基于Lammps的氧化物玻璃玻璃化轉(zhuǎn)變研究

基于lammps的氧化物玻璃玻璃化轉(zhuǎn)變研究目錄TOC\o"1-2"\h\u1引言 12軟件介紹 32.1LAMMPS 42.2MaterialsStudio 42.3OVITO 42.4Origin 53模擬與方法 53.1模擬過程 53.2結(jié)果討論 73.3與實驗值的比較 8四結(jié)論 9參考文獻(xiàn) 9致謝 10摘要：玻璃化轉(zhuǎn)變過程中，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度是關(guān)鍵的觀察指標(biāo)，本文利用lammps，基于分子動力學(xué)模擬，對氧化物玻璃中最廣泛普遍存在的成分二氧化硅的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度進(jìn)行了研究，精準(zhǔn)模擬得到其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度并分析模擬的誤差原因。關(guān)鍵詞:二氧化硅；玻璃化轉(zhuǎn)變；lammps1引言氧化物玻璃在常溫下一般是非晶態(tài)固體，主要由硅酸鹽復(fù)鹽組成，主要成分多為二氧化硅（SiO2），因其構(gòu)型、所含元素的不同，可分為許多種類。每種玻璃都有其特定的應(yīng)用領(lǐng)域，如硼硅酸鹽玻璃因其良好的耐熱性和化學(xué)穩(wěn)定性，可被用于制造廚具、實驗儀器等。二氧化硅是構(gòu)成氧化物玻璃的基礎(chǔ)材料，它決定了玻璃的一些基礎(chǔ)性質(zhì)，如硬度、透明度和耐熱性。然而，氧化物玻璃的具體性質(zhì)還取決于其中其他氧化物的種類和比例，這使得氧化物玻璃可以根據(jù)不同的應(yīng)用需求調(diào)整其配方，從而得到具有特定性質(zhì)的玻璃材料。二氧化硅是制造所有類型玻璃的關(guān)鍵成分，而氧化物玻璃則是通過在二氧化硅基礎(chǔ)上添加其他氧化物來滿足多樣化的市場需求。選擇使用哪種類型的玻璃取決于所需的應(yīng)用場景和性能要求。二氧化硅（SiO2）是地球上最常見的礦物之一，廣泛存在于巖石、土壤和沙子中。在工業(yè)應(yīng)用中，二氧化硅也被用作玻璃的主要成分，特別是在制造窗戶玻璃、瓶子和罐頭等產(chǎn)品中。此外，二氧化硅還因其獨特的物理和化學(xué)性質(zhì)而被廣泛應(yīng)用于半導(dǎo)體行業(yè)、催化劑載體以及其他高科技領(lǐng)域。二氧化硅作為氧化物玻璃的主要成分，其玻璃化轉(zhuǎn)變行為對于理解和設(shè)計玻璃材料具有重要意義。玻璃化轉(zhuǎn)變是指非晶態(tài)材料在一定條件下，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)和性質(zhì)發(fā)生變化，由高彈性狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榇嘈誀顟B(tài)的相變過程。這一過程中材料的力學(xué)性能會發(fā)生顯著變化。對于二氧化硅而言，玻璃化轉(zhuǎn)變尤為重要，其研究涉及材料學(xué)、物理學(xué)、化學(xué)和應(yīng)用科學(xué)等多個領(lǐng)域，是決定二氧化硅玻璃性質(zhì)的關(guān)鍵因素。通過研究二氧化硅的玻璃化轉(zhuǎn)變，我們可以更好地理解非晶態(tài)材料的性質(zhì)和行為。研究二氧化硅玻璃化轉(zhuǎn)變能深入理解非晶態(tài)材料的性質(zhì)和行為，以便于更好地控制和優(yōu)化這些材料的性能。這對于提高非晶態(tài)材料的質(zhì)量和可靠性至關(guān)重要，同時也為開發(fā)新型非晶態(tài)材料提供了基礎(chǔ)。