土壤中汞污染及其修復(fù)技術(shù)

1、土壤中汞污染及其修復(fù)技術(shù)This manuscript was revised by the office on December 22, 2012 土壤中汞污染及其修復(fù)技術(shù) 引言：土壤汞污染已經(jīng)嚴(yán)重危害到人類健康和生態(tài)環(huán)境，成為一個(gè)世界性問(wèn) 題，對(duì) 其治理的各種修復(fù)措施也成為當(dāng)前研究的一個(gè)熱點(diǎn)。本文對(duì)土壤汞污染 的來(lái)源、危 害和修復(fù)措施等方面進(jìn)行綜述，指岀了當(dāng)前存在的問(wèn)題，并對(duì)今后 治理的研究方向 提出了相關(guān)建議。關(guān)鍵詞：汞；危害；來(lái)源；修復(fù)方法1 引言隨著現(xiàn)代工農(nóng)業(yè)的迅速發(fā)展，人口急劇增長(zhǎng)，糧食的需求量也相應(yīng)變大， 越來(lái) 越多種類的農(nóng)藥被廣泛應(yīng)用。此外，工礦企業(yè)的發(fā)展導(dǎo)致對(duì)礦產(chǎn)資源的過(guò) 度

2、開(kāi)采使 得重金屬土壤污染日趨嚴(yán)重，一些地方生產(chǎn)的糧食，蔬菜，水果等食 物中的重金屬 含量超標(biāo)或接近臨界值。這些農(nóng)產(chǎn)品的重金屬能夠通過(guò)食物鏈在 人或動(dòng)物體內(nèi)富 集，成為人類生命健康的潛在威脅。 2014年4月18 0, 環(huán)保 部、國(guó)土部?jī)刹块T(mén)聯(lián)合 發(fā)布土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)。公報(bào)顯示，全國(guó)土壤總的 超標(biāo)率為 16. 1%, 污染類型 以無(wú)機(jī)型為主，其中排名前三的無(wú)機(jī)污染物依次為 鎘、汞、神。其中汞具有很強(qiáng)的 神經(jīng)毒性和致畸作用，且積累效應(yīng)和遺傳毒性 明顯，已被 EPA （美國(guó)環(huán)保署）列為 優(yōu)先控制污染物之一。土壤一旦被汞污染 后可通過(guò)食物鏈在人體內(nèi)富，并對(duì)周邊環(huán) 境安全造成嚴(yán)重危險(xiǎn)（。因此，找到合

3、 適的汞污染土壤修復(fù)技術(shù)已成為當(dāng)前的研究 熱點(diǎn)。八、八、°2 汞的危害汞是生物體的非必需的有害元素，通常情況下呈液態(tài)，常溫即可能蒸發(fā)， 其中 金屬離子在 0. 01 ? 0. 001mg/L 就會(huì)產(chǎn)生毒性。一般來(lái)講，低含量的汞一定 程度上 可以促進(jìn)植物的生長(zhǎng)，但是，當(dāng)汞含量過(guò)高時(shí)便會(huì)在植物體內(nèi)富集，對(duì) 植物體產(chǎn)生 毒害作用（，主要影響植物根部對(duì)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的吸收功能，進(jìn)而影響地上部分的生長(zhǎng)發(fā)育，嚴(yán)重的導(dǎo)致枯萎死亡（。土壤中的汞如果通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體，會(huì)對(duì)人體機(jī)能產(chǎn)生損害作用，其中 主要 對(duì)人體產(chǎn)生毒害作用的是無(wú)機(jī)汞和有機(jī)汞。常見(jiàn)的無(wú)機(jī)汞有 HgS, HgCl 等，可通過(guò) 食物或者呼吸進(jìn)入

