濕法煙氣脫硫技術(shù)及其研究進(jìn)展解析

1、濕法煙氣脫硫技術(shù)及其研究進(jìn)展摘要：煙氣脫硫是指從煙道氣或其他工業(yè)廢氣中除去硫氧化物 （S03和SO2） 煙氣脫硫技術(shù)是控制二氧化硫污染主要技術(shù)和手段。 介紹了目前國內(nèi)外的濕法煙 氣脫硫技術(shù)，并對各類技術(shù)的優(yōu)缺點進(jìn)行了分析和對比， 討論了部分脫硫工藝的 反應(yīng)動力學(xué)問題。關(guān)鍵詞：煙氣脫硫；二氧化硫；石灰石-石膏；氨法；海水法Research Developme nt on the Wet Flue Gas Desulfurizati onZhang Pengcheng Supervisor:Jiang Wenwei（Chemical Engineering of Sichuan Universit

2、y NO. : 2014223070086）Abstract: FGD refers to the removal of sulfur oxides（SO3 and SO2） from the flue gas or other in dustrial waste gas. FGD tech no logy to con trol sulfur dioxide pollution is the main techniques and tools . Describes the current wet flue gas desulfurizati on tech no logy at home

3、and abroad , and the adva ntages and disadva ntages of various types of tech no logies are an alyzed and compared to discuss some of the reacti on kin etics of the desulfurizati on process problems.Key words： FGD;Sulfur dioxide;Limestone - gypsum;Ammonia;Seawater隨著我國對能源需求的日益增加，二氧化硫的排放量逐年增加。由于二氧化 硫的大

4、量排放，致使我國出現(xiàn)大面積的酸雨，酸雨對我國造成的經(jīng)濟(jì)損失每年超 過1100億元。目前煙氣脫硫技術(shù)主要分為濕法、干法、半干法三大類。濕法煙 氣脫硫技術(shù)（WFGD），雖然工藝復(fù)雜、一次性投資大、運行費用高、占地面積 大，但是脫硫效率高，技術(shù)成熟。目前在世界上應(yīng)用比較廣泛。濕法煙氣脫硫（WFGD）通常是使用石灰、熟石灰、熟石灰于飛灰的混合物、氨水、海水或其 它堿溶液作為吸收劑，將其噴射到煙氣中與SO2反應(yīng)。技術(shù)的關(guān)鍵是通過不同途 徑增加氣體的溶解性，進(jìn)而加以處理 。1石灰石-石膏濕法脫硫1.1石灰石-石膏濕法脫硫現(xiàn)狀2石灰石-石膏法脫硫技術(shù)成熟，石灰石來源豐富，脫硫效率高，可減少二氧 化硫的排放量

5、，脫硫廢水經(jīng)處理后可回收利用，降低發(fā)電成本，石膏可回收利用 實現(xiàn)了脫硫渣的無害化處理，符合清潔生產(chǎn)要求。石灰石 -石膏法脫硫技術(shù)在配 套建設(shè)脫硫廢水處理站及灰水回收系統(tǒng)， 落實石膏綜合利用的情況下，濕式石灰 石-石膏煙氣脫硫系統(tǒng)是今后 300MW及以上機(jī)組的主要脫硫手段，是目前電廠 煙氣治理的一種完善的治理技術(shù)。該法是目前應(yīng)用最廣泛的一種煙氣脫硫工藝， 具有脫硫效率高(可達(dá)95%以上)、應(yīng)用成熟、原料來源廣泛、價廉易得等優(yōu)點， 但是初投資大，系統(tǒng)復(fù)雜，吸收塔等設(shè)備易結(jié)垢和堵塞，設(shè)備部件磨損問題也比 較嚴(yán)重。1.2脫硫原理3石灰石或石灰的水漿液和 SO2反應(yīng)生成CaSQ、CaS04。主要化學(xué)反應(yīng)

