環(huán)境空氣顆粒物來源綜述(終)

楊金星

2015年7月環(huán)境空氣中顆粒物源解析工作綜述源解析工作背景與開展情況源解析的種類及其特點(diǎn)源解析工作的流程源解析中幾個(gè)問題的把握源解析工作的誤區(qū)及主要問題提綱23環(huán)境空氣顆粒物來源解析顆粒物污染防治顆粒物排放源控制和消減固定源移動(dòng)源開放源對(duì)源解析工作的理解與業(yè)務(wù)

源解析是科學(xué)有效地開展顆粒物污染防治的重要基礎(chǔ)和前提復(fù)雜且系統(tǒng)的技術(shù)性工作源類貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率不清楚顆粒物來源不清楚可行控制措施不清楚顆粒物源類復(fù)雜,三個(gè)“不清楚迫切需要開展大氣顆粒物源解析工作，為有效開展大氣污染防治工作提供研究基礎(chǔ)，制定科學(xué)有效的防治措施國(guó)家關(guān)于開展顆粒物源解析工作的要求2014年，監(jiān)測(cè)司組織圓滿完成第一階段京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等地區(qū)9個(gè)重點(diǎn)城市（以下簡(jiǎn)稱三區(qū)九市）源解析工作。三區(qū)九市修改完善后的研究成果報(bào)國(guó)務(wù)院后陸續(xù)向社會(huì)發(fā)布，效果良好。目前全國(guó)顆粒物源解析工作進(jìn)展城市名稱

是否有初步成果

是否完成預(yù)論證預(yù)計(jì)三方論證時(shí)間濟(jì)南有是，14年10月已公布--青島有是，14年已公布--銀川有是，已論證和發(fā)布--哈爾濱有是10月份西寧有是10月份大連有是待安排廈門有是待安排太原有是待安排呼和浩特有否6-7月預(yù)論證6-7月鄭州有有待安排合肥有否7-8月預(yù)論證10月武漢有否10月份10月份長(zhǎng)沙有否7-8月預(yù)論證10月份?？谟蟹?1月份12月份城市名稱

是否有初步成果

是否完成預(yù)論證預(yù)計(jì)三方論證時(shí)間重慶有否10月份烏魯木齊有否10月份貴陽有否10月份長(zhǎng)春有否12月底沈陽有否12月底蘭州有否10月份成都有否10月份昆明有否12月底西安無否16年初福州無，年底有初步結(jié)果否16年4月南昌無，年底有初步結(jié)果否16年初南寧無，年底有初步結(jié)果否16年初

時(shí)間要求按照《關(guān)于做好2015年大氣污染物來源研究工作的通知》（環(huán)辦〔2015〕6號(hào)）要求：

26市爭(zhēng)取10月份完成源解析研究工作年底前完成論證時(shí)間要求大氣顆粒物來源解析定義：通過化學(xué)、物理學(xué)、數(shù)學(xué)等方法定性或定量識(shí)別環(huán)境受體中大氣顆粒物污染的來源。用于開展大氣顆粒物來源解析的技術(shù)方法分為常規(guī)模式與應(yīng)急模式。常規(guī)模式主要包括源清單法、源模型法和受體模型法；應(yīng)急模式是利用在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，開展快速源識(shí)別，為顆粒物重污染應(yīng)急響應(yīng)決策提供支撐。

源清單法：根據(jù)排放因子及活動(dòng)水平估算污染物排放量，據(jù)此排放量識(shí)別對(duì)環(huán)境空氣中顆粒物有貢獻(xiàn)的主要排放源。源模型法：以不同尺度數(shù)值模式方法定量描述大氣污染物從源到受體所經(jīng)歷的物理化學(xué)過程，定量估算不同地區(qū)和不同類別污染源排放對(duì)環(huán)境空氣中顆粒物的貢獻(xiàn)。10二、源解析技術(shù)方法種類及其特點(diǎn)源解析技術(shù)種類受體模型法：從受體出發(fā)，根據(jù)源和受體顆粒物的化學(xué)、物理特征等信息，利用數(shù)學(xué)方法定量解析各污染源類對(duì)環(huán)境空氣中顆粒物的貢獻(xiàn)，主要有化學(xué)質(zhì)量平衡模型（CMB）和因子分析類模型（PMF、PCA/MLR、UNMIX、ME2等）。各種源解析技術(shù)方法的特點(diǎn)技術(shù)方法優(yōu)勢(shì)和局限性必備條件可達(dá)目標(biāo)源清單法

方法簡(jiǎn)單、易操作，定性或半定量識(shí)別有組織污染源

收集統(tǒng)計(jì)基準(zhǔn)年研究區(qū)域各污染源污染物排放量得到排放源清單及重點(diǎn)排放區(qū)域和重點(diǎn)排放源的污染物排放量