4、體，雖然不易被吸收，但是對(duì)消化道有腐蝕作 用，也會(huì)造成腎臟 損傷。而有機(jī)汞容易被消化系統(tǒng)吸收，可侵入人體，與必基 結(jié)合而形成硫醇鹽，使 含必基的酶失去活性，從而破壞細(xì)胞的基本代謝功能。 尤其是屮基汞，可以改變細(xì) 胞的通透性，破壞了細(xì)胞與外界正常的物質(zhì)交換功 能，造成細(xì)胞壞死。此外，屮基 汞還能引起神經(jīng)系統(tǒng)的損傷，其造成的損傷功 能具有遺傳性。有機(jī)汞中毒的潛伏期 較長(zhǎng)，病情發(fā)展也較為緩慢，日本水俁病 就是甲基汞中毒的一個(gè)病例。3 土壤中汞的來(lái)源自 20 世紀(jì) 50 年代在日本熊本縣發(fā)現(xiàn)首例中基汞中毒事件以來(lái)，不同研究領(lǐng)域的學(xué)者都對(duì)汞污染問(wèn)題給予了高度關(guān)注（。土壤中汞的來(lái)源是多方面的。首先 是土

5、壤母質(zhì)本身含汞。不同母質(zhì)、母巖形成的土壤其含汞量存在很大差異。另 一方面， 由于人類工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)，使汞進(jìn)入環(huán)境，污染大氣、水體、土壤。 如有機(jī)汞農(nóng)藥 的施用曾一度是造成大面積農(nóng)田土壤含汞量普遍增加的一個(gè)重要 原因。雖然近兒十 年限制含汞農(nóng)藥的生產(chǎn)與使用，山含汞農(nóng)藥帶來(lái)的土壤汞污 染已大大減輕。而山污 水灌溉，污泥施肥等引起的局部地區(qū)的土壤汞污染卻在 逐漸增加。此外近些年的研 究表明，大氣汞的沉降也是土壤中汞的一個(gè)來(lái)源。3. 1 土壤母質(zhì)汞在地殼中自然形成。汞具有親硫性、易形成絡(luò)合離子等特性，常以硫化 物等 形式存在于巖石中。地表巖石經(jīng)過(guò)風(fēng)化作用，形成土壤母質(zhì)，巖石中的汞 部分殘留 在土壤母質(zhì)

6、中，構(gòu)成了土壤中汞最基本來(lái)源（。研究表明，全球不同類型土壤中汞的背景含量有所不同，一般介于 0. 58 ? 1. 8mg/kg, 平均值佔(zhàn)計(jì)為 1. lmg/kg, 并且， 有機(jī)質(zhì)土和新成土中汞含量偏高（° 土壤母質(zhì)中汞的來(lái)源復(fù)雜 多樣，形成周期長(zhǎng)， 且容易受到自然環(huán)境的影響，因此 LI 前很難精確估算出此 來(lái)源汞的釋放量。3. 2大氣中汞的干濕沉降由于汞具有揮發(fā)性，它隨大氣飄散遷移的范圍很廣。20世紀(jì) 90 年代，就 有北歐和美國(guó)的學(xué)者研究表明，大氣沉降是土壤中汞含量增加的重要原因。自 工業(yè)革命 以來(lái)，隨著人類活動(dòng)的加劇，大氣中的汞含量已經(jīng)增加了 3 倍左右（， 當(dāng)前，人為 源每年

7、約向大氣中排放 1960t 汞（。大氣中的汞通過(guò)干濕沉降進(jìn)入地 表土壤，可以 被有機(jī)質(zhì)吸附，從而在土壤表層富集（。口前，已經(jīng)有許多學(xué)者對(duì) 大氣汞干濕沉降 進(jìn)行研究。研究表明，與氣態(tài)單質(zhì)汞相比，活性氣態(tài)汞與顆粒 汞具有更高的水溶性 和沉降速率，它們往往是大氣汞干沉降主要來(lái)源。 Lynam 等（對(duì)美國(guó)伊利諾伊州中部 大氣汞沉降進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)大氣汞濕沉降量是干沉降 量的 3. 4 倍，說(shuō)明濕沉降占大 氣汞沉降的主體部分 ; 汞的濕沉降在夏天表現(xiàn)更為 顯著，這是因?yàn)橄奶齑髿庵械?Hg。更易被氧化成Hg二 加上夏天雨量較大，汞更 易于進(jìn)入地表部分，這些發(fā)現(xiàn)與 Sheu等（在臺(tái)灣彭佳嶼研究結(jié)果具有一致性。

