能源基金會-道路機(jī)動車及其油品上游VOCs排放影響因素分析及控制建議

排放影響因素分析及控制建議AnalysisandcontrolsuggestionsoninfluencingfactorsofVOCsemissionsfromroadvehiclesandtheirupstreamoilproducts清華大學(xué)2022年9月TsinghuaUniversitySeptember,2022報告負(fù)責(zé)人劉歡 華大境學(xué)院 技術(shù)報告承擔(dān)單位顧問專家組謝紹東北京大學(xué)徐文帥海南省環(huán)境科學(xué)研究院劉劍筠廣東省環(huán)境科學(xué)研究院崔洪陽國際清潔交通委員會致謝本研究由清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院統(tǒng)籌撰寫，由能源基金會提供資金支持。關(guān)于清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院19281977年建立中國第一個環(huán)境工程專業(yè)，2011年在清華大學(xué)百年校慶之際發(fā)清華大學(xué)環(huán)境學(xué)科在最近連續(xù)三次的教育部學(xué)科評估中獲得環(huán)境科2022QS9，1育部、生態(tài)環(huán)境部、科學(xué)技術(shù)部等有關(guān)部委的大力支持下，環(huán)境學(xué)院在師資隊伍、學(xué)科建設(shè)、人才培養(yǎng)、科學(xué)研究和國際合作等方面取得了優(yōu)異的成績。環(huán)境學(xué)院建立了以環(huán)境科學(xué)、環(huán)境工程、環(huán)境管理三大學(xué)科方向為基礎(chǔ)，涵蓋多要素多介質(zhì)的綜合性、交叉型學(xué)科體系，下設(shè)環(huán)境工程系、環(huán)境科學(xué)系和環(huán)境規(guī)劃與管理系。教師中現(xiàn)有4名中國工程院院士（其中2位為美國工程院外籍院士），教師隊伍具有很強(qiáng)的創(chuàng)新能力、凝聚力和團(tuán)隊合作精神，為高水平教學(xué)、科研和社會服務(wù)工作的順利開展提供了有力保障。學(xué)院建立了“制國家重點聯(lián)合實驗室”、“國家環(huán)境保護(hù)大氣復(fù)合污染來源與控制重點實驗室”等高水平開放式研究機(jī)構(gòu)，長期擔(dān)任教育部高等學(xué)?！碍h(huán)境科學(xué)與工程教學(xué)指導(dǎo)委員會”和“環(huán)境工程專業(yè)教學(xué)指導(dǎo)分委員會”的主任單位。學(xué)院為國家重大環(huán)境問題的解決和可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的實施提供了技術(shù)服務(wù)、理論支持和決策支撐，成為環(huán)境保護(hù)高層次人才培養(yǎng)基地和高水平科學(xué)研究中心，在國內(nèi)外環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域享有很高的聲譽(yù)。關(guān)于能源基金會能源基金會是在美國加利福尼亞州注冊的專業(yè)性非營利公益慈善組1999基金會在北京依法登記設(shè)立代表機(jī)構(gòu)，由北京市公安局頒發(fā)登記證能源基金會的愿景是通過推進(jìn)可持續(xù)能源促進(jìn)中國和世界的繁榮發(fā)展和氣候安全；使命是通過推動能源轉(zhuǎn)型和優(yōu)化經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)，促進(jìn)中國和世界完成氣候中和，達(dá)到世界領(lǐng)先標(biāo)準(zhǔn)的空氣質(zhì)量，落實人人享有用能權(quán)利，實現(xiàn)綠色經(jīng)濟(jì)增長。致力于打造一個具有戰(zhàn)略眼光的專業(yè)基金會，作為再捐資者、協(xié)調(diào)推進(jìn)者和戰(zhàn)略建議者，高效推進(jìn)使命的達(dá)成。項目資助領(lǐng)域包括電力、工業(yè)、交通、城市、環(huán)境管理、低碳轉(zhuǎn)型、策略傳播七個方面。通過資助中國的相關(guān)機(jī)構(gòu)開展政策和標(biāo)準(zhǔn)研究，推動能力建設(shè)并促進(jìn)國際合作，助力中國應(yīng)對發(fā)展、能源、環(huán)境與氣候變化挑戰(zhàn)。