6、如下：SO2+2H2O = H2SO3CaC03+H2S03=CaS03+C02+H202CaSO3+O2=CaSO4CaS04+2H20=CaS04 2H2O在吸收塔內(nèi)，吸收漿液與煙氣接觸混合，煙氣中的二氧化硫與漿液中的碳酸 鈣以及鼓入的氧化空氣進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)從而被脫除，最終反應(yīng)產(chǎn)物為石膏。具體反應(yīng)過程由以下五步實現(xiàn)5:(1) 溶質(zhì)SO2由氣相主體擴(kuò)散到氣液兩相界面氣相的一側(cè)；(2) SO2在相界面上的溶解，并轉(zhuǎn)入液相；SO2電離，同時剩余的SO2由液相界面擴(kuò)散到液相主體；(4) 石灰石的溶解、電離與擴(kuò)散；(5) 反應(yīng)產(chǎn)物向液相主體的擴(kuò)散及反應(yīng)產(chǎn)物沉淀的生成。五個階段是同時進(jìn) 行的。1.3脫硫

7、工藝流程67該脫硫工藝的流程是：原煙氣經(jīng) FGD的增壓風(fēng)機(jī)至氣-氣加熱器(GGH)， 冷卻后的原煙氣進(jìn)入吸收塔與脫硫劑接觸反應(yīng)。在吸收塔中，石灰石噴淋漿液與 煙氣中的SO2及氧化空氣在漿液池中經(jīng)過復(fù)雜的物理化學(xué)反應(yīng)，生成二水硫酸鈣，即石膏，石膏從塔底抽出，經(jīng)脫水處理后形成成品石膏；脫硫后的煙氣通過 除霧器出去霧滴、氣氣換熱器加熱升溫后，經(jīng)煙囪排入大氣。其脫硫工藝流程如 圖所示：啊爐來urn(心石as.(ICHC|ZfiHC石董石豪盜縈楝豪I wni*Oi逮ftM:THHI：圖1石灰石-石膏濕法煙氣脫落工藝流程1.4動力學(xué)研究由于此工藝涉及氣液傳質(zhì)-反應(yīng)過程，反應(yīng)體系較為復(fù)雜，因此對該工藝的動力

8、學(xué)研究較少，但對副產(chǎn)物 CaSQ的氧化動力學(xué)研究較多。該法脫硫工藝中， 副產(chǎn)物CaSQ的氧化是影響SO2的脫硫效率的關(guān)鍵因素之一。趙毅89等人通過 一系列合理的假設(shè)建立了亞硫酸鈣非催化氧化過程的數(shù)學(xué)模型，對亞硫酸鈣非催化氧化的宏觀反應(yīng)動力學(xué)進(jìn)行了探討。在趙的假設(shè)中，整個反應(yīng)過程分為 3個步驟：亞硫酸根與溶解氧發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，在液相中進(jìn)行，反應(yīng)速率為Ra；亞硫酸鈣溶解，由固相進(jìn)入液相，溶解速率為 Rb；氧氣的傳質(zhì)，由氣相進(jìn)入液相，擴(kuò)散速率為 Rc。三個步驟同時進(jìn)行。實驗分析后得到反應(yīng)速率分別為：Ra二kcMicS：，式中CMe為催化劑濃度；CS4為亞硫酸根離子的濃度。4Dr nRbj (Cs-Cb

9、),式中，D為亞硫酸鈣顆粒的擴(kuò)散系數(shù)；Cs為亞硫酸鹽在溶液中的飽和度；Cb為亞硫酸鹽在溶液中的濃度。Rc =MRm二QRm r：r3，式中Q為單位時間通入的空氣量，m3; M為單位時 間反應(yīng)器內(nèi)的氣泡數(shù)量；Rm為單個氣泡中氧的擴(kuò)散速率總反應(yīng)速率R=min（RA,RB, RC）2雙堿法煙氣脫硫2.1雙堿法脫硫現(xiàn)狀雙堿法是先用可溶性的堿性溶液吸收 S02,然后再用石灰乳或石灰對吸收液 進(jìn)行再生，因再吸收和吸收液處理過程中，使用了不同類型的堿，故稱雙堿法 1011。鈉鈣雙堿法由于降低投資且運行費用低，適用于中小型鍋爐脫硫改造。 雙堿法種類較多，有鈉鈣雙堿法、堿性硫酸鋁法等，其中最常用的是鈉鈣雙堿法。