例如，在復(fù)合材料中加入二氧化硅能顯著提升其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）。研究表明，在分散良好的聚（2-乙烯基吡啶）-二氧化硅納米復(fù)合材料中，隨著二氧化硅含量的增加，基質(zhì)的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度會出現(xiàn)明顯的升高。這對于開發(fā)具有更好機械性能和熱穩(wěn)定性的復(fù)合材料具有重要意義。在某些材料系統(tǒng)中，如形狀記憶聚氨酯-二氧化硅雜化材料，二氧化硅的加入不僅可以提高Tg，還能穩(wěn)定材料在Tg附近的熱膨脹系數(shù)，從而提高材料的熱學(xué)性能。二氧化硅的玻璃化轉(zhuǎn)變行為有助于科學(xué)家深入理解材料的微觀結(jié)構(gòu)和宏觀性能之間的關(guān)系。通過分子動力學(xué)模擬等手段，可以更準(zhǔn)確地預(yù)測和設(shè)計符合特定性能要求的材料。由于二氧化硅在玻璃化轉(zhuǎn)變方面的獨特性能，它在許多應(yīng)用領(lǐng)域都發(fā)揮著重要作用，比如用于改善塑料的加工性能、增強陶瓷的韌性、調(diào)節(jié)光纖的折射率等。綜上所述，二氧化硅玻璃化轉(zhuǎn)變的研究不僅有助于優(yōu)化材料性能，還能夠促進(jìn)對材料結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系的深入理解，并為材料的設(shè)計和應(yīng)用提供新的思路和技術(shù)支持。這些研究對于推動相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展具有重要的科學(xué)研究和實際應(yīng)用價值。二氧化硅（SiO2）作為一種重要的玻璃材料，其玻璃化轉(zhuǎn)變的研究可以追溯到幾十年前。早期的研究主要集中在二氧化硅的合成方法、結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系等方面。隨著材料科學(xué)的進(jìn)步，人們開始探索二氧化硅在復(fù)合材料中的應(yīng)用，尤其是在改善材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）、熱穩(wěn)定性、以及機械性能等方面的作用。目前，二氧化硅玻璃化轉(zhuǎn)變的研究依然是一個活躍的領(lǐng)域?，F(xiàn)代研究側(cè)重于通過納米技術(shù)、分子動力學(xué)模擬等先進(jìn)手段，更加精確地控制二氧化硅的微觀結(jié)構(gòu)，從而實現(xiàn)對材料性能的精細(xì)調(diào)控。此外，研究還在持續(xù)探索二氧化硅在新領(lǐng)域的應(yīng)用可能性，如3D打印技術(shù)、形狀記憶材料等。二氧化硅玻璃化轉(zhuǎn)變的研究可能會圍繞以下幾個方向展開：一是進(jìn)一步提升二氧化硅基材料的性能，特別是在熱穩(wěn)定性、抗沖擊性、以及與其他材料的兼容性等方面；二是開發(fā)新的應(yīng)用領(lǐng)域，如智能材料、生物醫(yī)藥載體等；三是研究更為環(huán)保、高效的制備工藝，以適應(yīng)可持續(xù)發(fā)展的要求。二氧化硅玻璃化轉(zhuǎn)變的研究在過去的幾十年中已經(jīng)取得了顯著的成就，并在材料設(shè)計和應(yīng)用方面展現(xiàn)出巨大的潛力。未來的研究將繼續(xù)深入挖掘二氧化硅的性能，并探索其在新興領(lǐng)域的應(yīng)用可能性。對于玻璃化轉(zhuǎn)變行為，人們的研究已經(jīng)較為深入。