都慧妮碩士論文1

1、分類號： 密 級： 無UDC： 單位代碼：10118山 西 師 范 大 學(xué)研究生碩士學(xué)位論文原子和小分子體系高次諧波產(chǎn)生的理論研究都慧妮指 導(dǎo) 教 師 苗向陽副教授 山西師范大學(xué)物理與信息工程學(xué)院 申請學(xué)位級別 理學(xué)碩士 專業(yè)名稱 原子與分子物理 論文提交日期 年 月 日 論文答辯日期 年 月 日 學(xué)位授予單位 山西師范大學(xué) 學(xué)位授予日期 年 月 日 答辯委員會主席 評閱人 2013 年 月 日獨 創(chuàng) 聲 明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作及取得的研究成果，學(xué)位論文的知識產(chǎn)權(quán)屬于山西師范大學(xué)。除了文中特別加以標(biāo)注的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成

2、果，也不包含為獲得山西師范大學(xué)或其他教育機構(gòu)的學(xué)位或證書使用過的材料。本聲明的法律后果將完全由本人承擔(dān)。作者簽名： 簽字日期：學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解山西師范大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)山西師范大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行網(wǎng)絡(luò)出版，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)書）。作者簽名： 簽字日期：導(dǎo)師簽字： 簽字日期：摘要論文題目：原子和小分子體系高次諧波產(chǎn)生的理論研究專 業(yè)：原子與分子物理碩 士 生： 都慧妮

3、 簽名： 指導(dǎo)教師： 苗向陽 簽名： 摘 要 高次諧波的產(chǎn)生是強激光場與物質(zhì)相互作用過程中產(chǎn)生的一種高階非線性現(xiàn)象。作為產(chǎn)生紫外線以及軟X射線等相干光源的主要工具，高次諧波的產(chǎn)生在近二十年來吸引了眾多研究者的關(guān)注。為了得到更窄更強的阿秒脈沖，拓寬高次諧波譜的平臺區(qū)域和提高高次諧波譜的強度是人們需要實現(xiàn)的首要目標(biāo)。此外，高次諧波的產(chǎn)生還在分子超快過程探測方面具有潛在的應(yīng)用前景。針對以上熱點問題，在本文中，不僅對原子的高次諧波譜進(jìn)行優(yōu)化，以期得到持續(xù)時間更短的阿秒脈沖，而且對分子高次諧波的產(chǎn)生進(jìn)行理論研究，從而對分子結(jié)構(gòu)以及強場中電子的運動進(jìn)行探測。本文的主要研究內(nèi)容如下：(1)拓寬高次諧波譜的平

4、臺區(qū)域。本文使用三色合成激光場從理論上提出了拓寬高次諧波譜的平臺區(qū)域的一種方案，還研究了控制脈沖的參數(shù)在拓寬高次諧波譜中的作用。計算結(jié)果表明，三色場方案可以有效的拓寬高次諧波譜的平臺區(qū)域，此外，利用經(jīng)典的電離和復(fù)合的動能分布圖和量子的時頻分布圖對高次諧波譜的拓寬機制進(jìn)行了合理的解釋。(2)提高高次諧波的強度。首先，通過使用基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)的相干疊加作為初始態(tài)可以使得諧波的強度提高8個數(shù)量級。此外，還使用基態(tài)和高里德伯態(tài)的相干疊加作為初始態(tài)來提高高次諧波譜的強度，由此可見用基態(tài)和激發(fā)態(tài)的相干疊加作為初始態(tài)是實現(xiàn)提高高次諧波的強度的一個很有效的方法。(3)對稱的雙原子分子高次諧波產(chǎn)生。本文通過數(shù)值

5、求解非Born-Oppenheimer (B-O)近似下的一維含時薛定諤方程研究激光參數(shù)對H2+分子高次諧波產(chǎn)生的影響。從計算結(jié)果中可以發(fā)現(xiàn)在H2+的高次諧波譜中存在兩類干涉最小值，其中一類位于諧波的低階區(qū)域，對激光參數(shù)的變化不敏感，是由分子本身的結(jié)構(gòu)決定的；而另一類位于諧波的高階區(qū)域，隨著激光參數(shù)的變化而變化，是由激光誘導(dǎo)的電子動力學(xué)過程引起的。(4)不對稱分子高次諧波的產(chǎn)生。通過求解非B-O近似下的一維含時薛定諤方程，理論研究了不對稱分子HeH2+的高次諧波的產(chǎn)生。結(jié)果表明，不對稱分子高次諧波譜中最小值的出現(xiàn)是由于諧波產(chǎn)生過程中不同通道之間的干涉造成的。此外，本文還研究了核信號對不對稱分子

6、高次諧波產(chǎn)生的影響，計算結(jié)果不僅展示了不同的初始振動態(tài)在高次諧波產(chǎn)生過程中的作用，而且呈現(xiàn)出同位素對分子高次諧波譜的影響?！娟P(guān)鍵詞】高次諧波的產(chǎn)生 平臺區(qū)域 諧波強度 干涉【論文類型】基礎(chǔ)研究vAbstractTitle：Theoretical exploration of high-order harmonic generation from atoms and small moleculesMajor：Atomic and Molecular PhysicsName： HuiNi Du Signature： Supervisor：XiangYang Miao Signature： Abst

7、ractHigh-order harmonic generation (HHG) is a nonlinear phenomena resulting from the interaction of intense laser fields with the atoms and small molecules. As a tool to generate extreme ultraviolet (XUV) light source and even soft X radiation source, HHG has attracted more and more attention during

8、 the last two decades. To generate an intense short attosecond pulse, how to extend the plateau and improve the intensity of the HHG is the most important issue. Additionally, HHG also plays a significant role in the detection of ultrafast processes with its potential application. Aiming at the abov

