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文檔簡(jiǎn)介
《反響工程》學(xué)習(xí)指南
反響工程是一門(mén)綜合性和理論性都很強(qiáng)的課程,是化工類專業(yè)中僅有的幾門(mén)講授質(zhì)變過(guò)程
原理的課程之一,同時(shí)也是化學(xué)工程與工藝專業(yè)的主干課程。其綜合性表達(dá)在課程內(nèi)容涉及到
化工熱力學(xué)、傳遞過(guò)程原理、數(shù)學(xué)及系統(tǒng)工程等方面的學(xué)問(wèn)。
反響工程涉及的爭(zhēng)論領(lǐng)域除傳統(tǒng)的熱化學(xué)反響工程以外,還包括生化反響工程、環(huán)境科學(xué)
中的反響工程、材料合成中的反響工程及小規(guī)模生產(chǎn)的微反響工程等的學(xué)科分支。
本科生反響工程的授課內(nèi)容應(yīng)以傳授根底理論和對(duì)具有代表性的反響過(guò)程的工程分析
為重點(diǎn)。課程內(nèi)容既要留意表達(dá)反響工程的理論性和系統(tǒng)性,又要結(jié)合本科生的實(shí)際水平和應(yīng)到
達(dá)的學(xué)問(wèn)層次,不應(yīng)過(guò)多過(guò)細(xì)地講授學(xué)科前沿,而應(yīng)在講解根底理論的同時(shí).,適當(dāng)?shù)匾暌恍?/p>
學(xué)科進(jìn)展方向上的的增長(zhǎng)點(diǎn)。為了彌補(bǔ)可能存在的學(xué)問(wèn)傳授方面的缺乏,應(yīng)開(kāi)設(shè)選修課或前沿
講座。根底理論要限定在反響工程的主干上,即對(duì)反響動(dòng)力學(xué)和抱負(fù)反響器要做全面細(xì)致地介紹,
具有代表性的反響過(guò)程可選取均相反響和氣固相催化反響,并通過(guò)反響器的流淌模型確定建立
在抱負(fù)反響器根底之上的真實(shí)反響器模型。
本課程的具體教學(xué)構(gòu)造和學(xué)問(wèn)點(diǎn),及其連接關(guān)系可用以下圖概括:
7反響工程進(jìn)展反\
.7響器操作I
/連續(xù)、間歇、等溫、變溫\
『一杰和穩(wěn)料\
/真實(shí)反響器
/固定床和流化床*
停留時(shí)間分布
反響器流淌模型
抱負(fù)反響器
間歇、全混流和活塞流反響器
/反響動(dòng)力學(xué)v
/本征和宏觀動(dòng)力學(xué)t
課程的學(xué)問(wèn)點(diǎn)是依據(jù)化學(xué)工程與工藝方向?qū)W生的學(xué)習(xí)要求制定的。教學(xué)構(gòu)造和學(xué)問(wèn)點(diǎn)圍圍
著反響工程將解決的反響器設(shè)計(jì)和反響器操作兩大主題。內(nèi)容涉及均相反響和氣固相催化反響,
不過(guò)多的涉及分支問(wèn)題。例如,真實(shí)反響器的種類很多,只介紹氣、固催化的固定床和流化
床,其它種類的反響及反響器留待爭(zhēng)論生課程中講授。
下面分章對(duì)各章內(nèi)容進(jìn)展總結(jié),以供學(xué)生學(xué)習(xí)及教師教學(xué)參考
第一章緒論
(一)化學(xué)反響工程的爭(zhēng)論內(nèi)容:
其內(nèi)容可概括為兩個(gè)方面:反響動(dòng)力學(xué)和反響器分析與設(shè)計(jì)。反響動(dòng)力學(xué)爭(zhēng)論的是化學(xué)
反響速率與反響物系溫度、和濃度及壓力等反響條件的定量關(guān)系;而在反響器的設(shè)計(jì)與
分析過(guò)程中同時(shí)還要爭(zhēng)論反響器內(nèi)各種因素的變化關(guān)系,以找出最正確工況和反響器的
