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文檔簡介
受激拉曼激光材料的研究背景與基本原理1:前言
1.1拉曼散射&受激拉曼散射定義1.2
拉曼散射&受激拉曼散射發(fā)現(xiàn)與發(fā)展1.3材料介紹及應(yīng)用范圍2:受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.2自發(fā)拉曼散射2.3受激拉曼散射2.4自發(fā)拉曼散射與受激拉曼散射的區(qū)別Background1.1
定義是光波被散射后頻率發(fā)生變化的一種現(xiàn)象,是一種由分子振動、固體中光學(xué)聲子等激發(fā)與激光相互作用產(chǎn)生的非彈性散射,這種現(xiàn)象稱為拉曼散射拉曼散射(Ramanscattering)用脈沖激光激發(fā)拉曼介質(zhì),當(dāng)脈沖峰值超過一定數(shù)值時,散射光具有受激發(fā)射的性質(zhì),具備激光特性且光強可與激發(fā)光相比擬的程度,通常將這種效應(yīng)稱受激拉曼散射受激拉曼散射(StimulatedRamanscattering)1前言Background1.2
發(fā)現(xiàn)與發(fā)展
1923年阿道夫?斯梅卡爾從理論上預(yù)言:當(dāng)頻率為ν0的單色光入射到物質(zhì)以后,物質(zhì)中的分子會對入射光產(chǎn)生散射,散射光的頻率為ν0±νmol。
1928年印度物理學(xué)家拉曼在研究液體苯的散射光譜時,從實驗上發(fā)現(xiàn)了這種散射,因而稱為拉曼散射,或拉曼效應(yīng)。
1962年E.J.Woodbury
等把硝基苯放入紅寶石激光器的共振腔內(nèi)做克爾調(diào)Q實驗時,首次發(fā)現(xiàn)了受激拉曼效應(yīng)。Background1.3材料介紹及應(yīng)用范圍1.3.1
氣體
氣體拉曼介質(zhì)主要有H2,N2,CH4
等。將氣體注入到留有通光窗的密封容器中,加幾個乃至幾百個大氣壓,以便于產(chǎn)生受激拉曼散射。優(yōu)點:
氣體低廉的價格、高的純度、高的光學(xué)均勻性、高的自聚焦閾值、大的拉曼頻移1000-4000cm-1使其在過去很長時期內(nèi)成為拉曼介質(zhì)的首選。
缺點:
1低的粒子濃度,即便是在高壓下,導(dǎo)致要產(chǎn)生有效的拉曼轉(zhuǎn)換必須增加介質(zhì)作用長度(長達數(shù)米)造成拉曼裝置物理尺寸龐大。2低的導(dǎo)熱性,使其只能工作在低重復(fù)頻率下(通常<50Hz)采用氣體流動法雖能解決部分問題,但同時也帶來裝置更加復(fù)雜和高壓下操作不便等新的問題。3高壓氣體還存在易泄漏、易爆炸、與高強度激光作用后化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定等缺陷。Background1.3材料介紹及應(yīng)用范圍1.3.2
液體液體拉曼介質(zhì)主要有硝基苯、苯、甲苯、CS2
等。優(yōu)點:
比氣體有著更高的粒子密度,因而拉曼增益系數(shù)較大,有利于拉曼裝置的緊湊化。
缺點:
1
高溫下比氣體有更大的振動躍遷,導(dǎo)致峰值拉曼散射截面下降;
2有毒、揮發(fā)、對可見和近紅外光易吸收、自聚焦、熱效應(yīng)、化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定、納秒泵浦脈沖下受激拉曼散射與受激布里淵散射強烈競爭等等。這些問題使液體拉曼介質(zhì)未能得到廣泛應(yīng)用。Background1.3材料介紹及應(yīng)用范圍1.3.3固體固體拉曼介質(zhì)主要有兩種:光纖和晶體。如GdVO4、PbWO4、Ba(NO3)2、LiIO3
等。
許多氣體、液體拉曼介質(zhì)所遇到的問題在晶體拉曼介質(zhì)中可以避免。其主要優(yōu)點包括:1熱力學(xué)性能好、振動模的線寬窄、硬度高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定。2高密度的拉曼活性基團提高了拉曼散射截面從而導(dǎo)致更低的閾值、更高的拉曼增益和更高的拉曼轉(zhuǎn)換效率。3所有這些特性有利于制作小型化、高可靠性、高增益、高重頻工作的固體拉曼頻移器,以及固體拉曼激光器Background二、受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.1.1基本概念
1光的散射是指光通過不均勻介質(zhì)時一部分光偏離原方向傳播的現(xiàn)象;
2散射光的頻率不發(fā)生變化,就是彈性散射。例如瑞利散射;
3散射光頻率發(fā)生變化,就是非彈性散射。這類散射的典型代表主要有拉曼散射和布里淵散射等。
