Bi2Se3自旋軌道耦合計算

1、Bi2Se3白旋軌道耦合性質的計算、模型和基本參數:圖(a)黑色ti、t2、t3基矢圍成Bi2Se3菱形原胞，用于計算塊體，紅色方框包含一個五元層,是構成薄膜的一個QL。計算能帶的布里淵區(qū)高對稱點：P(000-Z(兀兀-頃X兀-0)(000-L(兀00)根據正空間和倒空間坐標的轉換關系，得到正空間中高對稱點的坐標：r(000-Z(0.50.50.5)-F(0.50.50)-r(000L(00-0.5)空間群：166號R-3M(MS)D5d(R3m)(文獻)結構分為：六角晶胞和菱形原胞(Rhombohedral)兩種形式六角晶胞(hexagon)：含三個五元層，15個原子菱形原胞(Rhomboh

2、edral):含5個原子晶格參數t=9.841,a=24.275原子坐標：弛豫值實驗值Bi(2c)(0.400,0.400,0.400)Bi(2c)(0.398,0.398,0.398)Se(1a)(0,0,0)Se(2c)(0.216,0.216,0.216)Se(1a)(0,0,0)Se(2c)(0.210,0.210,0.210)腰勢：PAW_GGA_PBEEcut=340eV塊體：Kpoints=11刈1X11薄膜：Kpoints=11刈1X1塊體結構優(yōu)化時，發(fā)現Ecut=580,KPOINTS=151515,得到的結構比較合理計算薄膜真空層統(tǒng)一：15?ISMER取-5（或取0,對應S

3、IGMA=0.05）二、計算過程描述：范德瓦爾斯作用力的影響。手冊中一共有5種方法：Correlationfunctionals:LUSEVDW=.TRUE.thePBEcorrelationcorrectionAGGAC=0.0000Exchange交換functionalsvdW-DFvdW-DF2方法一方法二方法三方法四方法五revPBEoptPBEoptB88optB86brPW86GGA=RELUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=ORLUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=BOPARAM1=0.1833333333PARAM2=0.220

4、0000000LUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=MKPARAM1=0.1234PARAM2=1.0000LUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=MLZab_vdW=-1.8867LUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000經測試，發(fā)現方法二optimizedPerdew-Burke-Ernzerhof-vdW(optPBE-vdW)是最合適的。并通過比較發(fā)現，范德瓦爾斯作用力對塊體和單個QL厚度的薄膜的影響很小，對多個QL厚度的薄膜結構影響比較大，所以優(yōu)化時需要考慮QL之間的vdW相互作用，而范德瓦爾斯作用力對電子態(tài)的影響也比較小，所

5、以，計算靜態(tài)和能帶的時候，可以不考慮。此外，以往文獻中的計算，有的直接米用實驗給出的結構參數建模，加弛豫，計算靜態(tài)和能帶，得到的結果也比較合理。所以，我們對薄膜采用不優(yōu)化結構和用optPBE方法優(yōu)化結構，兩種方式。2)算SOC。計算材料的自旋軌道耦合性質，一般在優(yōu)化好的結構基礎上，在靜態(tài)和能帶計算是加入特定參數來實現。一般，分兩種方式：第一種是從靜態(tài)開始，就進行非線性的計算，能帶也進行非線性自旋軌道耦合計算。第二種，則是，在靜態(tài)時進行非線性計算（按照一般的靜態(tài)計算進行），產生CHGCAR、WAVECAR,進行能帶非線性自旋軌道計算時，讀入這兩個參數。VASP手冊推薦使用第二種。我們通過多次比較

6、發(fā)現，使用第一種方法，可以得到更為合理的結果。3）關于d電子的考慮。我們分別考慮了Bi原子的兩種電子組態(tài)：第一種，含有15個價電子，包含d電子，電子組態(tài)5d106s26p3；第二種，含有5個價電子，不含d電子，電子組態(tài)是6s26p3。通過比較計算結果，發(fā)現并沒有明顯的區(qū)別，所有我們選用第二種。4）考慮薄膜的對稱性由MS六角結構，沿（001）方向切割，可以得到兩種以Se原子作為表面原子的薄膜,如下圖，分別為1QL和3QL的兩種切法，右圖比左圖對稱性要更好一些，這一區(qū)別在計算過程中會導致巨大的區(qū)別，我們通過比較，發(fā)現，只有右圖的結果，才可以得到合理的結果，尤其是在多個QL的情況。5）關于VASP版

7、本的問題1. VASP5.2.12以后的版本才可以計算范德瓦爾斯作用力。算自旋軌道耦合用的vasp不能包含任何預編譯程序命令-DNGXhalf,-DNGZhalf,-DwNGXhalf,-DwNGZhalf,必須重新編譯vasp。因為這些參數通常對于非線性磁性計算是必要的.三、結果分析1-1）文獻中Bi2Se3塊體能帶結構圖如下:Figure2|MndstnudureBrllouinmnemwlparity曲&尋州就便機abSandstrueturtforBiiSewithout事)4ndwith(b)SOC.我們的結果:QApgllJ2-1-1）文獻中沒有進行離子弛豫的1QL6QL的Bi2Se3薄膜能帶結構2-0）實驗上，1-6QL薄膜的能帶圖:5。5,AO0-03)feMsq2-1-2）我們算的Bi2Ses薄膜1QL和3QL未優(yōu)