直接法測(cè)氡儀的研制.ppt

第十五屆全國(guó)核電子學(xué)與核探測(cè)技術(shù)學(xué)術(shù)年會(huì),直接法測(cè)氡儀的研制 汲長(zhǎng)松、張樹(shù)衡 中核（北京）核儀器廠,2019/10/16,1,2019/10/16,2,直接法測(cè)氡儀的研制,本工作介紹研制成功的無(wú)須刻度、 通過(guò)測(cè)量參數(shù)、 應(yīng)用托馬斯公式 直接獲得受測(cè)氣體樣品中氡濃度的測(cè)量?jī)x器系列。,氡濃度測(cè)量特點(diǎn) 級(jí)聯(lián)衰變特性 惰性元素 放射性氣體,2019/10/16,3,2019/10/16,4,實(shí)用目的的氡濃度測(cè)量實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)化 1 測(cè)量對(duì)象 氡子體測(cè)量子體濃度、子體潛能濃度測(cè)定 氡濃度測(cè)量氡222、氡220測(cè)量 氡與氡子體平衡系數(shù)測(cè)量,2監(jiān)測(cè)目的進(jìn)展與變化,鈾鐳礦普查勘探【5060年代】 鈾鐳礦開(kāi)采現(xiàn)場(chǎng)涉氡輻射防護(hù)監(jiān)測(cè) 【60 80年代】 典型靈敏度103Bq/m3 人類環(huán)境(住房與室外環(huán)境)放射性監(jiān)測(cè) 【80 年代 至今】 典型靈敏度400Bq/m3（室內(nèi)） 典型靈敏度10 Bq/m3（室外）,3 現(xiàn)今氡濃度測(cè)量方法與儀器研制 主要任務(wù)的限定,放射性事故與高危場(chǎng)合 職業(yè)放射性工作場(chǎng)合 環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)典型靈敏度 【 110Bq/m3】量級(jí)氡濃度監(jiān)測(cè) （海、湖邊陸地）,氡濃度的相對(duì)測(cè)定九種主要方法,電離電流法【電離室法、靜電計(jì)法】 閃爍室【盧卡斯Lucas室】法 靜電場(chǎng)法 活性炭吸附法 雙濾膜相對(duì)法 氣球法 徑跡蝕刻法 卡法及改進(jìn)的卡法 能譜法,2019/10/16,7,2019/10/16,8,氡濃度的相對(duì)測(cè)定方法的共同特點(diǎn),在應(yīng)用于氡濃度測(cè)定之前必須對(duì)所用儀器、裝置或設(shè)備，用已知濃度的標(biāo)準(zhǔn)氡進(jìn)行刻度（或標(biāo)定）獲得測(cè)量示值與氡濃度間的轉(zhuǎn)換系數(shù)，俗稱k值 測(cè)量結(jié)果與約定標(biāo)準(zhǔn)值進(jìn)行比較的相對(duì)測(cè)量方法,2019/10/16,9,絕對(duì)法（直接法）氡濃度測(cè)量方法與儀器 該類儀器經(jīng)二十幾年的不斷發(fā)展,已經(jīng)形成系列商品儀器被市場(chǎng)接受。,2019/10/16,10,1 直接測(cè)氡濃度方法的產(chǎn)生背景,雙濾膜測(cè)氡法是在1960年前后提出 由于缺少可以根據(jù)出口濾膜的計(jì)數(shù)準(zhǔn)確計(jì)算被測(cè)氣體中氡濃度的方程式，較長(zhǎng)時(shí)間被用作測(cè)氡濃度的相對(duì)方法。 1969年托馬斯（Thomas）推導(dǎo)出了托馬斯雙濾膜絕對(duì)測(cè)氡公式 經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證成立。 雙濾膜測(cè)氡法成為氡濃度的絕對(duì)測(cè)量方法。 該方法的測(cè)量結(jié)果不受氡與其子體放射性平衡程度的影響 及無(wú)須刻度,2 雙濾膜直接測(cè)氡濃度原理,2019/10/16,11,2.1子體過(guò)濾與RaA子體的產(chǎn)生,2019/10/16,12,樣氣穿過(guò)入口濾膜A，樣氣中的氡釷射氣子體基本上被入口濾膜濾凈。 從該時(shí)刻開(kāi)始，氡以T1/23.82d的半衰期衰變而產(chǎn)生RaA子體。 由于樣氣通過(guò)衰變室的渡越時(shí)間遠(yuǎn)小于RaA子體的半衰期（3.05min）。 因此可以認(rèn)為，在樣氣由入口濾膜A至出口濾膜C之間的渡越過(guò)程中， 由RaA衰變出的RaB子體原子數(shù)極少，忽略不計(jì)。 即，在樣氣渡越中，只考慮由氡衰變出的RaA子體核。 