光散射示意圖Background2.1.2產(chǎn)生原因1在宏觀上看:是介質(zhì)的光學(xué)不均勻性或折射率的不均勻性所引起。它使介質(zhì)中局部區(qū)域形成散射中心。2從電磁輻射理論看:則歸結(jié)為由于介質(zhì)在入射光波場作用下產(chǎn)生的感應(yīng)電極化。由感生振蕩電偶極子(或磁偶極子,電四極子)成為散射光的電磁輻射源。實際觀察到的散射光是大量散射源所產(chǎn)生的散射光的疊加。3從量子理論的觀點來看:光散射是由光子與微觀粒子(原子,分子、電子及聲子等)發(fā)生非彈性碰撞所引起。碰撞結(jié)果入射光子散射成為一個能量和方向都與入射光子不同的散射光子;相應(yīng)地,微觀粒子的能量和動量都發(fā)生了變化。Background2.1.3分類純凈介質(zhì)中光的散射主要包括:瑞利散射、拉曼散射、布里淵散射、自發(fā)輻射光散射和強激光作用下的受激拉曼散射和受激布里淵散射等。在這里我們主要討論拉曼散射與受激拉曼散射。拉曼散射
(Ramanscattering,自發(fā)):由介質(zhì)內(nèi)部原子、分子的振動或轉(zhuǎn)動所引起。是一種非彈性散射,散射光頻率與入射光的頻率不同,頻移量較大,相應(yīng)于振動能級差。
強激光(相干光)的作用下所產(chǎn)生的受激散射:如受激拉曼散射(SRS)與受激布里淵散射(SBS),屬于三階非線性效應(yīng),入射光會改變介質(zhì)的光學(xué)性質(zhì);散射光與入射激光類似,也是受激相干輻射。Background2.2自發(fā)拉曼散射Raman(1928)發(fā)現(xiàn)自發(fā)拉曼散射。散射光譜中除了原頻率成分瑞利中心線ω0之外,還出現(xiàn)了新頻率成分ωs
和ωas
。
ωs<
ω0,稱為斯托克斯線。ωas>ω0,稱為反-斯托克斯線。一般Stokes譜線強度遠比Anti-Stokes線強幾個數(shù)量級。Stokes與Anti-Stokes能級示意圖Background2.2自發(fā)拉曼散射拉曼散射Stokes過程是分子吸收頻率為ωp的泵光光子,由基態(tài)躍遷到虛能級,再由虛能級躍遷到分子的振轉(zhuǎn)能級(第一激發(fā)態(tài)),發(fā)射頻率為ωs的Stokes光子。而Anti-Stokes過程是處于第一激發(fā)態(tài)的分子吸收ωp光子躍遷到另一虛能級,再由該虛能級躍遷到基態(tài),發(fā)射Anti-Stokes光子ωas。由于熱平衡時,處于基態(tài)的分子數(shù)遠大于第一激發(fā)態(tài)的分子數(shù),因此,產(chǎn)生ωs
的光子遠遠多于ωas
光子。故Stokes散射光遠強于Anti-Stokes散射光。Background2.3受激拉曼散射受激拉曼散射是相干的強激發(fā)過程:初始時入射光子與熱振動聲子碰撞產(chǎn)生受激聲子和斯托克斯光子,隨后入射光子和受激聲子碰撞產(chǎn)生斯托克斯光子,并產(chǎn)生更多受激聲子。如此積累將會產(chǎn)生更多得受激聲子和斯托克斯光子,這是一個雪崩過程。閾值性,只有入射光子數(shù)達到一定數(shù)目才會出現(xiàn);相干性,受激聲子是相干的,散射光子也是相干的,隨后的增益也是相干產(chǎn)生的。顯著特點:
受激拉曼散射過程的經(jīng)典示意圖Background2.3受激拉曼散射2.3.1拉曼散射截面在光散射過程中,經(jīng)常用散射截面來描述微觀過程中發(fā)生的散射幾率大小。拉曼散射界面是表征分子振動模的拉曼散射強度的重要參數(shù)。一束功率為Pl的入射光受到單位體積的介質(zhì)散射時,在(θ,φ)方向上,在dz距離內(nèi),散射到ΔΩ立體角內(nèi)的總散射光功率Ps可以通過以下關(guān)系來表述:式中為單位體積的微分散射截面。相應(yīng)地稱為分子微分散射截面(N為單位體積內(nèi)的分子數(shù))。對散射的所有方向求和,便可得到散射的總截面σ:Background2.3.2耦合波方程設(shè)入射光為EP
(ΩP),散射光為ES
(ΩS)和EAS
(ΩAS),分別為斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光。非線性光學(xué)中頻率為ΩS的光場的耦合波方程是:(1)對于SRS過程,散射場是由頻率為ωp的入射光場Ep
(ωp)泵浦引起,其對應(yīng)的三階非線性極化強度為:(2)(2)代入(1),可得受激拉曼散射的耦合波方程(3)(4)Background2.3.2耦合波方程滿足位相匹配,對(4)求解可得:三階非線性極化率χ(3)
包括實部和虛部兩部分實部反映相位調(diào)制,虛部反映強度變化。為討論在散射過程中光與介質(zhì)的能量交換,只考慮強度變化(即極化率的虛部相),并利用可得:Background2.3.3多重譜線受激拉曼散射的實驗發(fā)現(xiàn),受激拉曼散射的頻譜圖與自發(fā)拉曼散射的不同。除了一級散射外,還有二階、三階…譜線,即呈現(xiàn)多級譜線的頻譜。多重譜線的產(chǎn)生原因:由多束光波在非線性介質(zhì)內(nèi)的相互作用引起,多級拉曼散射譜線的產(chǎn)生
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