10、 它采用純堿吸收S02,吸收液再用生石灰進(jìn)行再生，生成亞硫酸鈣和硫酸鈣的少 量沉淀物，再生后的溶液返回吸收器，如此循環(huán)利用。2.2鈉-鈣雙堿法脫硫機(jī)理1216它的基本原理是先用堿金屬鹽類（如NaOH、Na2CO3、NaHCO3、N&SO3）的水溶液吸收SO2,然后在另一個反應(yīng)器中用石灰或石灰石做第二堿，將吸收了SO2的溶液再生；再生的吸收液循環(huán)再用，而 SO2仍然以亞硫酸鈣和石膏的形式 析出。2.3鈉-鈣雙堿法脫硫工藝流程17該法流程主要包括5個部分：（1）吸收劑制備與補(bǔ)充；（2）吸收劑漿液噴淋；（3）塔內(nèi)霧滴與煙氣接觸混合；（4）再生池漿液還原鈉基堿；（5）殘渣脫水處理。 其工藝流程

11、圖如下：加石蟲擊潘補(bǔ)龍茁減圖2.傳統(tǒng)雙堿法工藝流程圖然而傳統(tǒng)的雙減法脫硫工藝脫硫液主要是通過單級置換、沉淀及板框壓濾進(jìn) 行處理，一方面Ca(0H)2置換NaOH置換效率較低，運行時需補(bǔ)充較多鈉堿， 增加脫硫成本；另一方面氧化漿液采用沉淀池進(jìn)行固液分離，由于沉淀物成分復(fù) 雜，沉淀池停留時間較長，很容易結(jié)垢結(jié)塊，導(dǎo)致排泥系統(tǒng)堵塞無法運行，不利 于脫硫系統(tǒng)連續(xù)運行及企業(yè)生產(chǎn)管理。3氨法濕法脫硫3.1氨法脫硫現(xiàn)狀國外氨法脫硫現(xiàn)狀18:二十世紀(jì)七十年代初，氨法脫硫工藝得到研制并相繼 獲得成功，進(jìn)入20世紀(jì)90年代后，由于合成氨工業(yè)的發(fā)展壯大以及廠家對氨法 脫落工藝的不斷改進(jìn)與完善，氨法脫硫工藝逐漸得到應(yīng)

12、用。到了二十世紀(jì)末，脫 硫市場受到西方燃煤電廠規(guī)模減少的沖擊而迅速萎縮，大部分研究氨法脫硫的公司都終止了相關(guān)研究。國內(nèi)氨法脫硫現(xiàn)狀：氨法脫硫技術(shù)在我國引進(jìn)較晚，目前在我國應(yīng)用正逐漸 廣泛，濕式氨法是目前較成熟的、已工業(yè)化的氨法脫硫工藝，并且濕式氨法既脫 硫又脫氨。濕式氨法工藝過程一般分為三大步驟：脫硫吸收、中間產(chǎn)品處理、副 產(chǎn)品制造19。氨法脫硫技術(shù)具有脫硫效率高、運行費用低的優(yōu)點，更突出的是氨 法脫硫的副產(chǎn)品硫酸銨可作為化肥使用，不排廢水、廢渣，不會造成二次污染， 該法更符合中國國情20 03.2脫硫工藝流程2122來自鍋爐的高溫?zé)煔鈴南虏窟M(jìn)入脫硫塔， 吸收液(氨水和亞硫酸銨溶液混合 物)通

13、過循環(huán)泵從塔的吸收段進(jìn)入脫硫塔。 煙氣在塔內(nèi)與噴淋吸收液進(jìn)行脫硫反區(qū)機(jī)廠1 撫痰池It壞泵真空引水帽M方囪=>-獨制枚-反應(yīng)界應(yīng)后，再經(jīng)除霧器除霧進(jìn)入煙囪排空。 吸收液循環(huán)吸收到一定濃度，由渣漿泵泵 入離心機(jī)除渣，清液送去制肥，渣與粉煤灰一并處理。工藝流程如圖所示23:©檢控點竝電動岡-wn t* im止同真空引水矚T UM P 醫(yī)力 F Ml L圖3氨法脫硫工藝流程圖3.3脫硫原理24煙氣與氨水在脫硫塔內(nèi)混合發(fā)生脫硫反應(yīng)生成亞硫酸銨，亞硫酸銨溶液流入脫硫塔底部的氧化段，通過風(fēng)機(jī)送入的空氣進(jìn)行強(qiáng)制氧化， 將亞硫酸銨氧化成硫 酸鹽；氧化后的吸收液經(jīng)泵進(jìn)入脫硫塔濃縮段進(jìn)行濃縮結(jié)晶形