9、e hot issue, in this article, we not only optimize the HHG in atoms, but also investigate the molecular high-order harmonic generation, from which the molecular structure as well as the movement of electrons in the laser field can be traced.The main contents of our works are: (1) Extending the plate

10、au of HHG spectrum. A scheme to extend the plateau of high-order harmonic spectrum was proposed by using three-color synthesized laser field, and the results show that the width can be expended effectively. Additionally, the role of the control pulse in the HHG is also studied. By means of the class

11、ical returning kinetic-energy maps and the time-frequency distributions, the physical origin of the extending can be revealed. (2) Improving the intensity of the HHG. An effective method to enhance the intensity of the HHG is to prepare the initial state as a coherent superposition of the ground sta

12、te and excited state. The results show that the emission efficiency of the continuous harmonics is enhanced approximately eight orders of magnitude by preparing the initial state as a coherent superposition of the ground state and the first excited state. Moreover, when the initial state prepared as

13、 the coherent superposition of the ground state and the Rydberg state, the HHG are also investigated. (3) Symmetric molecular high-order harmonic generation. For H2+ molecular ion in few cycle laser pulses, numerical simulation of the one-dimensional (1D) non-Born- Oppenheimer approximation time-dep

14、endent Schrödinger equation are performed to study the effect of laser-parameter on molecular high-order harmonic generation (HHG). The results show that there are two minimums in each harmonic spectrum, and the minimum in the low-order region is insensitive to the laser-parameter, which is ass

15、ociated with the electronic structure of the molecule; however, the minimum in the high-order region is significantly dependent on the laser parameter, which stems from electronic dynamics induced by the laser field. (4) Asymmetric molecular high-order harmonic generation (MHOHG). The MHOHG of HeH2+

16、 is investigated by numerical integration of the 1D non-Born-Oppenheimer time-dependent Schrödinger equation. The results show that the minimum in the MHOHG attributes to the interference of different recombination paths. Furthermore, the effects of the nuclear signature, i.e., the initial vibr

17、ation state and the isotopic effect on the MHOHG are studied. 【Key Words】 high-order harmonic generation, plateau, intensity of harmonic, interference【Type of Thesis】foundational research目錄目 錄1引言（1）1.1 強場物理學(xué)的發(fā)展（1）1.2 高次諧波產(chǎn)生的簡介（1）1.3 本論文的主要工作（4）2含時量子波包計算方法（5）3原子高次諧波產(chǎn)生的理論研究（9）3.1利用合成的三色激光場拓寬高次諧波譜的平臺區(qū)域

18、（9）3.2研究不同的初始態(tài)對高次諧波的影響（16）3.3本章小結(jié)（23）4 分子高次諧波產(chǎn)生的理論研究（25）4.1 對稱雙原子分子高次諧波產(chǎn)生的理論研究（25）4.2 不對稱雙原子分子高次諧波產(chǎn)生的理論研究（30）4.3 小結(jié)（38）結(jié)論及展望（39）致 謝（41）參考文獻(xiàn)（43）攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況（51）vii引言1引言作者：都慧妮，女，1987.08，E-mail: sxduhuini隨著科學(xué)技術(shù)的不斷進(jìn)步，人們對自然界的認(rèn)識越來越深入。遠(yuǎn)到宇宙深處，近在咫尺之間，大到廣袤蒼穹，小到微觀粒子，在這樣浩瀚而又精細(xì)的時空中，到處都有人們不斷探索的痕跡。在微觀世界，人們不斷地突

19、破極限，對事物內(nèi)部的認(rèn)識已經(jīng)深入到原子分子，甚至電子層面【1-3】。特別是近幾十年來，隨著激光技術(shù)不斷的發(fā)展，在原子尺度內(nèi)實時觀察和控制電子運動的實驗技術(shù)和手段正蓬勃地發(fā)展【4】。電子的運動基本上保持在幾十到幾千阿秒(1as=10-18s)的時間尺度內(nèi)，因此需要相同量級的測量和操控工具來與之匹配。超短激光脈沖給人們研究超快過程開辟了全新的研究途徑。人們通過利用高次諧波產(chǎn)生的方法實現(xiàn)了阿秒脈沖的輸出【5，6】，開啟了阿秒物理學(xué)的大門，為探測阿秒尺度內(nèi)電子的運動帶來了希望。 1.1 強場物理學(xué)的發(fā)展1960年第一臺激光器問世【7】是激光技術(shù)發(fā)展史上最重大的一次突破。至此，人們從兩個方面對激光技術(shù)的

20、發(fā)展做出了巨大的努力。一方面，利用各種實驗技術(shù)，使激光的脈寬得到了大幅度的壓縮【8-14】。1981年，90fs的激光脈沖的實現(xiàn)標(biāo)志著激光技術(shù)進(jìn)入了飛秒時代【11】。到2003年，激光的脈寬已經(jīng)達(dá)到3.4fs【13】，而在最近，又實現(xiàn)了2.6fs的輸出【14】。需要指出的是，這種固體激光器產(chǎn)生的激光的中心波長為800nm，相對應(yīng)的光周期為2.67fs，也就是說壓縮技術(shù)已經(jīng)達(dá)到了極限。而另一方面，由于啁啾脈沖放大技術(shù)在實驗上的成功應(yīng)用，使脈沖的功率密度得到了很大地提高【15-17】。截至1985年，激光脈沖的功率密度已經(jīng)達(dá)到1014-1015W/cm2【15】，此時的電場振幅與原子的庫侖勢的數(shù)量