張文華通過分析顆粒的平動運動和轉(zhuǎn)動運動研究二維雙球形顆粒物質(zhì)的玻璃化轉(zhuǎn)變行為，發(fā)現(xiàn)體系會呈現(xiàn)出平動和轉(zhuǎn)動兩種玻璃化轉(zhuǎn)變，又根據(jù)經(jīng)典的模耦合理論（ModeCouplingTheory）對弛豫時間擬合,發(fā)現(xiàn)運動的弛豫時間與顆粒的堆積份數(shù)呈指數(shù)關(guān)系，且玻璃化轉(zhuǎn)變點重合，還利用快速粒子的團(tuán)簇尺寸來表征顆粒體系運動的協(xié)同效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)隨著顆粒堆積份數(shù)的增加，平動運動和轉(zhuǎn)動運動的團(tuán)簇尺度逐漸增大，體系接近玻璃態(tài)堆積份數(shù)時，團(tuán)簇尺度達(dá)到最大，且團(tuán)簇大小符合冪律分布REF_Ref15659\r\h[1]。ReaxFF力場作為一種較為新穎且有效的模擬立場，在SiO2的相關(guān)模擬研究中展現(xiàn)了其獨特的優(yōu)勢。周鳴飛，黃耀松采用其開展氣相SiO2分子冷卻形成團(tuán)簇過程的分子動力學(xué)模擬，研究討論了體系的成核過程，表明在一定溫度和壓力條件下分子可自發(fā)形成團(tuán)簇，該過程是由Si-O鍵斷裂開始，經(jīng)歷分子吸附后不斷長大，且伴隨著能量及飽和比的突變REF_Ref16384\r\h[2]。在分子動力學(xué)模擬中，力場的選擇對結(jié)果的影響至關(guān)重要。曲家利，周麗霞，李齊方采用COMPASSII力場，利用分子動力學(xué)模擬方法和差示掃描量熱（DSC）實驗方法，系統(tǒng)研究了無定形聚苯乙烯（PS）的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg），通過研究聚合度、盒子尺寸發(fā)現(xiàn)了這兩者與Tg的關(guān)系，證實了此力場適用于模擬預(yù)測PS的Tg，且逐步降低升降溫速率發(fā)現(xiàn)，聚合度為５０的模型可以精確模擬出PS的Tg測試值為351Ｋ，并且該模型升降溫過程中玻璃化轉(zhuǎn)變點具有重現(xiàn)性REF_Ref7053\r\h[3]。梁策，闞前華等人針對熔體急冷法制備的非晶硒樣品，開展了壓力對非晶硒玻璃化轉(zhuǎn)變溫度和過冷液相區(qū)影響的實驗研究，通過差熱分析，測得非晶硒的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度和晶化溫度，擬合出玻璃化轉(zhuǎn)變中點溫度與外推起始晶化溫度Tel,x隨壓力p的變化關(guān)系，發(fā)現(xiàn)了非晶硒的晶化溫度隨壓力的變化規(guī)律PAGEREF_Ref19153\hREF_Ref19153\r\h[4]。林文鳳通過分子動力學(xué)模擬研究高分子單鏈交聯(lián)軟納米粒子（single-chaincross-linkednanoparticle，SCNP），發(fā)現(xiàn)SCNP體系中的交聯(lián)鍵可以有效的改變體系中的堆V積結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響其局部的動力學(xué)，還系統(tǒng)研究了SCNP的交聯(lián)率及負(fù)載量對材料玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的影響，表明SCNP的內(nèi)部交聯(lián)程度是實現(xiàn)復(fù)合物材料性能調(diào)控的重要因素REF_Ref19258\r\h[5]。張杰，周楠，杜桂芬，于杰以環(huán)氧樹脂為樣品，采用差示掃描量熱法對玻璃化轉(zhuǎn)變溫度進(jìn)行了測試，并從樣品用量、升溫速率和樣品形態(tài)3個角度進(jìn)行了系統(tǒng)分析。