8、3. 3工業(yè)污染源汞在許多工業(yè)生產(chǎn)中都被廣泛應(yīng)用，很多排放源如燃煤，氯堿工業(yè)，電池廠，冶煉，造紙等工業(yè)都在向環(huán)境中排放汞，且占有較大比重（。另外，汞在自然界中分布廣泛，兒乎所有的礦物都含有汞，大規(guī)模的礦山開(kāi)采和金屬冶煉必 然產(chǎn)生大量 含汞廢礦渣和冶煉爐渣，侵占周邊耕地，進(jìn)而對(duì)礦區(qū)土壤產(chǎn)生污染（。3汞在土壤屮的形態(tài)、遷移轉(zhuǎn)化及其影響因素3.1 汞在土壤中的形態(tài) 土壤中的汞按其化學(xué)形態(tài)可分為金屬汞、無(wú)機(jī)結(jié)合態(tài)汞和有機(jī)結(jié)合態(tài)汞。按結(jié)合方式分為可溶態(tài) , 非專性吸附態(tài)，專性吸附態(tài)，螯合態(tài)和沉淀態(tài)。按 TESSIER（ 的 連續(xù)提取分離法分為水溶態(tài)、交換態(tài)（碳酸鹽結(jié)合態(tài)）、鐵鐳氧化 態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài) 和殘

9、渣態(tài)。在許多含汞土壤中，汞主要以 HgO或HgS無(wú)機(jī)形式存在,土壤中具有致命 毒性的汞形態(tài)是形態(tài)分析的重點(diǎn)。3? 2 土壤中汞的遷移轉(zhuǎn)化土壤中的汞可以0, +1, +2 價(jià)存在。在正常的土壤 Eh和pH范圍內(nèi)，汞以零價(jià)（單質(zhì) 汞）存在于土壤中。在適宜的土壤 Eh和pH下，汞的3種價(jià)態(tài)間可相互轉(zhuǎn)化，轉(zhuǎn)化反 應(yīng)如下：當(dāng)土壤處于還原條件時(shí)，汞以單質(zhì)形態(tài)存在。 Hf在含有H: S的還原條件下，生成 極難溶的HgS,以HgS的狀態(tài)殘留于土壤中。當(dāng)土壤中氧氣充足時(shí) ,HgS乂可氧化成 HgSOs和 H gSO,（ o4 土壤中汞的修復(fù)技術(shù)汞污染具有持久性和易揮發(fā)性，可造成區(qū)域性或局地性的污染，更能通過(guò)大氣

10、輸送到世界各地，是一種顯著的全球性污染物。在20 世紀(jì) 60 年代，人們 就意識(shí)到汞污染的嚴(yán)重性，并通過(guò)控制汞的使用量和排放量來(lái)減少汞污染的危害（，也研究了大量技術(shù)方法來(lái)治理和修復(fù)已被污染的土壤，包括物理法、物化法、生物法等。4. 1 物化法 物化法是最先發(fā)展的修復(fù)技術(shù)之一，是采用一定的工程手段對(duì)受 Hg 污染土 壤進(jìn) 行修復(fù)的一種方式。4. 1. 1 客土法 客土法就是將已污染的土壤進(jìn)行翻土、換土等，將已經(jīng)污染的土壤深埋，換上新鮮的土壤，從而達(dá)到減輕危害的U的（0這種方法被認(rèn)為是改良土壤的根本措施。它具有徹底、穩(wěn)定的優(yōu)點(diǎn)，但工程量大，投資費(fèi)用高，且在換土過(guò)程中，存在著占用土地、滲漏、污染環(huán)境