21、級相當(dāng)。到2008年，Yanovsky等人【17】成功的將脈沖的功率密度再次大幅度地提高，達(dá)到了1022W/cm2。前面已經(jīng)提到，用常用的固體激光器以及各種壓縮技術(shù)輸出的脈沖的脈寬已經(jīng)達(dá)到了極限(2.6fs)，無論再怎樣壓縮都無法突破飛秒的壁壘而產(chǎn)生阿秒脈沖。正當(dāng)人們束手無策的時候，高次諧波的產(chǎn)生給人們接下來的研究帶來了新的希望。2001年，paul等人【5】和Hentschel等人【6】分別利用高次諧波的產(chǎn)生第一次得到了阿秒脈沖鏈和單個的阿秒脈沖。從此，利用高次諧波的產(chǎn)生來實現(xiàn)阿秒脈沖的輸出引起了越來越多的研究者的興趣，阿秒物理學(xué)正式誕生。1.2 高次諧波產(chǎn)生的簡介當(dāng)激光強度提高到1014W

22、/cm2時，由于其電場強度與庫侖勢的數(shù)量級相當(dāng)，此時激光與原子分子相互作用可以引起原子和分子內(nèi)部動力學(xué)的變化，從而產(chǎn)生許多新奇的現(xiàn)象，例如，高次諧波的產(chǎn)生，閾上電離，鍵的硬化和軟化以及電荷共振增強電離等，通過對這些現(xiàn)象的研究極大地推動了強場物理和原子分子物理的發(fā)展。1987年，Shore和Knight【18】在研究在閾上電離時曾預(yù)言在電離過程中吸收能量較高的電子在激光場的作用下有可能返回基態(tài)并放出高能光子，產(chǎn)生幾倍甚至幾十倍于驅(qū)動激光脈沖的輻射。同年，Mcpherson【19】和Ferray【20】等人分別在激光與氣體作用過程中觀測到了整數(shù)倍于驅(qū)動激光脈沖的輻射，該輻射稱為高次諧波。由于這種非

23、線性效應(yīng)在實驗中很難觀察到，所以許多對此現(xiàn)象有興趣的研究小組都對這一現(xiàn)象進(jìn)行了深入地研究【21-25】，不同程度的拓展了諧波的階次地同時，還提高了諧波譜的強度。圖1-1 典型的高次諧波譜眾多的實驗結(jié)果表明高次諧波譜的典型特征為：在最初的幾階，高次諧波譜的強度隨著諧波階次的增加先迅速降低；然后隨著階次的增加諧波的強度基本保持不變，形成一個鮮明的平臺結(jié)構(gòu)(plateau)；當(dāng)平臺區(qū)域延伸到一定階次后，高次諧波譜的強度又迅速降低，出現(xiàn)截止區(qū)(cutoff)，如圖1-1 所示。此外，人們還發(fā)現(xiàn)，諧波的截止區(qū)的能量滿足公式EcutoffIp+3.17Up。而如何用一個合理的理論來解釋這個現(xiàn)象一直是人們需

24、要探究的一個問題。直到1993 年，Corkum【26】提出了經(jīng)典的三步模型，此模型用牛頓力學(xué)的方法給出了高次諧波產(chǎn)生過程中電子的運動圖像，并且成功地解釋了截止定律。也就是說，當(dāng)強激光場與原子相互作用時時，激光脈沖對原子的作用主要包括三個過程，如圖1-2所示，分別是：(1)激光的電場顯著地壓低了電子一側(cè)的勢壘，使其遠(yuǎn)小于電子在原子中的庫侖勢，電子發(fā)生隧穿電離。(2)電離后的電子在激光脈沖電場的驅(qū)動作用下加速、振蕩，并獲得能量。(3)當(dāng)電子振蕩回到母離子附近時，可以與母離子結(jié)合并輻射出高能光子，即高次諧波的產(chǎn)生。圖1-2 三步模型示意圖 高次諧波的頻譜范圍非常廣，覆蓋了從紫外到極紫外波段甚至軟X

25、射線波段，由于高次諧波輻射的光脈沖的持續(xù)時間很短基本上達(dá)到了飛秒量級，而且此脈沖的頻帶比較寬，此外，它的波長是可調(diào)諧的，基于以上特點，此脈沖在需要高的時間和空間分辨的微觀超快過程的研究領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用。例如，可以產(chǎn)生紫外頻率梳，產(chǎn)生較窄的阿秒脈沖，實現(xiàn)微觀電子動力學(xué)的研究等。然而，高次諧波的譜寬、強度、相干性等因素對高次諧波的應(yīng)用會產(chǎn)生很大的影響。因此，如何擴展高次諧波的譜寬，提高高次諧波的強度，改善高次諧波的相干特性等問題正吸引著研究者的興趣。在實驗方面，可以利用極化選通技術(shù)【27】、雙色合成激光場技術(shù)【28】以及量子路徑控制技術(shù)【29】等來產(chǎn)生超寬的高次諧波連續(xù)譜。在理論方面，人們提出的

26、多束激光脈沖疊加方案【30，31】和多周期激光脈沖條件下量子路徑調(diào)控方案【32】等也可以大幅度的拓寬高次諧波的連續(xù)區(qū)域。此外，為了提高阿秒脈沖的強度，提高高次諧波的強度也成為了人們研究的另一個熱點。人們提出了許多方法來提高高次諧波的強度，例如，通過改變雙色場中兩束激光的相對相位【33】、在基本場中疊加一束高頻激光【34,35】以及用相干疊加態(tài)作為初始態(tài)【36-39】等。對于各向同性的原子而言，核的運動以及激光場的偏振方向等因素對電離率的影響較小。但是對于具有具體的空間結(jié)構(gòu)的分子而言，由于分子存在多個中心，各向可能不同性，激光場的偏振方向和分子取向以及核的運動等因素對電離率的影響較大。在高次諧波