對(duì)RaB子體的忽略進(jìn)入測(cè)量誤差,2.2渡越過(guò)程中氡濃度的變化,樣氣通過(guò)入口濾膜的渡越過(guò)程中，氡濃度隨時(shí)間是變化的。 估算表明在渡越時(shí)間為1/3min量級(jí)時(shí)，氡的濃度減小僅為十萬(wàn)分之四。 即，從進(jìn)入衰變室至穿過(guò)出口濾膜的時(shí)間間隔內(nèi)， 完全有理由認(rèn)為在采樣過(guò)程中，衰變室內(nèi)氡的濃度是不變的。,2019/10/16,13,2.3出口濾膜對(duì)RaA子體的收集,樣氣在透過(guò)入口濾膜之后， 在渡越過(guò)程中產(chǎn)生的RaA子體， 以氣溶膠的形式存在。 到達(dá)出口濾膜時(shí)被收集于出口濾膜上。,2019/10/16,14,2.4對(duì)出口濾膜上發(fā)射體的探測(cè),在“濾膜測(cè)量位”上測(cè)出“C”的計(jì)數(shù)X。據(jù)X，由托馬斯公式直接依據(jù)儀器的結(jié)構(gòu)與運(yùn)行各參數(shù)值得到被測(cè)樣氣的氡含量。,2019/10/16,15,3托馬斯氡濃度直接測(cè)定公式,托馬斯氡濃度直接測(cè)定公式實(shí)驗(yàn)的低速采樣、直管式衰變室、測(cè)氡靈敏度較低等特點(diǎn)，當(dāng)將其擴(kuò)展到需要較高靈敏度的環(huán)境氡濃度（10Bq/m3量級(jí)）測(cè)定時(shí)，部分原被忽略的參數(shù)的影響已不可忽略。觀察到明顯的負(fù)值系統(tǒng)偏差。需加以修正。 CRn氡濃度；X粒子的計(jì)數(shù)；E（4）探測(cè)效率； V衰變室的容積 L；Z衰變修正因數(shù)；Ff擴(kuò)散修正因子； 過(guò)濾效率；自吸收；S能譜修正系數(shù)；探頭幾何修正因數(shù)；G重力沉降損失修正系數(shù)。,2019/10/16,16,3托馬斯氡濃度直接測(cè)定公式參數(shù),2019/10/16,17,3.1探測(cè)效率E E為探頭對(duì)采樣濾膜源的探測(cè)效率，習(xí)慣上稱作4探測(cè)效率。 3.2衰變修正因數(shù)Z 樣氣穿過(guò)入口濾膜A進(jìn)入衰變室B后，至結(jié)束對(duì)出口濾膜上粒子發(fā)射的測(cè)量過(guò)程中，存在4個(gè)動(dòng)態(tài)過(guò)程：1氡不斷地衰變出RaA子體等； 2出口濾膜C不斷收集RaA子體，并在濾膜上衰變成RaB、RaC子體等；3停止采樣后，RaA子體向C上的沉積過(guò)程終止，但在C上的RaA等子體以RaA為母體的級(jí)聯(lián)衰變繼續(xù)進(jìn)行； 4測(cè)量計(jì)數(shù)過(guò)程中，級(jí)聯(lián)衰變繼續(xù)進(jìn)行。 衰變修正因數(shù)Z是考慮上述四個(gè)動(dòng)態(tài)過(guò)程，以氡濃度為準(zhǔn)進(jìn)行修正的因數(shù)。托馬斯據(jù)級(jí)聯(lián)衰變方程組計(jì)算得出了變修正因數(shù)Z值。, 3.3擴(kuò)散修正因子Ff,2019/10/16,18,樣氣由入口濾膜A向出口濾膜C的渡越過(guò)程中產(chǎn)生的RaA子體，由于布朗運(yùn)動(dòng)而導(dǎo)致向衰變室B的室壁的沉積擴(kuò)散損失。Ff是考慮RaA子體這一擴(kuò)散損失的修正因子。 托馬斯給出了通過(guò)一根圓形截面管而不沉積的粒子份額的精確公式，并計(jì)算了以 DL/q 為變量的Ff（）函數(shù)值。 =3.1416 D擴(kuò)散常數(shù)，對(duì)RaA原子取D0.085cm2/s L衰變室長(zhǎng)度，cm q采樣流速，cm3/ s。 文獻(xiàn)中以列表的形式給出部分Ff（）,3.4過(guò)濾效率,托馬斯公式中實(shí)際上取過(guò)濾效率1，改進(jìn)后的托馬斯公式中采用實(shí)際測(cè)定的過(guò)濾效率值。 * 原托馬斯公式,2019/10/16,19,2019/10/16,20,3.5自吸收因子,2019/10/16,21,理論與實(shí)驗(yàn)證實(shí)，含氡樣氣采樣后的濾膜，作為粒子放射源， 其對(duì)粒子的自吸收效應(yīng)是不能被忽略的。 采用雙層濾膜法對(duì)濾膜的自吸收因子進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)定 并引入改進(jìn)的托馬斯公式。