源模型法

定量識(shí)別污染的本地和區(qū)域來源，可預(yù)測(cè)；解析源強(qiáng)未知的源類尤其是顆粒物開放源貢獻(xiàn)困難

建立與源模型要求相適應(yīng)的高時(shí)間和高空間分辨率的排放源清單、氣象要素場(chǎng)定量解析本地和區(qū)域各類源的貢獻(xiàn)；針對(duì)具有可靠排放源清單的點(diǎn)源，定量給出貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率；對(duì)于面源和線源，定量解析各源類的貢獻(xiàn)

受體模型法

可有效解析開放源貢獻(xiàn)；定量解析污染源類，不依賴詳細(xì)的源強(qiáng)信息和氣象場(chǎng)；不可預(yù)測(cè)

采集顆粒物樣品，分析顆粒物化學(xué)組成

定量解析各污染源類，尤其是源強(qiáng)難以確定的各顆粒物開放源類的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率，識(shí)別主要排放源類的來向13源解析技術(shù)受體模型法源模型法源清單法化學(xué)質(zhì)量平衡模型（CMB）正定矩陣因子分解模型（PMF）輔助手段主要手段相互驗(yàn)證一次顆粒物源解析外地傳輸貢獻(xiàn)……在線監(jiān)測(cè)三、顆粒物源解析工作流程顆粒物源解析工作依據(jù)《源解析技術(shù)指南(試行)》《源解析技術(shù)路線（試行）》《源解析監(jiān)測(cè)能力建設(shè)指南(試行)》《源解析監(jiān)測(cè)技術(shù)方法指南(試行)》資料收集環(huán)節(jié)171819樣品采集及分析環(huán)節(jié)1、環(huán)境受體樣品采集采樣點(diǎn)位布設(shè)、采樣時(shí)段的確定依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)規(guī)范》（試行）的相關(guān)要求布設(shè)受體采點(diǎn)，優(yōu)先選擇若干國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)；同時(shí)綜合考慮功能分布、人口密度、環(huán)境敏感程度等因素，適當(dāng)增加受體采樣點(diǎn)位。受體采樣時(shí)間與頻次依據(jù)顆粒物濃度、排放源的季節(jié)性變化特征及氣象因素確定，典型污染過程加密采樣頻次。樣品采集的數(shù)量要符合受體模型的要求。單日累積采樣時(shí)間要滿足樣品分析檢出限要求，且避免濾膜負(fù)荷過載，一般為24小時(shí)，污染較重時(shí)可將每日采樣時(shí)間分為兩段，每段12小時(shí)。受體樣品采集使用儀器及濾膜根據(jù)濾膜本身特性和后續(xù)化學(xué)分析的需要確定采樣濾膜。分析無機(jī)元素采用有機(jī)濾膜（P膜），如聚四氟乙烯（特氟龍）、聚丙烯、醋酸纖維酯等；分析碳組分（有機(jī)碳OC、元素碳EC）和有機(jī)物（如多環(huán)芳烴、烷烴等）采用石英濾膜（Q膜）；分析水溶性離子采用聚四氟乙烯或石英濾膜等。源樣品的采集采集固定源、移動(dòng)源、開放源、餐飲源與生物質(zhì)燃燒源等源類樣品，其中具有明顯地域特點(diǎn)的顆粒物源類（揚(yáng)塵源、土壤塵源、當(dāng)?shù)靥厥庑袠I(yè)源等）必須采集，其他源類可根據(jù)各地實(shí)際情況確定是否采集或應(yīng)用已有顆粒物源譜。所采集樣品的種類和數(shù)量能代表研究區(qū)域污染源排放的時(shí)空分布特征。揚(yáng)塵采樣布點(diǎn)結(jié)合受體采樣點(diǎn)的空間分布，每個(gè)受體采樣點(diǎn)周邊采集不少于3個(gè)樣品；土壤塵采樣根據(jù)城市建成區(qū)及周邊10km范圍內(nèi)裸土類型的分布布點(diǎn)，一般不少于10個(gè)樣品；道路塵根據(jù)《防治城市揚(yáng)塵污染技術(shù)規(guī)范》的要求采集；燃煤塵的采集應(yīng)涵蓋研究區(qū)域內(nèi)不同燃燒方式、不同除塵方式、不同煤質(zhì)等的燃煤源，每種不同方式不少于3個(gè)樣品；其他源類每類不少于5個(gè)樣品。采集的顆粒物樣品能夠反映由源向環(huán)境受體排放時(shí)的物理過程，能夠與環(huán)境受體顆粒物的特定粒徑段相匹配。源樣品采樣方法主要包括：開放源再懸采樣法對(duì)于土壤塵、城市揚(yáng)塵等開放源類，可利用再懸浮采樣器進(jìn)行特定粒徑源樣品的采集。固定源稀釋通道采樣法對(duì)于固定燃煤源燃燒產(chǎn)生的顆粒物推薦采用煙道氣稀釋通道進(jìn)行采樣。移動(dòng)源采樣法對(duì)于機(jī)動(dòng)車源樣品可通過隧道采樣。在足夠長(zhǎng)的交通隧道（不少于1000m）內(nèi)，在隧道中段位置設(shè)置大氣顆粒物采樣器，使用與受體采樣相同的方式進(jìn)行濾膜采樣；或選取具有代表性的車型（包括汽油車、柴油車、各類非道路移動(dòng)源等），使用隨車采樣器、稀釋采樣器或通過臺(tái)架實(shí)驗(yàn)對(duì)機(jī)動(dòng)車排放的樣品進(jìn)行采集。生物質(zhì)燃燒源采樣法在實(shí)驗(yàn)室的模擬環(huán)境中進(jìn)行燃燒，使用大氣顆粒物采樣器獲取生物質(zhì)燃燒源樣品；或在露天環(huán)境中進(jìn)行燃燒，在下風(fēng)向采集顆粒物樣品，同時(shí)在上風(fēng)向采集環(huán)境對(duì)照樣品。餐飲源采樣根據(jù)餐飲源排煙口情況，因地制宜地參照固定源的采樣方法采集。22樣品分析23顆粒物質(zhì)量濃度手工稱量法無機(jī)元素X射線熒光光譜法酸消解/堿熔法-ICP-AES酸消解-ICP-MS原子熒光光譜法可溶性陰離子可溶性陽離子超聲萃取-離子色譜法超聲萃取-離子色譜法無機(jī)碳、有機(jī)碳熱光反射法或熱光透射法有機(jī)物（如PAHs）LC、GC/MS等HJ618-2011HJ646-2013HJ647-2013HJ657-2013監(jiān)測(cè)項(xiàng)目分析手段標(biāo)準(zhǔn)方法顆粒物分析質(zhì)量控制與保證點(diǎn)位布設(shè)的合理性，滿足代表性、完整性等儀器設(shè)備的選擇及校準(zhǔn)等采樣膜的選擇、準(zhǔn)備，樣膜的保存及運(yùn)輸?shù)葮悠贩治銮疤幚?、?shí)驗(yàn)式分析質(zhì)量控制、分析用儀器的檢定校驗(yàn)等。整個(gè)采樣分析環(huán)節(jié)的記錄填寫等。源解析及結(jié)果環(huán)節(jié)