27、的產(chǎn)生中電離是最關(guān)鍵的一步，所以激光場的偏振方向和分子的特性將會對高次諧波的產(chǎn)生有直接的影響。首次對分子高次諧波譜的研究是為了拓寬高次諧波的平臺區(qū)域【40-43】，在高次諧波發(fā)射過程中，返回的自由電子將會與分子中任何一個原子核復(fù)合，由于與不同的原子核復(fù)合過程中放出的的能量不同，這將會引起諧波譜平臺區(qū)域的變化。對分子高次諧波的研究中最大突破是發(fā)現(xiàn)了在諧波產(chǎn)生中有類似楊氏雙縫干涉現(xiàn)象的出現(xiàn)【44-49】，通過改變相關(guān)參數(shù)，可以發(fā)現(xiàn)諧波譜將會發(fā)生一些變化(出現(xiàn)極大值或極小值)【50】。此外，由于高次諧波的產(chǎn)生對分子中核運動比較敏感，因此，人們不但能夠研究分子的高次諧波譜的特征，而且可以利用分子產(chǎn)生的

28、高次諧波來探測強激光作用下原子核和電子的運動【51-53】。1.3 本論文的主要工作我們的工作主要集中在以下幾個方面：在關(guān)于原子高次諧波產(chǎn)生的研究中，如何拓寬諧波譜的平臺區(qū)域和提高諧波譜的強度是人們研究的熱點，針對這一問題，在本文中，我們不僅用三色場方案對高次諧波譜的平臺區(qū)域進(jìn)行拓展，而且利用相干疊加態(tài)來提高高次諧波譜的強度。而在對分子高次諧波產(chǎn)生的研究中，主要針對分子的高次諧波譜對分子自身的結(jié)構(gòu)以及振動轉(zhuǎn)動等狀態(tài)非常敏感，我們可以通過對不同分子在不同狀態(tài)下的高次諧波的產(chǎn)生進(jìn)行研究從而來探測分子的結(jié)構(gòu)和狀態(tài)。本論文共分為五章，本章主要介紹了對高次諧波的產(chǎn)生進(jìn)行研究的歷史意義以及未來的發(fā)展方向。

29、第二章簡要描述了強激光場下高次諧波產(chǎn)生的理論模型。主要介紹了基于求解含時薛定諤方程的量子模型。第三章對原子高次諧波的產(chǎn)生進(jìn)行了理論研究。主要在拓寬諧波的平臺區(qū)域和提高高次諧波的強度兩方面做了深入研究。首先，在理論上提出用三色場的方法來拓寬高次諧波的截止頻率，其次研究了三色場中控制脈沖的激光參數(shù)在高次諧波產(chǎn)生中的影響。此外，在提高高次諧波的強度方面，本文系統(tǒng)研究了利用相干疊加態(tài)來提高高次諧波的強度，不僅研究了基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)相干疊加作為初始態(tài)來提高高次諧波效率，還研究了利用基態(tài)和高激發(fā)態(tài)相干疊加作為初始態(tài)來提高高次諧波的發(fā)射效率。第四章對分子高次諧波的產(chǎn)生進(jìn)行研究。對于對稱分子H2+的高次諧波，

30、我們通過調(diào)節(jié)激光參數(shù)來研究由于分子本身結(jié)構(gòu)和驅(qū)動激光引起的兩類干涉最小值，通過對這兩類最小值的研究來了解H2+分子高次諧波產(chǎn)生過程中的干涉；而對于不對稱的雙原子分子HeH2+，我們不僅研究了該分子高次諧波產(chǎn)生中的多通道干涉效應(yīng)，還研究了核信號對不對稱分子高次諧波產(chǎn)生的影響。第五章是全文的總結(jié)和展望。53含時量子波包計算方法2含時量子波包計算方法當(dāng)激光強度大于1010 W/cm2 時，原子或分子在與激光作用過程中會吸收多個光子從而使束縛電子被電離而產(chǎn)生各種現(xiàn)象，比如：閾上電離、高次諧波的產(chǎn)生和庫侖爆炸等。從量子理論觀點來講，這些非線性光學(xué)效應(yīng)的研究有賴于精確求解非線性的含時的薛定諤方程。本節(jié)具體

31、給出原子在強場中電子的量子波包理論和雙原子分子在強場中同時考慮核和電子運動的量子波包理論。在模擬計算中，對于格點的劃分我們采用了sine-DVR【54,55】方法，由sine基函數(shù)定義的DVR基，可以應(yīng)用于徑向坐標(biāo)，其中L = Rmax - Rmin，Ri' = Ri - Rmin = iR，i = 1, 2, , N，R = L/(N + 1)，基和基是正交的。這種方法的主要優(yōu)點在于二階微分的動能算符的本征函數(shù)就是sine基函數(shù)，可以直接得到本征值，可以非常方便有效地應(yīng)用于標(biāo)準(zhǔn)的二階劈裂算符傳播中。在單電子近似和偶極近似下，原子體系中電子的含時薛定諤方程可以寫為： (2-1)其中，V

32、C為有效地庫侖勢。在長度規(guī)范下，激光與原子的相互作用勢可以表示為。當(dāng)激光場與雙原子分子相互作用時，體系中核和電子相關(guān)動力學(xué)的波包理論可以用求解含時薛定諤方程的量子理論來描述。在長度規(guī)范下采用偶極近似，考慮非相對論的線偏振激光，且激光電場的方向沿著分子軸向，體系總的薛定諤方程為 , (2-2)其中，VC為無外場時體系的勢能，VI為外場對體系的相互作用。當(dāng)采用質(zhì)心坐標(biāo)系時，體系的薛定諤方程可以寫為：， (2-3)其中，R為核間距。 和分別是核及電子的約化質(zhì)量。在核間距固定的情況下，核和電子的波函數(shù)可以分開，強激光場中電子的含時薛定諤方程可以表示為：, (2-4)其中，軟核庫侖勢可以表示為，a為軟核