14、成一定固含量的硫 酸銨漿液；脫硫后的凈煙氣經(jīng)除霧器出去煙氣中的液沫和霧滴，再經(jīng)塔頂煙囪直接排出；其化學(xué)原理為25:2NH4OH+SO2=(NH4)2SO3+H2O(NH4)2SO3+SO2 + H2O=2NH4HSO3NH4HSO3+NH4OH=(NH4)2SO3+H2O2(NH4)2SO3+O2=2(NH4)2SO33.4氨法脫硫研究分析2627由于氨法煙氣脫硫是屬于氣液兩相的傳質(zhì)問題，因此對能影響其脫硫效率的因素進(jìn)行研究很有必要，實驗研究分析表明：氣液比越小，脫硫效率越高；吸收液pH值越大，脫硫效果越好；脫硫效率隨吸收液濃度的增大現(xiàn)增加后減小，存 在最大值；溫度對脫硫效果的影響不大28;初

15、始SO2濃度增加，脫硫率下降； 空塔氣速升高SO2吸收率降低29。3.5氨法脫硫動力學(xué)分析3031目前對氨法煙氣脫硫的動力學(xué)分析較多的是反應(yīng)：2NH4OH+SO2=(NH4)2SO3+H2O和反應(yīng) ：2(NH4)2SO3+O2=2(NH4)2SO3陳梅倩32等人對反應(yīng) 進(jìn)行實驗分析后發(fā)現(xiàn)該反應(yīng)接近于二級反應(yīng)，即：2-de/ dt = kc ；式中，Co為反應(yīng)物初始濃度，c為反應(yīng)過程中任一時刻t時的反應(yīng)物濃度，ko為積分常數(shù)。同時，對反應(yīng)速率常數(shù)k進(jìn)行了研究，經(jīng)過實驗，回歸整理出不同溫度下的 反應(yīng)速率常數(shù)k的值，并得出氨法脫硫反應(yīng)的 Arrhenius方程為：k = 49.09s exo(-45

16、987J mol / RT)。Neelakantan K33、Ahmad N34、Gurkan T35等在非均相條件下對反應(yīng)進(jìn)行了研究。Mishra發(fā)現(xiàn)反應(yīng)對亞硫酸銨和氧分別為零級和1.5級，Neelakantan得到反應(yīng)對亞硫酸銨和氧分別為2級和1級。Gurkan研究表明反應(yīng)級數(shù)取決于氧和 亞硫酸銨的比例。周宇36，魏月琴37等人分別對這一現(xiàn)象做了研究分析發(fā)現(xiàn)當(dāng) 亞硫酸銨濃度小于0.3mol/L時，亞硫酸銨氧化反應(yīng)的動力學(xué)與亞硫酸銨濃度成2級關(guān)系；大于0.3mol/L時，亞硫酸銨氧化反應(yīng)的動力學(xué)與亞硫酸銨濃度成0級反關(guān)系。4海水濕法脫硫4.1國內(nèi)外海水脫硫技術(shù)現(xiàn)狀3839海水脫硫在國外運用較

17、多40，挪威、印度、西班牙、塞浦路斯、印度尼西 亞、委內(nèi)瑞拉和瑞典等國家均有工業(yè)裝置投入運行。國外從1968年首套海水脫 硫系統(tǒng)投入商業(yè)運行以來，迄今已有 50余套海水脫硫系統(tǒng)投運，裝機(jī)總量超過 19GW。目前，海水脫硫技術(shù)僅有 ALSTOM （阿爾斯通）、BISCHOFF （魯奇- 比曉夫）、MISUBISHI （三菱重工）、DOCON （杜康）和FUJKASUI （富士化 水）等少數(shù)公司掌握。我國海水脫硫工藝的發(fā)展通過引進(jìn)技術(shù)，聯(lián)合設(shè)計等方式，逐步掌握了海水脫硫主要技術(shù)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)、主設(shè)備選型以及工藝系統(tǒng)設(shè)計等關(guān)鍵技術(shù)。目前全國已有12個燃煤電廠工47套海水脫硫工程投運或在建，總裝機(jī)容量超過2