最好型式,同時(shí)確定反響器的尺寸及操作方式。
(二)化學(xué)反響的轉(zhuǎn)化率和收率:
1、反響進(jìn)度
定義:任何反響組分的反響量與其化學(xué)計(jì)量系數(shù)之比為反響進(jìn)度,是針對(duì)化學(xué)反
響進(jìn)展程度的定量描述。針對(duì)反響:
v4+vBfVR
ABR
n-nn-nn-n
反響進(jìn)度可表示為&=—....=T----------—H--------曲
VVV
ABR
反響進(jìn)度是針對(duì)于一個(gè)化學(xué)反響而言,假設(shè)反響物系中同時(shí)進(jìn)展多個(gè)化學(xué)反響,
各個(gè)反響(獨(dú)立)都有自己的反響進(jìn)度,設(shè)處,針對(duì)于任一反響組分,,則有:
j
n-n=*v]
i2ijJ
2、轉(zhuǎn)化率
定義:某一反響物轉(zhuǎn)化的百分率或分率,定義式為:
v某一反響物的轉(zhuǎn)化量〃-〃
該反響物的原始量n
AQ
留意:關(guān)鍵組分的選擇基準(zhǔn)及初始狀態(tài)的選擇。
3、收率
收率是針對(duì)反響產(chǎn)物而言,其定義式為:
生成反響產(chǎn)物所消耗的關(guān)鍵組重量FvIn-n
Y=-----關(guān)鍵組分的起始量---------二口%
留意:工業(yè)裝置上有時(shí)用重量收率的概念,同時(shí)針對(duì)循環(huán)系統(tǒng)有單程收率和全程
收率之分。
4、選擇性
生成目的產(chǎn)物所消耗的關(guān)鍵組重量「V1〃-〃
定義:S=------已轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵組重量------二|wL|"_3L
(三)化學(xué)反響器的類型
按構(gòu)造原理可分為:管式反響器、釜式反響器、塔式反響器、固定床反響器、流化床反
響器、移動(dòng)床反響器、滴流床反響器等。
(四)化學(xué)反響器的操作方式
工業(yè)反響器有三種操作方式:(1)間歇操作;(2)連續(xù)操作;(3)半間歇(或半連續(xù))
操作。
(五)反響器設(shè)計(jì)的根本方程
反響器設(shè)計(jì)的根本方程共三類:(1)描述濃度變化的物料衡算式,或稱連續(xù)方程;(2)
描述溫度變化的能量衡算式,或稱能量方程:(3)描述壓力變化的動(dòng)量衡算式。三種衡算式
的根本模式為:
(輸入)=(輸出)+(消耗)+(累積)
留意:建立衡算式的空間范圍及掌握體積的選擇原則:能把化學(xué)反響速率視為定值的最大
空間體積。
其次章:化學(xué)動(dòng)力學(xué)根底
微觀動(dòng)力學(xué):準(zhǔn)確描述反響機(jī)理的理論模型根底上的反響動(dòng)力學(xué);
宏觀動(dòng)力學(xué):包含了傳遞過(guò)程影響在內(nèi)的反響動(dòng)力學(xué);
本征動(dòng)力學(xué):排解了傳遞過(guò)程影響的動(dòng)力學(xué)。
本章主要內(nèi)容
(-)化學(xué)反響速率
1、定義:?jiǎn)挝粫r(shí)間內(nèi)單位體積反響物系中某一反響組分的反響量。針對(duì)于間歇反響
物系,r=__!"竺A;針對(duì)于連續(xù)反響系統(tǒng),r=一」。
A
AVdtdV
r
(二)反響速率方程
1定義:反響速率方程通常是指反響速率與溫度及濃度的關(guān)系,又叫做動(dòng)力學(xué)方程;
即r=f(C,T)。
2反響速率方程的求取:
(1)基元反響,其速率方程可由質(zhì)量作用定律直接寫(xiě)出;
