雜原子摻雜的3D中空非金屬氧還原電催化劑的研究

雜原子摻雜的3D中空非金屬氧還原電催化劑的研究目錄背景及現(xiàn)狀研究過程應用前景研究成果1背景及現(xiàn)狀2燃料電池是一種等溫、直接將儲存在燃料和氧化劑中的化學能高效、環(huán)境友好地轉(zhuǎn)化為電能的裝置。[1][1]衣寶廉.燃料電池現(xiàn)狀與未來[J].電源技術,1998,22(5):216-221.電動汽車環(huán)保、節(jié)能備用電源

與家庭用電高密度、高效率、長待時、環(huán)境友好燃料電池可移

動電源、充電器攜帶方便比能量高燃料電池固

定式分散電站低碳、減排；沒有頻繁啟

動問題；3燃料電池已經(jīng)實現(xiàn)了在航天航空、宇宙飛機及潛艇等特殊領域的應用，而民用方面由于壽命與成本的制約，至今在電動車、電站、便攜式電源或充電器等各行業(yè)還處于示范階段。[2]燃料電池核心材料——陰極氧還原催化劑是制約燃料電池發(fā)展的瓶頸之一壽命、成本催化劑本研究需要解決的問題尋找價格便宜、穩(wěn)定性優(yōu)異、高活性的陰極氧還原催化劑前期調(diào)研[2]侯明衣寶廉.燃料電池技術發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J].電化學,2011,18(1):1-13.背景及現(xiàn)狀研究過程4氧還原催化劑的發(fā)展趨勢純PtPt合金降低成本非貴金屬基無金屬材料張怡.雜原子摻雜的多孔碳材料制備及其氧還原催化性能的研究[D].上海交通大學,2014.無金屬碳催化劑具有的高活性和耐用性，使其在化學界、材料界被公認為未來最具競爭力、最有可能取代鉑催化劑的下一代氧還原電催化。[3]5材料選擇研究過程4231提高電極碳材料的利用率1、有效構建三維導電網(wǎng)絡2、形成穩(wěn)定微觀電子、離

子輸運界面3、網(wǎng)絡中孔道有利于離子

的快速擴散較大的比表面積及孔容1、較大的比表面積可有效

固定、分散和擔載活性

物質(zhì)，防止電極材料發(fā)

生團聚及流失2、較大的孔容及豐富的

孔結(jié)構，可以形成雙電層

貢獻容量作為活性物質(zhì)1、貢獻容量2、成為活性物質(zhì)的形核位，

將其固定在碳材料表面

形成電催化反應活性中心具有良好的柔韌性1、有利于構建用于柔性電

化學儲能器件的碳基柔

性電極2、可以提高電極材料的力

學特性和結(jié)構穩(wěn)定性3、改善電化學儲能器件的

容量、倍率性能及循環(huán)

穩(wěn)定性三維中空碳材料6制備研究過程苯胺與吡咯在膠核內(nèi)外聚合成球形1、表面活性劑曲通拉TX-

100兩親性在溶液中形成膠核2、小分子單體位于膠核不同位置而形成球性三維中空碳材料前驅(qū)體1、制備的碳球具有改成規(guī)整的球形，直徑為100nm氮、硫摻雜的三維多孔中空電催化劑1、制備的三維中空碳材料前驅(qū)體與Na2S（1:10的質(zhì)量比）混合高溫處理氮硫共摻雜三維中空

碳材料制備示意圖7物理表征研究過程透射電鏡（TEM）三維中空碳球前驅(qū)體及高溫處理之后透射電鏡（TEM）圖片（c,d）元素分布氮硫共摻雜三維中空碳球?qū)脑胤植紙D片（f）掃描透射電鏡（STEM）氮硫共摻雜三維中空碳球掃描透射電鏡（STEM）圖片（e）掃描電鏡（SEM）三維中空碳球前驅(qū)體及高溫處理之后掃描電鏡（SEM）圖片（a,b）物理表征研究過程81、信息從X射線光電子能譜（XPS）測量確定氮硫共摻雜三維中空碳球電催化劑的元素組成。在光譜中可以清楚地觀察到C，N，S和O的存在2、結(jié)論1、氮含量隨著樣品處理溫度的升高而降低2、在900℃下處理的電催化劑具有最高的S含量氮硫共摻雜三維中空碳球的C（a），N（b）和S（c）的高分辨率光譜。不同溫度處理樣品的N和S含量（d）催化劑活性研究過程92、中空結(jié)構及氮、硫原

子的存在對于提高催

化活性效果顯著（圖b）不同樣品的極化曲線不同處理溫度樣品的極化曲線1、所制備電催化劑在

900℃活性最高（圖a）催化劑穩(wěn)定性研究過程101M甲醇電解液中（RDE，1600rpm）材料的抗甲醇性能測試結(jié)論：此催化劑相對于被廣泛應用的鉑系金屬催化劑

具有穩(wěn)定性優(yōu)異和抗甲醇毒化更強等優(yōu)勢在0.7V下的穩(wěn)定性測試解釋研究過程111、大的表面積促進了氧還原反應（ORR）期間的電解液/反應物擴散過程結(jié)果解釋1322、摻雜誘發(fā)碳球

應變和缺陷氮和硫的共存由于自旋和電荷密度的分布，導致大量的碳原子作為ORR活性位點3、作為活性物質(zhì)是電催化反應活性中心結(jié)果很好，但是為什么有這樣的性能？機理研究過程121研究出了相對于被廣泛應用的鉑系金屬催化劑具有價格便宜、穩(wěn)定性優(yōu)異和抗甲醇毒化更強等優(yōu)勢的氧還原電催化劑2整理實驗結(jié)果，發(fā)表一篇SCIA

類論文-Nanoscale（IF:7.76，學生為共同一作）論文標題：Nitrogenandsulfurco-dopingof3Dhollow-structuredcarbonspheresasanefficientandstablemetalfreecatalystfortheoxygenreductionreaction氮、硫共摻雜的三維中空非金屬電催化劑在燃料電池陰極氧還原方面的應用研究應用前景應用前景1312