脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應方法學研究_第1頁
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文檔簡介

共軛二烯結構單元廣泛存在于各類生物活性天然產物分子中(Scheme1A)。并且，在過去的幾十年里，已經成功設計出多種用于構建二烯化合物的合成轉化策略。這里，成功設計一種全新的通過Pd(II)催化劑促進的采用游離脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應方法學(Scheme1C)。首先，作者采用5-甲基己酸1a作為模型底物，進行相關反應條件的優(yōu)化篩選Table1)。進而確定最佳的反應條件為：采用Pd(OAc)2作為催化劑，L13作為配體，KH2PO4作為添加劑，Ag2CO3作為氧化劑，在CH3C(CF3)2OH/t-amyl-OH(4:1v/v)作為反應溶劑，反應溫度為120

oC，最終獲得75%收率的連續(xù)脫氫產物2a

(2a/2a′為5.5:1.0)。在上述的最佳反應條件下，作者對一系列游離脂肪族羧酸底物(Table2)應用范圍進行深入研究。同時，作者通過對上述反應條件的進一步優(yōu)化，將上述的連續(xù)脫氫策略進一步應用于一系列環(huán)己基羧酸向芳香羧酸的轉化(Table3)。接下來，作者對上述連續(xù)脫氫過程的反應機理進行進一步研究

(見SI,Scheme1)?；谏鲜龅膶嶒炑芯浚髡咛岢鋈缦潞侠淼姆磻獧C理(見SI,Scheme2)。之后，該小組通過如下的一系列研究進一步表明，這一全新的連續(xù)脫氫策略具有潛在的合成應用價值

(Table4與Scheme2)?？偨Y設計一種全新的通過Pd(II)催化劑促進的通過游離脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應方法學，進而成功完成一系列E,E-1,3-二烯化合物的構建。這一全新的連續(xù)脫氫策

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