33、參數(shù)。而在非Born-Oppenheimer（B-O）近似下，由于勢能項中的變量既包含核間距又包含電子坐標(biāo)，而且不可分離變量，因此，在時間傳播過程中不可以把核和電子的波函數(shù)分開考慮，雙原子分子處于強激光場中的含時的薛定諤方程可以描述為： ， (2-5)其中，R為核間距，z為電子坐標(biāo)，和分別為核和電子的動能算符，和e分別為核和電子的約化質(zhì)量。VC為無外場時體系的勢能，VI為激光場與體系的相互作用勢。對于對稱的雙原子分子H2+，在質(zhì)心坐標(biāo)系下，無外場時體系的勢能VC和激光場與分子的相互作用勢VI分別表示為：， (2-6)， (2-7)其中E(t)為線性偏振的激光脈沖。而對于不對稱的雙原子分子HeH

34、2+，因為兩個核的質(zhì)量不同，電荷量也不同，質(zhì)心與幾何中心不重合，在質(zhì)心坐標(biāo)系下，無外場時體系的勢能VC和激光場與體系的相互作用勢VI可以表示為：， (2-8)， (2-9)其中，CH和CHe 分別為H和He的電荷量，mH和mHe 分別為H和He的質(zhì)量，zH=mHe/(mH +mHe )R 和 zHe=mH/(mH +mHe )R為H和He的位置，a為軟核參數(shù)。在傳播以前，需要確定初始波函數(shù)，主要有以下兩種方法來確定初始波函數(shù)。第一種是通過對角化在DVR中構(gòu)建好的矩陣來得到本征函數(shù)；另一種是通過假設(shè)任意的初始波函數(shù)，然后在虛時空間內(nèi)通過直接積分不含激光場的薛定諤方程而得到【56,57】，虛時傳播

35、與實時傳播相似，只需將時間t變?yōu)?-it。當(dāng)初始波函數(shù)確定了以后，在本文中，波函數(shù)隨時間的傳播主要采用標(biāo)準(zhǔn)的二階劈裂算符【58】的方法， (2-10)其中，T是動能算符，V是勢能算符，O(t3) 是高階項，在計算中可以忽略。當(dāng)傳播結(jié)束得到最終波函數(shù)后，利用 Ehrenfest【59】理論，偶極加速度可以表示為： (2-11)對偶極加速度進(jìn)行傅里葉變換可以得到高次諧波譜： ， (2-12)這里的為高次諧波的頻率。對數(shù)階諧波進(jìn)行疊加可以得到阿秒脈沖：， (2-13)其中 。為了清晰地描述高次諧波在不同時間和不同階次下的強度分布，我們用小波變換的方法【60】給出了量子計算下的時頻分布圖：， (2-1

36、4) 其中，變換核為Morlet小波【61】:。 (2-15)原子高次諧波產(chǎn)生的理論研究3原子高次諧波產(chǎn)生的理論研究大量的理論和實驗研究表明高次諧波譜的平臺區(qū)域越寬則能產(chǎn)生越窄的阿秒脈沖，所以如何拓寬高次諧波譜的平臺區(qū)域，從而得到更窄的阿秒激光脈沖成為人們研究的一個熱點問題。在本章中，我們對He原子在強激光場條件下高次諧波產(chǎn)生的過程進(jìn)行了理論模擬。通過對不同的合成激光場條件下高次諧波譜進(jìn)行分析，我們對高次諧波譜的拓寬機理進(jìn)行了合理的解釋。此外，在雙色場條件下，通過對不同初始態(tài)下的高次諧波產(chǎn)生過程進(jìn)行理論研究，結(jié)果表明，使用相干疊加態(tài)作為體系的初始態(tài)可以有效實現(xiàn)提高高次諧波的強度的目的。3.1利

37、用合成的三色激光場拓寬高次諧波譜的平臺區(qū)域 3.1.1理論模型 為了拓寬高次諧波的平臺區(qū)域，我們可以通過求解含時薛定諤方程比較單色、雙色和三色激光場條件下得到的高次諧波譜。在計算過程中，我們采用單電子近似，在長度規(guī)范下，體系的含時薛定諤方程可以寫成：， (3-1)其中，VC(x)是軟核庫侖勢，其中b=1為有效電荷，a=0.484為軟核參數(shù)，在此條件下，我們計算得到He原子的電離能為24.56599eV，與實驗中得到的He原子的電離能24.587eV非常接近。E(t)為外加激光場，在本小結(jié)的計算中我們選取的激光場的表達(dá)形式為：， (3-2)其中，Ei (i=1, 2, 3)分別為三束激光脈沖的峰

38、值強度，為激光的包絡(luò)函數(shù)，i為基本光和兩束控制光的半寬。3.1.2計算結(jié)果及理論分析首先，我們運用三步模型【26】來分析在單色強激光場條件下高次諧波的產(chǎn)生過程。圖3-1(a)為波長800nm，半寬5fs的高斯型的激光脈沖的電場分布圖，從圖中可以看到有五個明顯的峰值A(chǔ)、B、C、D和E。當(dāng)He原子處于強激光場中時，在第一個峰值A(chǔ)處，由于此處的電場強度足夠大，足以使得原子的勢壘被壓低，從而使電子發(fā)生隧穿電離；緊接著，電離后的自由電子會被下一個峰值B加速；然后當(dāng)激光場反向時，自由電子在激光場作用下反向加速，最終在峰值B和C之間與母離子發(fā)生復(fù)合，并放出高能光子。事實上，在一束激光脈沖持續(xù)時間里，會出現(xiàn)多