11、等不良因素的影響，會(huì)破壞土體結(jié)構(gòu)，易導(dǎo)致土壤肥力下降 , 所以不宜進(jìn)行大面積的推廣 （0熱處理技術(shù)主要是針對(duì)揮發(fā)性或半揮發(fā)性的土壤污染物，如Hg As、殺蟲(chóng)劑等。熱處理法是通過(guò)加熱或者向污染土壤中通入熱蒸氣，將土壤中的污染物質(zhì)移出土壤，集中收集處理的技術(shù)。土壤中的無(wú)機(jī)汞一般以元素汞或HgS HgO. HgCOs等化合態(tài)的形式存在，當(dāng)溫度達(dá)到 600? 800°C時(shí)，化合物就會(huì)分 解，釋放岀元素態(tài) 的汞蒸氣，從而實(shí)現(xiàn)汞污染土壤的修復(fù)（。萬(wàn)山汞礦區(qū)土壤向大氣的凈釋汞通量最高可達(dá) 18393ng/（m2-h）, 溫度是重要的影響因素 熱處理 法的優(yōu)點(diǎn)在于能快速去處 土壤中的汞，并且在修復(fù)過(guò)

12、程中可以實(shí)現(xiàn)汞的回收。 但是，熱處理法也有能耗高， 且只有在汞污染濃度高時(shí)才有較高效率，而且高 溫處理可能會(huì)對(duì)土壤本身造成較大 影響。淋濾法也叫洗土法，是利用淋洗液中化學(xué)藥劑與土壤中的重金屬離子作 用，將 土壤中的重金屬轉(zhuǎn)移到淋洗液中，再回收淋濾液中重金屬的修復(fù)方法。該技術(shù)的關(guān)鍵在于找到能夠富集各形態(tài)重金屬且不破壞土壤理化性質(zhì)的淋濾 液。在利用淋濾法修復(fù)Hg污染土壤研究中發(fā)現(xiàn)，淋濾效果較好的藥劑有碘 化 物、EDTA硫代硫酸鹽化合物，可以在土壤的理化性質(zhì)的影響較小的條件下達(dá)到30%以上的去除率（。而其他一些效果比較好的化學(xué)藥劑，比如100mmol/L 的 KI 與50mmol/L 的 HC1

13、（pH=l. 5 ）混合液可以去除土壤中 77%的汞（ , 但會(huì)對(duì)土 壤的理化 性質(zhì)造成極大的破壞。還有研究人員用H: 0,、XaS03> N&S聯(lián)合修復(fù)汞污染土壤，使土壤中Hg濃度從2100mg/kg降低到了 270mg/kgo 淋濾法的優(yōu)點(diǎn)在于能夠永久性的治理土壤重金屬污染，可以一定程度實(shí)現(xiàn)對(duì)重金屬的回收，并且相對(duì)于其他提取重金屬的治理方法而言花費(fèi)時(shí)間較少，治理過(guò)后的土壤可以重新利用等?；瘜W(xué)淋濾法的缺點(diǎn)在于淋濾液必須進(jìn)行后續(xù) 處理才能安全 排放，同時(shí)淋濾可能會(huì)對(duì)土壤理化性質(zhì)造成破壞，而且在使用淋 濾法處理黏土和腐 殖質(zhì)含量較高的土壤時(shí)比較困難（。電化法是U前新興的重金屬處理方

14、法，即在水分飽和的污染土壤中插入兩個(gè)石墨電極，在穩(wěn)定的電流作用下 , 金屬離子在電壓的驅(qū)動(dòng)下向兩極移動(dòng)積聚，然后 再進(jìn) 行處理（。此法特別適合于低滲透性的勃土和淤泥土。而且 , 可以回收多種重金屬元素 , 經(jīng) 濟(jì)合理。但對(duì)于滲透性高、傳導(dǎo)性差的砂質(zhì)土壤清除重金屬的效果較差。電動(dòng)修復(fù)技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)原位修復(fù)，并且電動(dòng)修復(fù)不影響土壤肥力，沒(méi)有二次污染，費(fèi)用低。但是該技術(shù)需要時(shí)間長(zhǎng)，受土壤性質(zhì)如 pH、碳酸鹽、有機(jī)物等影 響較大，且容易受 土壤中其他無(wú)關(guān)離子的影響（。穩(wěn)定化修復(fù)固化/ 穩(wěn)定化技術(shù)是指為了防止或者降低污染土壤釋放有害化學(xué)物質(zhì)而通過(guò) 物 理和化學(xué)作用來(lái)固定土壤中污染物的修復(fù)技術(shù)組合（，該技術(shù)