得到了玻璃化溫度樣品質(zhì)量的關(guān)系，且樣品的升溫速率也會影響其熱滯后的程度REF_Ref19310\r\h[6]。孫偉過采用全原子分子動力學(xué)（MD）模擬的方法，考慮了靜態(tài)特性、動態(tài)特性、動態(tài)異質(zhì)性三方面，系統(tǒng)研究了壓力和二氧化硅球填料尺寸對順式-1，4-聚異戊二烯玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg）的影響，還分析了不動域的滲流概率，并進(jìn)一步用最大不動域的大小和不動域的數(shù)目來表征不動域的滲流概率，通過觀察原子均方波動的快照，可以清楚地觀察到固定域的滲透躍遷，這有助于理解不同壓力和填料尺寸下的玻璃躍遷過程REF_Ref19366\r\h[7]。徐衛(wèi)、趙泰磊介紹了基礎(chǔ)物理研究中，利用分子動力學(xué)模擬進(jìn)行高分子鏈玻璃化轉(zhuǎn)變研究的相關(guān)內(nèi)容，重點介紹和討論了基本概念、玻璃化轉(zhuǎn)變的主要特征以及分子動力學(xué)模擬的相關(guān)知識REF_Ref19388\r\h[8]。然而可以看到，關(guān)于二氧化硅的相關(guān)的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的研究卻十分稀少，在模擬研究方面更是缺少文獻(xiàn)資料，基于其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的重要性，我們對其進(jìn)行了模擬實驗探究。2軟件介紹2.1LAMMPSLAMMPS(lammps-2Aug2023)，全稱為Large-scaleAtomic/MolecularMassivelyParallelSimulator，中文意為“大規(guī)模原子/分子并行模擬器”。它是由美國Sandia國家實驗室開發(fā)的分子動力學(xué)模擬軟件，主要用于模擬氣態(tài)、液態(tài)、固態(tài)及混合態(tài)體系的原子或分子集合。由GPLlicense發(fā)布并開源，支持用戶根據(jù)需要修改其源代碼。它支持分布式內(nèi)存MPI，并具有良好的并行擴展性，能夠處理大規(guī)模的原子或分子系統(tǒng)，提供了多種勢函數(shù)，支持多種類型的物質(zhì)模擬，包括金屬、陶瓷、聚合物、生物大分子等。并且它可以通過輸入腳本來定義模擬的參數(shù)和過程，使得用戶可以方便地定制和執(zhí)行模擬，LAMMPS軟件在多個領(lǐng)域均有廣泛的應(yīng)用。如用于研究材料的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、反應(yīng)動力學(xué)等問題，也可以用于模擬生物大分子的結(jié)構(gòu)和動態(tài)行為。2.2MaterialsStudioMaterialsStudio(MaterialsStudio2023.1)是Accelrys公司開發(fā)的商業(yè)化的計算模擬軟件。集成多個模塊，可解決化學(xué)、材料工業(yè)中的一系列問題，支持多種操作系統(tǒng)，靈活的Client-Server結(jié)構(gòu)使其其核心模塊Visualizer可運行于客戶端PC，而計算模塊則運行于服務(wù)器端。該軟件的主要特點在于具有直觀的用戶界面，便于用戶交互控制三維圖形模型，并通過簡單的對話框建立運算任務(wù)并分析結(jié)果；其多個模塊可提供不同的結(jié)構(gòu)確定、性質(zhì)預(yù)測或模擬方法。更關(guān)鍵的是，它支持從基本的分子建模到復(fù)雜的量子力學(xué)計算。總的來說，MaterialsStudio是一款功能強大的材料科學(xué)計算模擬軟件，適用于研究和教育領(lǐng)域，能幫助研究人員解決復(fù)雜的問題，推動材料科學(xué)的進(jìn)步。