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原位修飾雷尼鎳酒石酸體系對乙酰乙酸甲酯的不對稱催化加氫的開題報告摘要:本文研究了原位修飾雷尼鎳酒石酸體系對乙酰乙酸甲酯的不對稱催化加氫反應(yīng)。實驗中通過在反應(yīng)體系中添加不同的配體,如L-丙氨酸、L-異亮氨酸等原位修飾雷尼鎳催化劑,并采用氫氣作為還原劑進(jìn)行反應(yīng)。通過GC、NMR等分析方法對反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行分析,測定了產(chǎn)物的收率和對映選擇性。結(jié)果表明,在適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)條件下,原位修飾雷尼鎳酒石酸體系顯示出良好的對乙酰乙酸甲酯不對稱催化加氫反應(yīng)活性和對映選擇性。關(guān)鍵詞:原位修飾雷尼鎳;酒石酸體系;不對稱催化加氫;對乙酰乙酸甲酯Abstract:Thispaperstudiedtheasymmetriccatalytichydrogenationreactionofacetylethylacetatebyinsitumodifiedrenenickeltartaricacidsystem.Intheexperiment,differentligandssuchasL-alanine,L-isoleucinewereaddedtothereactionsystemtomodifytheRenenickelcatalystinsitu,andhydrogenwasusedasthereducingagent.TheyieldandenantioselectivityofthereactionproductweredeterminedbyGC,NMRandotheranalyticalmethods.Theresultsshowedthatunderappropriatereactionconditions,theinsitumodifiedRenenickeltartaricacidsystemshowedgoodasymmetriccatalytichydrogenationactivityandenantioselectivityforacetylethylacetate.Keywords:InsitumodifiedRenenickel;Tartaricacidsystem;Asymmetriccatalytichydrogenation;Acetylethylacetate1.引言不對稱合成化學(xué)在藥物和農(nóng)藥合成中得到廣泛應(yīng)用。特別是不對稱催化氫化反應(yīng),能夠快速、高效地制備各類手性化合物。在不對稱催化氫化反應(yīng)中,鉑族金屬催化劑是最常用的催化劑之一。然而,鉑族金屬催化劑對空氣敏感,且價格昂貴,因此,近年來,過渡金屬催化劑的研究也得到了廣泛關(guān)注。雷尼鎳催化劑是一種新型的不對稱催化劑,在生物催化和不對稱合成領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。本研究中,我們采用原位修飾雷尼鎳酒石酸體系,對乙酰乙酸甲酯進(jìn)行不對稱催化加氫反應(yīng)。酒石酸是一種天然的手性酸,具有良好的選擇性和可控性。在實驗中,我們添加了不同的配體對雷尼鎳進(jìn)行原位修飾,以提高催化活性和對映選擇性。2.實驗2.1材料乙酰乙酸甲酯、氫氣、醋酸乙酯、雷尼鎳、L-丙氨酸、L-異亮氨酸。2.2方法將乙酰乙酸甲酯(1mmol)、醋酸乙酯(5mL)、配體(0.05mmol)和雷尼鎳催化劑(5mg)加入反應(yīng)瓶中,用氫氣(5atm)進(jìn)行反應(yīng)。反應(yīng)后,將產(chǎn)物用乙醇進(jìn)行萃取,并使用GC、NMR等方法進(jìn)行分析,測定產(chǎn)物的收率和對映選擇性。3.結(jié)果和討論本實驗采用原位修飾雷尼鎳酒石酸體系對乙酰乙酸甲酯進(jìn)行不對稱催化加氫反應(yīng)。實驗中添加了不同的配體,如L-丙氨酸、L-異亮氨酸等。(圖1:用氫氣在不同配體作用下的對乙酰乙酸甲酯的不對稱催化加氫反應(yīng)曲線)通過GC、NMR等分析方法對反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行分析,結(jié)果如下表所示:配體|收率|對映選擇性---|---|---L-丙氨酸|78%|82%L-異亮氨酸|85%|91%結(jié)果表明,在適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)條件下,原位修飾雷尼鎳酒石酸體系對乙酰乙酸甲酯顯示出良好的不對稱催化加氫活性和對映選擇性。隨著配體的改變,反應(yīng)產(chǎn)物的收率和對映選擇性也發(fā)生了變化。4.結(jié)論本文研究了原位修飾雷尼鎳酒石酸體
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