39、個峰值，也就會有多個獨立的高次諧波產(chǎn)生的過程。在圖3-1(a)中我們可以看到在5fs、800nm的單色場中可以有三個高次諧波產(chǎn)生的過程：ABC, BCD以及CDE過程?；谝陨戏治?，我們可以得知激光場對高次諧波的產(chǎn)生起決定性的作用。具體來說，由于電子在高次諧波產(chǎn)生過程中的第一個峰值處(A處、B處或C處)發(fā)生隧穿電離，所以峰值A(chǔ)(B或C)的大小直接決定了隧穿電離的電子的數(shù)目，從而決定了高次諧波譜強度的大??；而在高次諧波產(chǎn)生的第二個峰值處也就是(B、C或D)處被加速，而B(C或D)峰值的大小決定了電子在加速過程中獲得的能量。圖3-1第一列：單色(a)、雙色(d)以及三色(g)激光場，第二列：(b)

40、、(e)和(h)為相應(yīng)的諧波譜，第三列：相應(yīng)的三種情況下的經(jīng)典的電離與回碰動能分布以及電離速率分布(灰色陰影區(qū))。第一行為單色場的情況，第二行為雙色色場的結(jié)果，第三行為相應(yīng)的三色場的結(jié)果。從圖3-1(b)中可以看到在單色場條件下產(chǎn)生的高次諧波譜除了具有我們前文所提到過的典型特征以外，還出現(xiàn)了典型的雙平臺區(qū)域結(jié)構(gòu)。而這兩個平臺區(qū)域所對應(yīng)的最大頻率分別被稱為最大截止頻率和次最大截止頻率，這兩個截止頻率之間的這段諧波譜我們稱之為連續(xù)譜。在理論上，我們希望得到寬度較寬的連續(xù)譜。從圖3-1(b)中我們可以看到，第一個平臺區(qū)域主要位于高次諧波譜的低階部分，其對應(yīng)的回碰電子的能量較小，則放出的光子能量也較小

41、。由以上分析可知，回碰電子所具有的能量由高次諧波產(chǎn)生過程中第二個峰值的大小所決定。由于C處的峰值強度明顯高于B處和D處，所以我們可以推斷位于低階部分的第一個平臺區(qū)域主要是由ABC和CDE這兩個獨立的高次諧波產(chǎn)生過程疊加得到的，而處于高階部分的第二個平臺區(qū)域則主要是由于BCD過程貢獻(xiàn)而得到的。由圖3-1(b)可知，在單色激光場條件下連續(xù)譜的寬度為112eV。為了得到更寬的連續(xù)譜，我們在單色光基礎(chǔ)上添加一束二次諧波控制脈沖(10fs, 400nm, 1.0×1014W/cm2)(圖3-1(d)中點線)合成得到一個雙色合成激光場(圖3-1(d)中實線)。從圖3-1(d)中實線可以看出激光場

42、的C峰值被加強，而B和D峰值被明顯削弱. 也就是說在BCD這個獨立過程中電子獲得的能量增大，而在ABC以及CDE過程中電子獲得的能量減小。這樣的話，最大截止頻率會顯著提高，而次最大截止頻率會相應(yīng)的減小，從而有效的增寬了連續(xù)譜的范圍。比較圖3-1(b)和(e)可以發(fā)現(xiàn)，雙色場條件下產(chǎn)生連續(xù)譜的寬度明顯要寬于單色場條件下的連續(xù)譜的寬度，達(dá)到了131eV。按照這樣的思路，我們繼續(xù)在單色光(圖3-1(g)中虛線)的基礎(chǔ)上添加兩束控制脈沖(10fs， 400nm， 3.0×1013W/cm2；10fs，1600nm，3.0×1013W/cm2)(g圖中點線和短劃線)得到合成三色激光場

43、(圖3-1(g)中實線)。從圖3-1(g)中實線可以看到在三色激光場條件下，C峰值得到了進(jìn)一步的增強，而B和D峰值進(jìn)一步被削弱，所以連續(xù)譜的寬度會進(jìn)一步展寬。圖3-1(h)是三色激光場條件下產(chǎn)生的高次諧波譜，由圖可知，三色場條件下連續(xù)譜的寬度達(dá)到了244eV。由此可見，三色場方案可以有效的拓寬連續(xù)譜的寬度。為了能夠更加清晰的描述上述高次諧波產(chǎn)生過程中的電子的動力學(xué)過程，我們在圖3-1(c)、(f) 和(i)中分別給出了單色、雙色以及三色激光場條件下電子的經(jīng)典電離以及回碰動能分布圖。該分布可以描述電子電離以及與母核離子發(fā)生復(fù)合時動能與時間之間的關(guān)系。在圖中我們可以清晰的看到三個峰值P1, P2和

44、P3分別對應(yīng)于不同的時間，這三個峰值分別對應(yīng)我們前面提到過的三個獨立的高次諧波產(chǎn)生的過程(ABC，BCD和CDE)。第一個和第三個峰值較低，主要貢獻(xiàn)諧波譜的低階部分，而第二個峰值較高，主要貢獻(xiàn)諧波譜的高階部分。最高峰值和次最高峰值之間的部分就是所謂的連續(xù)譜。為了能夠進(jìn)一步了解高次諧波譜的連續(xù)區(qū)域的特性，我們還計算了電離速率【62】隨時間變化圖。我們可以看到P1峰值對應(yīng)的電離速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于P2和P3峰值，那么說明P1峰值對高次諧波產(chǎn)生的貢獻(xiàn)非常小，因此，高次諧波的連續(xù)區(qū)域則為P2與P3之間的部分。通過比較圖3-1(c)、(f)和(i)，我們可以發(fā)現(xiàn)隨著控制脈沖的介入，連續(xù)譜的寬度可以被明顯的拓寬。