2.3OVITOOVITO(OVITO3.10.5)，全稱TheOpenVisualizationTool，是一款專業(yè)的科學(xué)可視化和數(shù)據(jù)分析軟件。它被廣泛應(yīng)用于材料科學(xué)、化學(xué)、物理等領(lǐng)域，特別適合于處理和分析大規(guī)模的原子或分子模擬數(shù)據(jù)。OVITO可以讀取多種格式的模擬數(shù)據(jù)，如LAMMPS的dump文件、VASP的POSCAR文件等。并提供了豐富的可視化選項，可以幫助用戶直觀地觀察和分析模擬過程中的數(shù)據(jù)變化彌補了lammps軟件無法可視化的缺陷。OVITO內(nèi)置了一系列數(shù)據(jù)分析工具，如徑向分布函數(shù)(RDF)、自擴散系數(shù)等，方便用戶進(jìn)行深入的數(shù)據(jù)分析。它還支持Python編程語言，用戶可以通過編寫Python腳本來實現(xiàn)更復(fù)雜的分析和可視化任務(wù)。OVITO的設(shè)計初衷是為了幫助科學(xué)家更好地理解和解釋材料現(xiàn)象和物理過程。通過使用OVITO，研究人員可以更加深入地探究材料的微觀結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，從而促進(jìn)新材料的發(fā)現(xiàn)和開發(fā)。2.4OriginOrigin(OriginPro2022)是一款由OriginLab公司開發(fā)的專業(yè)數(shù)據(jù)分析和繪圖軟件，可以在Windows和Mac操作系統(tǒng)上運行，廣泛應(yīng)用于科學(xué)研究、工程、教育和其他領(lǐng)域。它具有強大的數(shù)據(jù)分析能力和圖表繪制功能，用戶能輕松處理和展示大量數(shù)據(jù)，以及創(chuàng)建高質(zhì)量的圖表和圖像。它提供的各種統(tǒng)計分析、曲線擬合、信號處理等功能，可滿足用戶的多種需求。界面簡潔明了，操作簡單。還支持宏編程和Python腳本，用戶可以根據(jù)自己的需求定制和自動化工作流程，并且可以與其他應(yīng)用程序無縫集成，以便用戶可以將數(shù)據(jù)導(dǎo)入和導(dǎo)出。并且可以生成高質(zhì)量的圖表和圖像，支持多種文件格式輸出。是一款功能強大且易于使用的數(shù)據(jù)分析和繪圖軟件，適合各種專業(yè)領(lǐng)域的用戶使用。通過以上的四款軟件的相互配合，可較為簡便的完成二氧化硅玻璃化轉(zhuǎn)變的分子動力學(xué)模擬研究，利用MS和LAMMPS進(jìn)行建模與運算，并利用OVITO進(jìn)行可視化，最后利用origin對數(shù)據(jù)處理并繪出圖像。3模擬與方法3.1模擬過程在完美的(即沒有懸垂鍵或配位不足的原子)晶體二氧化硅中，硅原子與周圍的四個氧原子相連，形成SiO4四面體結(jié)構(gòu)，位于四面體頂點的所有四個氧原子都與相鄰的四面體共享，從而得到凈化學(xué)式SiO2，首先，從MaterialsStudio數(shù)據(jù)庫中考慮具有周期邊界條件的尺寸為0.716nm的結(jié)晶b-cristoballite二氧化硅的立方單元格，該單元胞中有16個氧原子和8個硅原子，導(dǎo)致氧硅比為2:1，如圖1所示，通過在X-、Y-和Z-方向上復(fù)制這個立方單元胞，創(chuàng)建了晶體模型，如圖2，分子動力學(xué)時間步長為1fs，初始時刻原子按照理想的面心立方結(jié)構(gòu)排列，x，y，z方向均為周期性邊界條件，根據(jù)晶體結(jié)構(gòu)具有可復(fù)制性的特點選擇周期性邊界條件，可有效減輕表面效應(yīng)，消除模型尺寸對模擬結(jié)果的影響REF_Ref26124\r\h[9]。