驗(yàn)本身的精度有限，而有意義的信息變化量較小。這可能是由于非晶態(tài)物質(zhì)中的正電子捕獲中心是一種寬而淺的勢阱，于是捕獲態(tài)與自由態(tài)之間湮沒參數(shù)的差別沒有晶態(tài)物質(zhì)中那樣大。v對非晶態(tài)中正電子湮沒機(jī)制的研究正在積極地進(jìn)行，這方面目前還沒有較成熟的理論。 合金相變v許多合金相變過程都能對正電子湮沒參數(shù)產(chǎn)生明顯的影響。因此，可以用PAT來確定合金相變的溫度。v因?yàn)檎娮愉螞]的壽命和湮沒光子對的動(dòng)量原則上與湮沒處的電子密度和電子動(dòng)量有關(guān)，因此，比較相變前后湮沒參數(shù)，能得到不同相下材料微觀結(jié)構(gòu)特征的有關(guān)信息。v用PAT研究過多種合金相變，例如有序無序轉(zhuǎn)變、共析相變、馬氏體相變、沉淀與時(shí)效現(xiàn)象等。氫脆及金屬氫化物的研