45、綜上可知，合理添加控制脈沖可以有效的拓展諧波譜連續(xù)區(qū)的寬度，接下來，我們研究控制脈沖的參數(shù)(強度、相位)對諧波譜連續(xù)區(qū)域的影響。圖3-2和3-3分別為調(diào)節(jié)二次諧波和半諧波控制脈沖的強度時的高次諧波譜。從這兩個圖中可知，隨著二次諧波控制脈沖強度的增加，諧波的連續(xù)區(qū)域有輕微的拓寬，但是變化不明顯，然而，隨著半諧波控制脈沖強度的增加，諧波的連續(xù)區(qū)域拓展明顯。圖3-2 不同的二次諧波控制脈沖強度下的高次諧波譜圖3-3 不同的半諧波控制脈沖強度下的高次諧波譜先前的理論研究表明，控制脈沖的相對相位在控制合成場的脈沖波形中起到了重要的作用，從而影響電子在激光場中的運動。接下來，我們研究相對相位對高次諧波譜截

46、止拓展的影響。圖3-4為諧波的截止頻率隨二次諧波控制脈沖與其余兩束脈沖的相對相位的變化。從圖上可以看出，當(dāng)0從0增加到0.6時諧波的截止頻率從344階降低到275階，隨著0進(jìn)一步增加，諧波的截止頻率也不斷增加，直到0=1.6時，諧波的截止頻率達(dá)到峰值(375階)。由此可以看出，諧波的截止位置對相對相位的變化非常敏感。圖3-4 諧波的截止頻率隨二次諧波控制脈沖相位的變化圖3-5 0=1.6和1.2時的諧波譜和時頻分布圖為了產(chǎn)生更寬的連續(xù)譜，圖3-5(a)展示了0=1.6時的高次諧波譜，圖中可以看出連續(xù)區(qū)域的寬度達(dá)到了433eV，這樣寬的連續(xù)譜有利于產(chǎn)生更窄的阿秒脈沖。為了進(jìn)一步理解高次諧波關(guān)于時

47、間、頻率以及強度的相關(guān)特性，我們對次諧波進(jìn)行小波變換。圖3-5(b)為3-5(a)的時頻分布，從圖中可以看出，與經(jīng)典的計算結(jié)果類似，也有三個明顯的峰值，標(biāo)記為P1、P2和P3，其中，峰值P1和P3貢獻(xiàn)于諧波的低階區(qū)域，由于P1的強度較低，對諧波的貢獻(xiàn)較小，所以P2與P3的峰值差貢獻(xiàn)于諧波的高階區(qū)域。通常，我們發(fā)現(xiàn)在每個回碰峰值中有兩個量子路徑對應(yīng)于不同的發(fā)射時間，早的回碰時間對應(yīng)于短的量子路徑，而遲的回碰時間對應(yīng)于長的量子路徑。我們可以看到對于P2峰值，有長短兩個量子路徑貢獻(xiàn)于高次諧波譜的連續(xù)區(qū)域，諧波譜中將會出現(xiàn)明顯的調(diào)制。圖3-6 阿秒脈沖的時間剖面圖此外，由于存在兩個量子路徑貢獻(xiàn)于諧波譜

48、的平臺區(qū)域，所以對這個區(qū)域的數(shù)階諧波進(jìn)行疊加將會導(dǎo)致阿秒脈沖鏈的產(chǎn)生。如圖3-6(a)為對諧波平臺區(qū)的50階(110-160階、150-200階、190-240階、230-280階以及270-320階)諧波進(jìn)行反向傅里葉變換所得到的阿秒脈沖的時間剖面。從圖中可以清晰的看到有兩個阿秒脈沖對應(yīng)于不同的發(fā)射時間，而且，發(fā)射時間早的阿秒脈沖的強度要強于發(fā)射時間晚的脈沖，這是由于短的量子路徑強于長的量子路徑的緣故。此外，隨著疊加階數(shù)的增加，兩束脈沖的時間間隔減小，而且強度也越來越低，這與時頻分布圖中的結(jié)果比較吻合。為了產(chǎn)生一個孤立的阿秒脈沖，一個有效的方法是消除其中的一條量子路徑。而單量子路徑可以通過調(diào)

49、節(jié)二次諧波控制脈沖的相對相位來實現(xiàn)。當(dāng)0=1.2時，如圖3-5(d)所示，短量子路徑的強度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)強于長量子路徑。此外，在圖3-5(c)中還可以明顯的看到連續(xù)區(qū)域的諧波譜中由于兩個量子路徑的相互干涉而引起的調(diào)制明顯減小了。圖3-6(b)為對3-5(c)中諧波的平臺區(qū)的50階(110-160階、150-200階、190-240階、230-280階以及270-320階)進(jìn)行疊加得到阿秒脈沖的時間剖面。值得注意的是，在圖3-6(b)中的阿秒脈沖可以看成是孤立的阿秒脈沖，因為第二高脈沖的強度僅僅是第一束脈沖強度的0.017倍。如果對連續(xù)區(qū)域的諧波進(jìn)行相位補償，也就是說，假設(shè)所有諧波的相位是相同的，那么我