(2)對(duì)于非基元反響,假設(shè)反響機(jī)理,可由反響機(jī)理和質(zhì)量作用定律推導(dǎo)得出反響
的速率方程;
(3)對(duì)于機(jī)理不明的化學(xué)反響,仍需要以試驗(yàn)為根底來(lái)打算化學(xué)反響速率方程,一
般用黑函數(shù)型來(lái)表示,并且通常將溫度與濃度分開(kāi)來(lái)表示,即:
r=/(C)/(T)=kexp(-E/RT)HC,
ACT0j'
/=1
a)針對(duì)于可逆反響,可表示為:r二一下Flcy,正逆反響級(jí)數(shù)和正
Aii
1=1上1
逆反響速率常數(shù)之間的關(guān)系為:
B/i-aB—a0-a。-a1kl/v
VVVvV'—c
ABRIA
其中:K為反響的化學(xué)平衡常數(shù):v為化學(xué)計(jì)量數(shù),其物理意義為反響進(jìn)展
C
一次速率掌握步驟消滅的次數(shù)。
同時(shí)針對(duì)于可逆放熱反響,存在最正確反響溫度(反響轉(zhuǎn)化率肯定條件下,使反
應(yīng)速率最大的反響溫度〕,T=----->-----o(T為對(duì)應(yīng)于此轉(zhuǎn)化率的平衡溫度)
°PRTge
1+_ln_
f£<—<—
E-EE
(三)濃度的表示方法
速率方程一般表示為濃度和溫度的函數(shù),而濃度又是反響進(jìn)程的函數(shù),針對(duì)于單一反響,
一般表示為關(guān)鍵組分轉(zhuǎn)化率的函數(shù),針對(duì)于任一反響物(氣相反響),其濃度可表示為:
v
C--L.CX
CiOv/ioA
c---------——r-p-
'(i+yxb)__4
AOAATP
0
而針對(duì)于液相反響,即使是變分子反響,一般也可做恒容處理(上式中的分子為1)。同理,
用分壓或摩爾分率表示反響氣體組成時(shí),其與轉(zhuǎn)化率的關(guān)系為:
V
p--」pX
P=i。V-人。”
i1+y3X
AOAA
V
y一」yxv
y=」°丫力力0力
i1+y8X
AOAA
(四)多相催化與吸附
1、吸附與脫附
(1)物理吸附與化學(xué)吸附
作用力溫度影響選擇性吸附狀態(tài)可逆性吸附熱
低溫下進(jìn)展,吸附熱較
物理吸附分子間力吸附量隨溫?zé)o選擇性多層吸附可逆小,一般
度上升快速8~25kJ/mol
削減
較高溫度下有時(shí)是可吸附熱較
化學(xué)吸附化學(xué)鍵力進(jìn)展,吸附速具有顯著單分子層逆的,有時(shí)大,一般
率隨溫度升的選擇性吸附是不可逆40~200kJ/
高而增加的mol
(2)抱負(fù)吸附模型
模型根本假定:a)各吸附位具有一樣的能量;b)被吸附分子間的作用力可無(wú)視
不計(jì);c)單層吸附。抱負(fù)吸附模型又稱郎格謬爾(Langmuir)模型:
Kp
單分子吸附等溫方程:0
A-T-TKp-
AA
Kp
多分子吸附等溫方程:0-i一
i1+XKp
/=1
解離吸附等溫方程:。
(3)真實(shí)吸附
除了抱負(fù)吸附之外的其他吸附,稱之為真實(shí)吸附。主要有如下幾種模型:
RT
a)焦姆金吸附等溫式:6=一k1n(KP)
Aa+p04
b)弗列因特利希吸附等溫式:o=Kpm,m<i
AA
(五)多相催化反響動(dòng)力學(xué)
多相催化反響動(dòng)力學(xué)的導(dǎo)出,廣泛使用的是定態(tài)近似和速率掌握步驟這兩個(gè)假定。推導(dǎo)
多相催化反響速率方程的步驟如下:
(1)假設(shè)該反響的反響步驟;
(2)確定速率掌握步驟,以該步的速率表示反響速率,并寫(xiě)出該步的速率方程;
(3)非速率掌握步驟可認(rèn)為是到達(dá)平衡,寫(xiě)出各步的平衡式,將各反響組分的掩蓋率變