,2019/10/16,22,3.6 能譜修正系數(shù)S,托馬斯公式中E是探測(cè)器探測(cè)氡釷子體粒子的探測(cè)效率。 為獲取該參數(shù)的數(shù)值需用標(biāo)準(zhǔn)氡釷子體源實(shí)驗(yàn)測(cè)定。 鑒于迄今還沒(méi)有氡釷子體標(biāo)準(zhǔn)源可供使用，探測(cè)效率E皆選用 239Pu（E=5.1554MeV, 73.3%;5.1429MeV;15.1%） 進(jìn)行測(cè)量。而氡子體發(fā)射的粒子（E6.00MeV；7.69MeV），與釷子體發(fā)射的粒子（E7.81MeV）與239Pu不同。這導(dǎo)致用239Pu 源測(cè)定的探測(cè)效率參數(shù)E0.40，與氡釷子體源的探測(cè)效率E的偏離。 必須引入能譜修正因數(shù)S對(duì)此加以修正。,3.7探頭幾何因數(shù),采樣濾膜氡子體源的直徑，一般與測(cè)定探測(cè)效率E所用的239Pu面源的直徑不同。由此導(dǎo)致的系統(tǒng)誤差用探頭幾何因數(shù)加以修正。探頭幾何因數(shù)修正，實(shí)際上就是兩次測(cè)量幾何條件差異的估算。 文獻(xiàn)6給出各修正因數(shù)的測(cè)定方法與結(jié)果。,2019/10/16,23,2019/10/16,24,氣溶膠粒子在衰變室內(nèi)渡越過(guò)程中，由于重力沉降而不可避免的導(dǎo)致?lián)p失重力沉積損失。 重力沉降修正因數(shù)G考慮衰變室內(nèi)，氡子體粒子在由入口濾膜至出口濾膜的渡越過(guò)程中，由于粒子自身的質(zhì)量受重力影響而導(dǎo)致的沉降于衰變室壁的損失所進(jìn)行的修正。重力沉降損失服從斯托克斯定律。 上述3.43.8五個(gè)參數(shù)的引入托馬斯公式后，系統(tǒng)誤差基本消失。 據(jù)改進(jìn)后的托馬斯公式研制系列直接法氡濃度測(cè)量?jī)x。,3.8 重力沉降修正因數(shù)G,4 直接測(cè)氡儀設(shè)計(jì)4,研制成功以衰變室容積不同（V40L;15L;8L）為主要區(qū)別，導(dǎo)致測(cè)氡靈敏度不同的三種直接法測(cè)氡儀。主要用于低氡濃度的環(huán)境放射性測(cè)定。 設(shè)計(jì)中采用負(fù)壓取樣、 采樣流速確定保證采樣氣流為層流、 大面積、低本底粒子探測(cè)器、 重力沉降影響的排除、 快速更換濾膜撲捉更多比分的RaA粒子等方法與技術(shù)措施，使所研制的直接測(cè)氡儀具有實(shí)驗(yàn)方法無(wú)須標(biāo)定；及性能指標(biāo)兩方面的特點(diǎn)。 同時(shí)出于研制成果的商品化水平的考慮，儀器擴(kuò)展了子體濃度與子體潛能密度測(cè)定及氡與其子體放射性平衡系數(shù)的測(cè)定功能。圖2示出FT648型（V=15L）測(cè)氡儀的原理示意圖。,2019/10/16,25,5直接測(cè)氡儀的主要技術(shù)指標(biāo),5.1靈敏度 根據(jù)測(cè)氡濃度的實(shí)際應(yīng)用，關(guān)鍵是應(yīng)對(duì)差錯(cuò)的產(chǎn)生加以概率要求，即樣品測(cè)量的判斷限。判斷限靈敏度的物理意義測(cè)量?jī)粲?jì)數(shù)大于判斷限時(shí)，可以預(yù)先選定的概率斷定，該凈計(jì)數(shù)與樣品中的氡含量相關(guān)。為評(píng)價(jià)本系列測(cè)氡儀采用置信度靈敏度。,2019/10/16,26,2019/10/16,27,5.2固有誤差,將具有約定真值濃度Ct的標(biāo)準(zhǔn)濃度氡,輸給受試直接法測(cè)氡儀。 然后進(jìn)行采樣、計(jì)數(shù)，最后得計(jì)數(shù)。 計(jì)算出被測(cè)氣體氡濃度的實(shí)驗(yàn)值Ci。 則Ct與Ci差異即為國(guó)有誤差。,6 主要應(yīng)用效果,采用本系列儀器曾對(duì)北京大氣氡濃度晝夜變化規(guī)律進(jìn)行了測(cè)定3。結(jié)果示于圖3。虛線表示空氣氡濃度的日平均值為8.5Bq/m3。最大值出現(xiàn)在午夜15時(shí)，達(dá)18.5 Bq/m3。最低值出現(xiàn)在中午，達(dá)3.7 Bq/m3。晝夜變化達(dá)5倍左右。國(guó)產(chǎn)直接法測(cè)氡儀主要性能列于下表中。,2019