15、通常用于重金屬和放射性物質(zhì)污染土壤的無(wú)害化處理。其中，固化是指將污染物包被成塊狀或 者顆粒 狀，進(jìn)而使之處于相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài) G 穩(wěn)定化是指穩(wěn)定化試劑與土壤中的重金屬污染物發(fā)生反應(yīng)，轉(zhuǎn)化成遷移能力弱，不易溶解，毒性變小的物質(zhì)形 態(tài)。國(guó)內(nèi)學(xué)者通過(guò)對(duì)釆集的汞土壤進(jìn)行固化 / 穩(wěn)定化處理實(shí)驗(yàn)，考察了此修復(fù)技 術(shù) 對(duì) LI 標(biāo)污染物的處理效果，結(jié)果表明，經(jīng)穩(wěn)定化處理后的浸出液中汞的濃度 基本達(dá) 到或接近危險(xiǎn)廢物浸出毒性鑒別標(biāo)準(zhǔn)值（。相比與其他技術(shù)，該技術(shù)的成 本低，處 理所需時(shí)間短，而且局限性小，適用范圍廣。4. 2生物修復(fù) 生物修復(fù)是指利用生物的某些習(xí)性來(lái)適應(yīng)、抑制和改良鎘污染。可分為微 生物 修復(fù)法

16、和植物修復(fù)法。微生物修復(fù)的機(jī)理包括細(xì)胞代謝、表面生物大分子 吸收轉(zhuǎn) 運(yùn)、生物吸附、沉淀和氧化還原反應(yīng)等。 Tommy Landberg 等發(fā)現(xiàn)，不同 土壤中某些 柳屬的無(wú)性系克隆對(duì)鎘離子具有較強(qiáng)的吸收能力。U前,研究人員對(duì) 微生物修復(fù)法進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究，但是應(yīng)用推廣比較緩慢。植物修復(fù)技術(shù)已 被當(dāng)今世界迅速而 廣泛的接受 , 正在全球應(yīng)用和發(fā)展（。（1）植物修復(fù)當(dāng)前比較熱門(mén)的一種生物修復(fù)技術(shù)，主要是利用天然或者人 匸 選育的一些植物來(lái)固定、揮發(fā)和提取土壤污染物。美國(guó)科學(xué)家Channy （20世 紀(jì)80年代首先提岀了使用植物選擇性地消除和回收土壤中重金屬的方法。通過(guò)國(guó)內(nèi)外大量研究，陸續(xù)發(fā)現(xiàn)了一

17、些能夠富集重金屬汞的植物，如芒麻、加拿大 楊、小葉黃楊 等，芒麻對(duì)土壤汞的年凈化率達(dá)到 41% ,加拿大楊每株體內(nèi)最大 汞吸收積累量約為 7mg,小葉黃楊葉片中的汞含量占根部土壤汞含量的8. 6%。貴州省環(huán)科院于上世紀(jì) 80年代在一片汞污染的土壤上種植芒麻，十年 來(lái)土 壤汞的降解率僅為 29%效果并不明顯，推廣較難。（2）微生物修復(fù)是利用微生物的新陳代謝來(lái)降低重金屬的親和吸附或 直 接將其降解為低毒化合物的過(guò)程。其反應(yīng)機(jī)理主要包括微生物的代謝、表面生物大分子吸收轉(zhuǎn)運(yùn)、生物吸附、沉淀和氧化還原反應(yīng)等。日本科學(xué)家將富汞細(xì)菌收集起來(lái)，再利用蒸發(fā)、活性炭吸附的技術(shù)去除土壤中的汞。李梅等（在實(shí) 驗(yàn)室內(nèi)研