為各反響組分分壓的函數(shù):
(4)依據(jù)掩蓋率之和等于1,并結(jié)合由(3)得到的各反響組分的掩蓋率表達(dá)式,可將
未掩蓋率變?yōu)楦鞣错懡M分分壓的函數(shù);
(5)將(3)和(4)得到的各反響組分掩蓋率以及未掩蓋率的表達(dá)式代入(2)所列出
的速率掌握步驟速率方程,化簡(jiǎn)整理后即得該反響的速率方程。
推導(dǎo)出的速率方程的形式可概括為:
反響速率=(動(dòng)力學(xué)項(xiàng))(推動(dòng)力)
(吸附項(xiàng))n
動(dòng)力學(xué)項(xiàng)指的是反響速率常數(shù)k,它是溫度的函數(shù)。推動(dòng)力項(xiàng)表示離平衡的遠(yuǎn)近,吸附
項(xiàng)則說(shuō)明哪些組分被催化劑所吸附,以及各組分吸附的強(qiáng)弱。這類速率方程稱為雙曲型速率方
程。
本章主要公式:
2.1化學(xué)反響速率
uA+UB------u?R(2.1)
AARDK
1dn1dn1dn
=一____4
rr=-____(2.2)
4VdtBVdt產(chǎn)=R
V-dt
對(duì)反響物,dn/dt<0,dn/dt<0;
AB
對(duì)反響產(chǎn)物dn^/dt)。。
rw廠w廠
且,,Rr,除非各反響組分的化學(xué)計(jì)量系數(shù)相等。
dn:dn:dn=v:v:v
ABRABR
因此,
r:r:r=v:v:v
ABRABR
或
-r-rr=常數(shù)r
__d.=__L=(2.3)
VVV
ABR
_1dn
r~7V~dt⑵4)
_1
r=____(2.4a)
Vdt
由于
n=Vc
AA
對(duì)于變?nèi)葸^(guò)程
1d(cV)decdV
r=-------A---——---A~~-A----(2.5)
AVdtdtVdt
對(duì)于恒容過(guò)程
de
一(2.6)
a:相界面積
dF
丁一而(2-9)
W:固體的質(zhì)量
承受固體催化劑的反響,假設(shè)V為催化劑的堆體積,P為堆密度,a為比外外表積(mz/np),
rbV
r=ar-=Pr(2.10)
AVAbA
2.2反響速率方程
影響反響速率的因素主要有
溫度、濃度、壓力、溶劑、催化劑
定量描述反響速率與溫度及濃度的關(guān)系式叫做速率方程或動(dòng)力學(xué)方程
r=f(c,T)(2.11)
基元反響
nAA+nBB―
由質(zhì)量作用定律
r=依皿(2.12)
AAB
非基元反響
A-----------?D+P
分解成基元步驟
A_**A*+P(2.13)
(2.14)
A*______AD速率掌握步驟
A-----------?D+P(2.15)
速率掌握步驟:全部反響步驟中最慢的一步。
非速率掌握步驟:到達(dá)平衡或等于速率掌握步驟的反響速率
r=r*=kc(2.16)
AA24*
cc或c=Kc/c
.*p=K.
c14*14P
A
r=kKc/c=kcIc(2.17)
A21APAP
特例
2NO+O,----------?2N0,
r=kcic⑵18a)
NO。2
NO+NO_a2(NO)
2NO+O,----------2NO.
r=kcc
2(N。匕0
c=KC22
(N0)21NO
r=kKC2C(2.18b)
21NO02
仍對(duì)上述反響,假定另一個(gè)機(jī)理
N0+09_>NO3
NO.+NO----?2NO.
r-kcc
2NONO
c=Kcc
NO、1NO02
r=kKC2c(2.18c)
2INO02
機(jī)理________?速率方程
速率方程_________陰理??
事函數(shù)型速率方程
r=f、(T)fK)
f(C)=CaACaB
2AB
r=kcaACaBA.=Arf,
ABi
/=1
可逆反響
⑵20)
ii
i=l/=!