創(chuàng)造原子的初始溫度為300k，原子初始速率由高斯分布給出，采用等溫等壓系統(tǒng)（NPT）快速升溫至2000k，弛豫50ps，后以20k/ps的速率快速降溫至300k。圖1二氧化硅晶胞圖2二氧化硅模型本文采用ReaxFF反應(yīng)力場，它是由AdriC.T.vanDuin等以鍵級理論為基礎(chǔ)開發(fā)的，與反應(yīng)力場發(fā)展初期研究者針對特定體系開發(fā)出來的反應(yīng)力場（BEBO力場、Abell-Tersoff力場）相比，ReaxFF反應(yīng)力場適用范圍廣、且能在有限的計算資源下研究體系的化學(xué)反應(yīng)過程，ReaxFF反應(yīng)力場主要通過第一性原理的計算結(jié)果獲得力場擬合所需訓(xùn)練集，然后用所得訓(xùn)練集基于力場函數(shù)形式進(jìn)行參數(shù)擬合，在基于ReaxFF反應(yīng)力場的分子動力學(xué)計算中，將原子間的相互作用定義為鍵級的函數(shù)，對鍵級進(jìn)行循環(huán)計算，當(dāng)成鍵原子間的距離超過設(shè)定值時，與化學(xué)鍵相關(guān)的力和能量變?yōu)榱?，以此來確定化學(xué)鍵的斷裂和生成，描述化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生REF_Ref28868\r\h[10]。其勢能包括：基于鍵級的共價相互作用（Ebond、Eval和Etors）、氫鍵（EH?bond）、原子間范德華作用力（EvdWaals）、原子間庫侖力（ECoulomb）以及各修正項（Elp、Eover、Eunder、EE勢函數(shù)的限制來自兩個方面——勢函數(shù)的形式及形狀和這些勢函數(shù)參數(shù)值的確定。大多數(shù)電位沒有明確地處理三體角相互作用(因此產(chǎn)生不良的鍵角分布)，過配合或欠配合，其功能形式中的可變電荷，并且參數(shù)值經(jīng)過經(jīng)驗調(diào)整以產(chǎn)生合理的擬合實驗數(shù)據(jù)(新-中子相關(guān)函數(shù)，鍵長，角度等)。這種與實驗數(shù)據(jù)的經(jīng)驗擬合不包括鍵長，鍵角變形響應(yīng)以及與這些模式相關(guān)的能量學(xué)。雖然BKS和TTAM電位是和實驗數(shù)據(jù)擬合的，但它們沒有考慮可變電荷、鍵角、過配位或欠配位?？紤]到應(yīng)變率的廣泛范圍，這些電位沒有對過渡應(yīng)變率進(jìn)行評估。Duin等人開發(fā)的反作用力場ReaxFF克服了上述局限性。它基于鍵序和鍵長關(guān)系，彌補了量子化學(xué)和基于經(jīng)驗力場的計算方法之間的差距。ReaxFF的主要特點是:(1)通過自動斷鍵和成鍵來模擬化學(xué)反應(yīng);(2)它提供了從非鍵到單鍵、雙鍵和三鍵系統(tǒng)的平滑過渡;(3)計算每個原子對之間的非鍵相互作用(范德華、庫侖)，而不考慮連通性，并且通過屏蔽避免了過度的近距離非鍵相互作用;(4)所有依賴于連接的相互作用(即價角和扭轉(zhuǎn)角)都依賴于鍵序，確保其能量貢獻(xiàn)在鍵解離時消失;(5)它使用了一種幾何相關(guān)的電荷計算方案，該方案考慮了極化效應(yīng)。Duin等人和Fogarty等人通過與DFT計算的能量相關(guān)性來優(yōu)化二氧化硅的ReaxFF參數(shù)。與DFT計算比較表明，ReaxFF正確地描述了結(jié)晶二氧化硅體系的狀態(tài)方程。潛在功能形式的性質(zhì)和參數(shù)擬合方法確保使用ReaxFF能對二氧化硅的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行更可靠的預(yù)測。3.2結(jié)果討論玻璃化轉(zhuǎn)變是指材料從高溫下的粘流態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏叵碌牟ＡB(tài)的過程。