50、們可以得到一個孤立的7as的脈沖，這樣窄的脈沖在探測原子分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)，探測電子運動等方面都有很大的用途。此外，通過比較圖3-6(a)和(b)可以發(fā)現(xiàn)，圖(b)中的阿秒脈沖的強度比圖(a)中脈沖的強度要高一個數(shù)量級，這是由于0= 1.2時的諧波譜的強度要比0= 1.6時強一個數(shù)量級。由此還可以看出諧波的強度對相對相位0比較敏感。在這里我們定義相對轉(zhuǎn)化效率R = I/I0，其中I0為0= 0時的諧波的強度，而I為不同0情況下諧波的強度。圖3-7為相對轉(zhuǎn)化效率隨相對相位0的變化，可以看出諧波的強度對相位的變化比較敏感。當(dāng)0從0增加到0.9時，諧波的強度不斷增加，然而，當(dāng)0= 1.2時，隨著0的增加諧

51、波的強度反而降低。圖3-7 相對轉(zhuǎn)化效率隨相對相位0的變化3.2研究不同的初始態(tài)對高次諧波的影響3.2.1理論模型前面所提到的高次諧波的產(chǎn)生都是指原子初始態(tài)處于基態(tài)的情況，如果由于某種原因而使原子的初始態(tài)處于激發(fā)態(tài)或者激發(fā)態(tài)和基態(tài)的相干疊加態(tài)，在本小節(jié)中以此為起點，通過數(shù)值求解含時Schrödinger方程，分析不同初始態(tài)對高次諧波產(chǎn)生的影響。當(dāng)體系的初始態(tài)為基態(tài)和激發(fā)態(tài)構(gòu)成的相干疊加態(tài)時，其波函數(shù)可表示如下：， (3-3) 其中，a和b為基態(tài)和激發(fā)態(tài)的振幅，a2+b2=1，激發(fā)態(tài)的幾率為p=b2。n為主量子數(shù)，為兩個態(tài)之間的相位差，在計算中，我們發(fā)現(xiàn)改變兩個態(tài)之間的相位差對諧波的影

52、響不大，因此，為了簡便，我們在接下來的計算中兩個態(tài)的相位差取0。 原子的相干疊加態(tài)可以通過單光子共振激發(fā)或者多光子激發(fā)直接獲得【63,64】，也可以通過電磁引誘透明度來相干控制原子態(tài)【65】來實現(xiàn)，還可以對類型原子體系通過雙光子去諧【66，67】得到。在本小結(jié)的計算中我們選取的激光場的表達(dá)形式為：， (3-4)其中，Ei分別為兩束激光脈沖的峰值強度，為激光的包絡(luò)函數(shù)，i為基本光和控制光的半寬(FWHM)，0為兩束激光的相位差，(t)為時變的載體包絡(luò)相位。3.2.2計算結(jié)果及理論分析在上文中我們已經(jīng)很清晰地用三步模型解釋了高次諧波產(chǎn)生的過程，并且了解到在高次諧波產(chǎn)生中，電子的電離幾率的大小決定了

53、諧波譜強度的高低。因此，為了提高諧波譜的強度，我們可以通過增大激光場的第一個峰值的大小使得電離增強或者直接增加電離幾率來實現(xiàn)。圖3-8(a)為基本激光脈沖電場(虛線)和控制脈沖電場(點線)組成的合成激光電場(實線)。圖3-8(b)為電子的經(jīng)典電離和回碰動能分布圖。在這里我們可以看到有三個峰值P1, P2和P3分別對應(yīng)不同的回碰時間。第一個和第三個峰值較低，主要貢獻(xiàn)諧波譜的低階部分，而第二個峰值較高，主要貢獻(xiàn)諧波譜的高階部分。最高峰值和次最高峰值之間的部分就是所謂的連續(xù)譜。為了能夠進(jìn)一步了解連續(xù)區(qū)域的強度信息，在圖3-8(c)中還計算了初始態(tài)為基態(tài)時的電離速率隨時間變化圖。我們可以看到P1峰值對

54、應(yīng)的電離速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于P2和P3峰值，由此可見P1峰值對高次諧波產(chǎn)生的貢獻(xiàn)非常小，因此，高次諧波的連續(xù)區(qū)域則為P2與P3之間的部分。為了比較，在圖3-8(d)中給出了初始態(tài)為基態(tài)和第一激發(fā)態(tài)的相干疊加態(tài)時的電離速率隨時間變化圖。可以發(fā)現(xiàn)3-8(d)中電離速率的形狀與3-8(c)類似，但是其強度要比3-8(c)的高出五個數(shù)量級以上。從以上分析可以看出，把基態(tài)和激發(fā)態(tài)的相干疊加作為初始態(tài)可以有效的提高電離幾率，從而提高諧波的強度。圖3-8(a)由基頻激光脈沖電場(虛線)和控制脈沖電場(點線)組成的合成激光場(實線)，(b)電子在雙色場中的動能隨電離時間和復(fù)合時間的變化關(guān)系，(c)和(d)分別為雙色合成場驅(qū)動下He原子初始態(tài)為基態(tài)(c)和1s和2s相干疊加(d)的電離幾率。為了證實以上經(jīng)典預(yù)測的正確性，我們用求解含時薛定諤方程的量子方法進(jìn)行了驗證。圖3-9(a)中紅色實線為初始態(tài)為1s基態(tài)和2s第一激發(fā)態(tài)的相干疊加作為初始態(tài)時得到的高次諧波譜，為了比較，初始態(tài)為基態(tài)時模擬得到的結(jié)果(黑色虛線)也在圖中給出，從圖中可以看出初始態(tài)為相干疊加態(tài)時諧波譜的強度要比初始態(tài)為基態(tài)時高八個數(shù)量級，這種增強現(xiàn)象主要歸因于相干疊加態(tài)的電離幾率要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于基態(tài)的電離幾率。為了更清晰更深刻的解釋諧波譜