如
uA+uBUR
—AKD
r=/cc^c%caR—Zccp^cpppR
AABRABR
平衡時(shí),r=0
A
l<CaAcaBcaR=T(CfiAc^BcpR
ABRABR
CaA-^ACaB-^BA
AB
CVQQR=K⑵22)
ABRC
Cv^/VCv/VCv/v=1/v
gRK(2.23)
ABRC
P-a-v/v
AAA
P-a=v/v
BBB
p-a=v?/v
P-a0"J-a
44—RR-R⑵24)
VVV
ABR
krk-TCi/v⑵25)
c
v:化學(xué)計(jì)量數(shù),表示速率掌握步驟消滅的次數(shù)
2.3溫度對(duì)反響速率的影響
用阿累尼烏斯方程(Arrhenius'equation)
k=Aexp
⑵26)
VRT)
A:指前因子,其因次與k一樣;
E:為活化能,R為氣體常數(shù)。
對(duì)于氣相反響(抱負(fù)氣體)
r=kCamol.m-3.s->或mol.kg.s-i或其它
ACA
由于
pV=pyV=nRT
AAA
所以
C_P-P
c―一———yv
ARTRTA
r=k|__|p?=kp”
*c\^RT)Ap
k=(RT"k=(RT/p)ak⑵27)
CPy
\nk^\nA-E/RT(2.26a)
dink_E
⑵26b)
dT~~RT2
比較化學(xué)反響的等壓方程(Van'tHoffIsochore)
,dlnKp)_AW0
、dT)~~RT7
p
對(duì)可逆反響
及
d\nk_Edink_E⑵28)
dTRT2
萬(wàn)及后分別為正逆反響的活化能
因
斤/&=K“V⑵25)
ln^-ln7c=1InK
vP
對(duì)溫度求導(dǎo)
dinkdink1d\nK
________p,⑵29)
~df'~dTV~dT
由熱力學(xué)知,對(duì)于恒壓過(guò)程
dlnK
■—KB二⑵30)
dTRT2
E-*E=1AH⑵31)
vr
B①
吸熱反響△”>(),E>E;
r
BCO
放熱反響△”<0,E>E。
化學(xué)反響速率總是隨溫度的上升而增加(極少數(shù)者例外),而且呈猛烈的非線性關(guān)系。
可逆反響
BCO
r=kf(X)-kg(X)⑵32)
AA
XBCO
_=f(X)竺g(X)竺⑵33)
a7jA~dT~A~dT
XA
由于
UJmto
dInk_\dk_E
~d7^~kdT~~RT2
所以
GJW??
dkkE及dk_kE
dT~~RT2dT~RT2
(巴1=£即(X陶(X)(2.34)
{8T)RTzARTzA
XA
由于r》0,所以廠八
CTCO
kf(X)2kg(X)
BCO4A
可逆吸熱反響,E>E
即
圖2-2可逆吸熱反響
r>r>r>r
4321
X增加,r減小
A
可逆放熱反響,由于瓦干但A/(X/l)>*g(x)
>/i
=0
圖2-3可逆放熱反響
當(dāng)溫度較低時(shí),過(guò)程遠(yuǎn)離平衡,動(dòng)力學(xué)影響是主要沖突,其斜率表現(xiàn)?dr>0
dr\XA
隨著溫度的連續(xù)上升,平衡影響將成為主要沖突,<0
曲線由上升到下降的轉(zhuǎn)變點(diǎn)為反響速率的極大點(diǎn),其斜率為零,dr
,XA
對(duì)應(yīng)于極大點(diǎn)的溫度叫做最正確溫度7。
OP
為了找到最正確溫度,可用一般求極值的方法,令(2.34)式右邊為零,得
叼(X)—Ekg(X)=0
AA
或
EAexp(-E/RT(ip)_g(XJ(2.35)
EAexp(-E/RT)一/(X)
OPA
當(dāng)反響到達(dá)平衡時(shí),r=0,由(2.32)式可知
g(X4)=f=1exp(-£7RTJ
⑵36)
/PH1%exp(—E/RT)
Ae
Tx
式中為對(duì)應(yīng)于轉(zhuǎn)化率為的平衡溫度。將(2.36)式代入(2.35)式得:
eA
Fiexp(-F/RTJ_Aexpj-E/RTJ
E4exp(—E/RT)Xexp(—E/RT)
OPe
ET
T=______e____Fg.
OP.RTln⑵37)
1+------e=?
E-EE
T=f(X)
oIA
由式2-37知T=f(T)=f(X)
圖2-4可逆放熱反響
r>r>r>r>r
54321
2.4復(fù)合反響
復(fù)合反響:同一個(gè)反響物系中同時(shí)進(jìn)展假設(shè)干個(gè)化學(xué)反
響復(fù)合反響的反響速率;i組分的轉(zhuǎn)化速率或生成速率
R.