一般來說，隨著溫度的降低，材料內(nèi)部的分子或原子的運動減緩，相互作用力增強。在這個過程中，材料內(nèi)部的分子或原子開始重新排列，形成更加松散和流動性的結(jié)構(gòu)，從而改變材料的物理性質(zhì)。其原理涉及到材料的微觀結(jié)構(gòu)和宏觀性能之間的關(guān)系。在高溫下，材料內(nèi)部的分子或原子處于高度動態(tài)的狀態(tài)，相互作用力相對較弱，容易發(fā)生位移和重排。隨著溫度的降低，分子或原子的運動減緩，相互作用力增強，從而導(dǎo)致材料的機械強度增加，硬度增大。同時，材料的體積也會縮小，比熱容增加，彈性模量減小。物質(zhì)達(dá)到玻璃化轉(zhuǎn)變溫度時其自由體積也達(dá)到某一臨界值，通過體積－溫度曲線的拐點計算體系的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度是常用的方法REF_Ref13538\r\h[11]。本研究中，對該模型，選擇300-2000溫度區(qū)間內(nèi)進(jìn)行模擬升溫和退火過程，先對模型進(jìn)行升溫然后迅速降溫。并將升溫前，2000k與降溫后的模型輸出，觀察到二氧化硅升溫與降溫后均已處于無定形非晶態(tài)，將模擬實驗得到結(jié)果做溫度體積圖，然后對轉(zhuǎn)變點兩側(cè)數(shù)據(jù)點利用最小二乘法擬合得兩條直線，直線的交點所對應(yīng)的溫度即為玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，如圖所示，得到玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為1476K。圖3升溫2000k模型3D圖像圖4降溫至300k模型3D圖像圖5體積溫度曲線3.3與實驗值的比較通過基于Lammps的分子動力學(xué)方法得出二氧化硅的玻璃化溫度為1476K，與文獻(xiàn)參考值1480KREF_Ref26343\r\h[12]相比較，較為相近。說明模型的選擇與構(gòu)建十分接近真實的二氧化硅，兩者的相似性較高；在模擬方法方面，選用的ReaxFF力場在實驗過程中更為接近真實情況，模型的升溫降溫處理較為符合真實的玻璃化轉(zhuǎn)變過程。兩者存在差異的原因可能涉及以下幾個方面：1.實驗和模擬的初始條件可能不同，例如二氧化硅的初始溫度、環(huán)境壓力、質(zhì)量等參數(shù)可能有所偏差。2.模擬中使用的理論模型和計算方法可能存在一定的局限性，不能完全反映二氧化硅在玻璃化過程中的真實情況。此外，模擬中使用的力場也無法準(zhǔn)確描述所有的相互作用力。3.模擬過程中可能出現(xiàn)一定的數(shù)值誤差，例如時間步長選擇的長短、算法的精度等因素都會影響二氧化硅模擬的結(jié)果。4.對實驗數(shù)據(jù)的解讀可能存在一定主觀性，不同的研究者可能會對數(shù)據(jù)采取不同的處理方法，對結(jié)果會有不同的解釋。若要使數(shù)據(jù)更為接近實驗值，可能需要在模型和力場的選取上進(jìn)行更為精確的修正，優(yōu)化相關(guān)的算法。四結(jié)論利用分子動力學(xué)的方法基于Lammps對二氧化硅進(jìn)行了模擬實驗，通過其體積的變化獲得了二氧化硅的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，計算值與參考值比較吻合，這表示所選用的ReaxFF力場、二氧化硅模型的建立、模擬的升溫退火條件都比較合理，在上面結(jié)論的基礎(chǔ)上，還可以對二氧化硅體系進(jìn)行進(jìn)一步的性質(zhì)預(yù)測，預(yù)測結(jié)果將具有較高的可信度和理論指導(dǎo)