此環(huán)節(jié)主要是用NKCMB1.0軟件進(jìn)行顆粒物源解析,需要將經(jīng)過有效性判定（見《顆粒物源化學(xué)成分譜構(gòu)建后的源樣品及受體濃度數(shù)據(jù)處理》南開，畢曉輝）體樣品分析數(shù)據(jù)導(dǎo)入程序進(jìn)行自動(dòng)源解析.（詳見《受體模型解析、參數(shù)設(shè)定及結(jié)果選擇》課件，南開，史國(guó)良）25源解析結(jié)果驗(yàn)證環(huán)節(jié)

驗(yàn)證由監(jiān)測(cè)司組織或委托三部門（環(huán)保部、工程院、科學(xué)院）聯(lián)合工作機(jī)制中的部分專家開展源解析結(jié)果驗(yàn)證。

26結(jié)論根據(jù)驗(yàn)證后的解析結(jié)果,形成顆粒物來源分析報(bào)告,為顆粒物污染防治工作提供技術(shù)支持。分析報(bào)告應(yīng)包含以下內(nèi)容:（1）闡明環(huán)境空氣中顆粒物化學(xué)組成的時(shí)空分布特征，用于判斷顆粒物污染類型。（2）明確顆粒物排放源譜特征。用于識(shí)別環(huán)境空氣顆粒物中有毒有害成分的主要來源；根據(jù)不同顆粒物排放源粒徑分布，確定細(xì)顆粒物排放因子。（3）定量獲得各顆粒物排放源類對(duì)不同季節(jié)、不同點(diǎn)位環(huán)境空氣顆粒物的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率。用于明確顆粒物污染防治的方向，評(píng)估污染防治效果。（4）定量獲得典型污染過程中各顆粒物排放源類對(duì)環(huán)境空氣顆粒物的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率。用于診斷典型污染過程的成因。（5）把顆粒物開放源、有組織排放源和二次粒子納入顆粒物目標(biāo)容量總量控制，根據(jù)各顆粒物排放源類對(duì)不同季節(jié)環(huán)境空氣顆粒物的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率，確定各顆粒物排放源類的控制目標(biāo)。

四、源解析應(yīng)把握的幾個(gè)問題顆粒物源解析工作是一項(xiàng)復(fù)雜且技術(shù)性很強(qiáng)的系統(tǒng)工程，因此并不是所有城市都做。組織實(shí)施：由當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境保護(hù)技術(shù)支持部門牽頭，聯(lián)合研究院所、高等院校發(fā)揮各自優(yōu)勢(shì)開展。上述源解析技術(shù)方法主要針對(duì)城市源解析工作，關(guān)于區(qū)域尺度的源解析技術(shù)，目前尚處于研究起步階段，可借鑒的研究成果較少，暫不包括；強(qiáng)調(diào)結(jié)果評(píng)估與驗(yàn)證