18、究了 施肥和栽種作物條件下土壤微生物對(duì)汞污染毒害的效應(yīng)情況，探 討了微生物對(duì)土壤 汞污染修復(fù)的可行性。4. 3 納米技術(shù)隨著復(fù)合材料匸程與環(huán)境分子科學(xué)的發(fā)展，人們發(fā)現(xiàn)納米尺度的物質(zhì)會(huì)表現(xiàn)出特殊的物化特性，具體表現(xiàn)為小尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)、量子效應(yīng)等。山于納米顆粒具有高的比表面積，其對(duì)土壤中Hg決具有強(qiáng)吸附性，所以可以利用納米技術(shù)來(lái)修復(fù)土壤汞污染 （ 。許多研究證實(shí)納米顆粒對(duì)污染水體中的汞離子具有極強(qiáng)的吸附能力，但山于納米粒子在土壤中往往以聚合物形式存在，在土壤中流動(dòng)性差，所以H前納 米技術(shù)在土壤汞污染修復(fù)方面應(yīng)用不多。旳 ng 等（研究了殼聚糖一聚乙烯醇 / 膨 潤(rùn)土納米復(fù)合 材料（CTS-PV

19、A/BT）對(duì)Hf的吸附作用。研究發(fā)現(xiàn)， CTS-PVA/BT對(duì)Hg決具有極強(qiáng)的吸 附性，且膨潤(rùn)土的加入能在一定程度上提高材料熱穩(wěn)定性。Gong等（應(yīng)用CMC-FeS納米粒子對(duì)美國(guó)新澤西州汞污染土壤進(jìn)行修復(fù)實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)采用竣甲基纖維素（CMC）鈉 作為穩(wěn)定劑，修復(fù)前土壤汞含量為 193. 04mg/kg, 當(dāng)污染土樣中 FeS 與 Hg 摩爾比 為 c(FeS) : c(Hg)=118 ： 1 時(shí)，樣 品滲濾液中汞減少了 90%, TCLF 實(shí)驗(yàn)中滲濾 出的汞減少了 76%oU前納米技術(shù)在修復(fù)土壤汞污染方面的應(yīng)用還處于剛剛起步階段，且往往注重降低汞生物有效性效果的研究，相關(guān)吸附機(jī)理研究比較薄弱。但

20、納米修復(fù)技術(shù)作為一種新興土壤修復(fù)技術(shù)，本身具有很多優(yōu)勢(shì)，發(fā)展前景十分廣闊 ( 。5展望當(dāng)前，圍繞土壤汞污染的修復(fù)已經(jīng)形成多種修復(fù)技術(shù)，其中，固化穩(wěn)定化技術(shù)和熱解析技術(shù)屬于常用技術(shù)，植物修復(fù)技術(shù)、納米技術(shù)、基因工程技術(shù)屬于新興修復(fù)技術(shù)。H前，單一修復(fù)技術(shù)逐漸被多種修復(fù)技術(shù)聯(lián)合使用所代替，納米技術(shù)等新興技術(shù)得到越來(lái)越多的重視。在國(guó)外，固化穩(wěn)定化技術(shù)已經(jīng)得到 工程實(shí)際應(yīng)用，熱 解析技術(shù)也逐漸成熟，在工程應(yīng)用中逐漸發(fā)揮作用。但我國(guó) 山于起點(diǎn)低、投入少、 政府重視程度不高等因素，我國(guó)的修復(fù)技術(shù)明顯落后于 西方發(fā)達(dá)國(guó)家，具體表現(xiàn)為 修復(fù)技術(shù)單一、修復(fù)設(shè)備落后、修復(fù)工藝簡(jiǎn)單、成 功修復(fù)案例較少等，這些不足已

21、 經(jīng)嚴(yán)重制約著我國(guó)土壤汞污染修復(fù)技術(shù)的發(fā) 展。因此，開(kāi)發(fā)一種修復(fù)周期短、穩(wěn)定 性好、費(fèi)用低廉的修復(fù)技術(shù)，加大修復(fù) 設(shè)備的研究，成為我國(guó)修復(fù)領(lǐng)域的兩件亟需 完成的工作 ( 。參考文獻(xiàn)：CHANEY R L, MALIK M, YIN M L, et al. 1997. Phytoremediation of soilmetalsJ ? Current Opinion in Biotechnology, 8(3): 279 - 284 ?GONG Y, LIU Y, XIONG Z, et al. 2012. Immobilization of mercury in fieldsoil and s

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