18、0GW，不 僅工程量居世界首位，單臺機(jī)組容量也創(chuàng)下世界最高水平，達(dá)到1000MW41。4.2海水脫硫原理4244海水脫硫的工藝是基于海水中可溶解的重碳酸鹽使得海水具有弱堿性，這種堿性對于中和SO2非常合適。當(dāng)煙氣通過以海水為吸收介質(zhì)的吸收區(qū)后，SO2從煙氣里析出，成為可溶解的SO2,并轉(zhuǎn)化成亞硫酸氫根離子和硫酸氫根離子，經(jīng) 氧化最終成為硫酸根離子。這一過程可用以下化學(xué)反應(yīng)方程式表示45:SO2（g） =SO2（aq）- +SO2（aq） +H2O=HSO3+H3OHSO3+H2O=SO32+H3O由于海水中還含有大量的具有很大的抗 pH值變化能力的CO32和 HCO3-， 因此海水吸收SO2時

19、生成的H3O+就會有部分被吸收，使得海水具有較大的吸收 容量。此外，海水中含有的 Cl和 Fe2+、Mn2+等痕量金屬離子對SO2的吸收也有 一定的促進(jìn)作用46，其影響主要表現(xiàn)在 S （IV）氧化為S （VI）的過程中的催化 作用47。4.3海水脫硫工藝流程4849根據(jù)是否添加其他化學(xué)成分，海水脫硫技術(shù)分為不添加其他化學(xué)物質(zhì)用純海 水作為吸收劑和在海水中添加其他化學(xué)物質(zhì)提高海水堿度的兩種工藝。以下只對以純海水作為吸收劑的工藝。海水脫硫基本工藝流程如圖所示：1進(jìn)口擋板；2增壓風(fēng)機(jī)；3旁路擋板；4出口擋板；5氣-氣熱交換器（GGH）; 6煙囪；7吸收塔；8.曝氣風(fēng)機(jī)；9.混合池；10.曝氣池圖4.

20、海水脫硫工藝流程圖海水脫硫裝置主要有煙氣處理系統(tǒng)、海水恢復(fù)系統(tǒng)、供排海水系統(tǒng)、電氣控 制系統(tǒng)等組成。其主要流程是：爐內(nèi)煙氣經(jīng)除塵器除塵后，由增壓風(fēng)機(jī)送入氣-氣熱交換器（GGH）進(jìn)行冷卻，在進(jìn)入吸收塔。來自循環(huán)冷卻系統(tǒng)的部分海水有 噴淋泵打進(jìn)吸收塔，在吸收塔內(nèi)形成霧狀液滴，與煙氣接觸、混合，達(dá)到脫除二 氧化硫的目的。脫硫后的煙氣經(jīng) GGH升溫后排出。吸收塔排出的海水經(jīng)過海水 恢復(fù)系統(tǒng)恢復(fù)達(dá)標(biāo)后排放入海50。4.4海水法脫硫的動力學(xué)分析由于此工藝涉及氣液傳質(zhì)-反應(yīng)過程，反應(yīng)體系較為復(fù)雜，至今為止尚未見 到對此工藝的詳盡、系統(tǒng)的動力學(xué)研究報道，國內(nèi)有些學(xué)者對該動力學(xué)進(jìn)行了研 究。王慧51等人通過實驗

21、對海水吸收 SO2的動力學(xué)行為進(jìn)行了研究，得到如下 結(jié)論：天然海水、增堿度天然海水吸收 SO2的反應(yīng)均為一級反應(yīng)；通過測定溫度對海水吸收SO2速率的影響確定了初始速率常數(shù) ko與絕對溫 度T不滿足Arrhenius經(jīng)驗方程；在25-65E范圍內(nèi)，天然海水、增堿度天然海水吸收 SO2反應(yīng)的初始速率r° 與溫度基本上沒有關(guān)系。5展望濕法煙氣脫硫以其使用煤種廣、鈣利用率高、脫硫劑來源廣等優(yōu)點，以及具 有吸收反應(yīng)速率快、技術(shù)成熟、可靠、穩(wěn)定、高效的特性，已成為國際上應(yīng)用最 廣泛、適應(yīng)性最強(qiáng)的煙氣脫硫技術(shù)。其未來發(fā)展總體趨勢是進(jìn)一步改進(jìn)、簡化系 統(tǒng)，縮小設(shè)備，降低成本，資源化和無二次污染。參考

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