2.4.1轉(zhuǎn)化速率和生成速率
R=孔r
iij1
i=l
對(duì)單一反響,[=FJ
獨(dú)立反響:指一組反響中任何一個(gè)反響都不行能由其余反響進(jìn)展線性組合而得到。例如甲
烷水蒸汽轉(zhuǎn)化反響:
(I)
CH.+H9O?C0+3H?
(2)
CH.+2H-0-C09+4H9
CO+.O-j4/。名+士(3)
獨(dú)立反響數(shù)N確實(shí)定
方法一:由反響方程式確定
CHHHOCOCO
"-1432-1101⑴
A=-14-201⑵
、01-1-1(3)
N=R(A)=2
方法二:由反響物種數(shù)確定
CHHH0COco
"I4o2d11jc
42200H
)
1001120
N=反響物種數(shù)-R(B)=5-3=2
2.4.2復(fù)合反響的根本類型
A——>P
1并列反響B(tài)——>Q
A->P^2B
變?nèi)葸^(guò)程
Pr=kca
2平行反響'P1A
CB
v4—>Qr=k
AQ2A
瞬時(shí)選擇性
R=~kCa+vkcp(2.39)
A1AA2A
(2.40)
kCa-1
3=____________i,
kCa+|V|/cCP1+K27-―(2.41)
14I/24/Y
KA4
1
①、反響物濃度對(duì)s的影響
a=p
當(dāng)時(shí),⑵41)式化為
當(dāng)時(shí),反響物濃度提高,則瞬時(shí)選擇性增加
a<B
當(dāng),則狀況相反,低濃度操作有利。
②、溫度對(duì)S的影響
當(dāng)12時(shí),瞬時(shí)選擇性與溫度無(wú)關(guān)
E>E
當(dāng)12時(shí),溫度越高,反響的瞬時(shí)選擇性越大
E>E
當(dāng)21時(shí),溫度上升將使瞬時(shí)選擇性降低。
Zvr
目的產(chǎn)物的生成速率_R_/
S=
PA|關(guān)鍵反響物的轉(zhuǎn)化速率「
1
x
S=一(ASdX
0」4
X0
A
A->P->Q
3連串反響
2NO+O2_l2NC)2
2NO-N2O2
CH—訪>CHCl>CHCl
422
CHCl
2.2.3反響網(wǎng)絡(luò)
蔡
釀
—3
4
苯
酊
集總(Lumping)動(dòng)力學(xué)
重質(zhì)油-----汽油焦炭——-輕質(zhì)氣體
2.5反響速率方程的變換與積分
摩爾數(shù)發(fā)生變化的氣相反響
變?nèi)?變密度)反響
有相態(tài)的轉(zhuǎn)變的恒摩爾反響
液相反響
可按恒容過(guò)程近似處理
間歇操作
多變量的反響速率方程--------?單變量方程
2.5.1單一反響
氣相反響
uA+uBuP
AB------------p
r=kCaCp(2.42)
AAB
1.恒容狀況
n
-A-
A
n-n(1-X)(2.43)
AAOA
n(1-X)
c=—/OA=c(1—X)⑵44)
AVAOA
V
n=nnX
BBQAQA
A
V
nnX
v
BO4。A-cX
c=__A=c⑵45)
B~\TBOVi40A
A
V
r=kc*(1-X)a(c一X)P⑵46)
AAOABOAOA
A
ndXdX
r=--二AOA一CA⑵47)
dtVdtAOdt
dXv
c_±kca(1_X)a(c—"X)P(2.48)
AOdt710A80VAQA
A
(2)變?nèi)轄顩r
組分反響前轉(zhuǎn)化率為x人時(shí)
n
An-nX
AOAQAOA
V
nn-3x
B
BOBOVAOA
A
P0X
M4°,
總計(jì)n=n+nn=n+nXs
toAQBOt0710A.A
B=zv"J⑵49)
5>0
A總摩爾數(shù)增加
8=0
A總摩爾數(shù)不變(恒容)
8<0
總摩爾數(shù)削減
對(duì)抱負(fù)氣體,恒溫、恒壓下
V/V=n/n
0tot
——
V=V(l+yX§)(2.50)
0AOAA
Q—cA()-cAOX4
A1+y8
〃0XAA
V
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