除上述七個領(lǐng)域的工作，能源基金會還致力于支持對中國低碳發(fā)展有重要影響的綜合性議題的研究和實踐，并成立了六個綜合工作組：中長期低碳發(fā)展戰(zhàn)略、城鎮(zhèn)化、煤炭轉(zhuǎn)型、電氣化、空氣質(zhì)量、國際合作。 報告正文 免責(zé)聲明若無特別聲明，報告中陳述的觀點僅代表作者個人意見，不代表能源基金會的觀點。能源基金會不保證本報告中信息及數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，不對任何人使用本報告引起的后果凡提及某些公司、產(chǎn)品及服務(wù)時，并不意味著它們已為能源基金會所認(rèn)可或推薦，或DisclaimerUnlessotherwisespecified,theviewsexpressedinthisreportarethoseoftheauthorsanddonotnecessarilyrepresenttheviewsofEnergyFoundationChina.EnergyFoundationChinadoesnotguaranteetheaccuracyoftheinformationanddataincludedinthisreportandwillnotberesponsibleforanyliabilitiesresultingfromorrelatedtousingthisreportbyanythirdparty.Thementionofspecificcompanies,productsandservicesdoesnotimplythattheyareendorsedorrecommendedbyEnergyFoundationChinainpreferencetoothersofasimilarnaturethatarenotmentioned.目錄第1章緒論 1研究背景 1研究現(xiàn)狀 2研究目標(biāo) 5研究內(nèi)容 5第2章研究方法 7汽油全過程VOCs排放方法學(xué) 7汽油全過程VOCs未來排放計算 23第3章結(jié)果與討論 32汽油全過程VOCs排放清單及綜合源譜 32汽油全過程VOCs未來排放及控制效益研究 41第4章案例示范 54廣東、海南省汽油全過程排放特征 54廣東、海南省汽油全過程控制效益分析 55第5章結(jié)論與建議 57參考文獻(xiàn) 59附表1清單參數(shù)輸入及來源 64附表2各情景關(guān)鍵參數(shù)變化表 69附表3汽油全鏈條相關(guān)政策法規(guī)調(diào)研情況表 72研究背景

第1章緒論2013年以來，隨著《大氣污染防治行動計劃》及《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》的開展，我國對大氣污染的控制力度不斷提高，大氣顆粒物污染問題得到顯著改善。2021337PM2.530μg/m3201358.3%2013年相比1.4%34.7%1-2]。WHO（WorldHealthOrganization）最新發(fā)布的空氣AQG（Airqualityguidelines）值，2019年全國城市空氣質(zhì)量監(jiān)測站的362882.3%IT1限值(100μg/m3)，僅有東北、西藏及西南少數(shù)幾個城市未超標(biāo)，所有城市臭氧濃度IT2（70μg/m3），AQG值（60μg/m3）。目前，臭氧污染控制已經(jīng)成為我國新階段大氣污染防控的重點[3]。臭氧的生成與其前體物呈非線性響應(yīng)，2020年新冠疫情期間在氮氧化物（NOx）排放大幅減少的情況下，部分地區(qū)臭氧異常升高，其重要原因之一是NOx和揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）的減排比例不同[4-6]。RSM模型結(jié)果顯示VOCs對臭氧始終保持一定程度的正貢獻(xiàn)[7]。在全國層面，VOCs減排量需達(dá)到NOx的40%才能實現(xiàn)顆粒物及臭氧的協(xié)同控制[8]。20132017NOx減排約為21%,VOCs排放基本未變[9]VOCs控制區(qū)[10]，人為源排放驅(qū)動平均貢獻(xiàn)了1.2ppb/年的變化趨勢[11]與臭氧協(xié)同控制，尤其是臭氧減排關(guān)鍵在于加大VOCsVOCs排放清單的精確度提出更高的要求。VOCsVOCsVOCs的排放過程可分為兩類：尾氣管排放過程和蒸發(fā)排放過程。北京地區(qū)2007-2013年間移動源VOCs排放對大氣VOCs45%-57%[12-15]VOCs排放清單的研究結(jié)果顯示，僅移動源尾氣排放占總VOCs23-3316-19]物質(zhì)流的角度，下游油品的消耗必然與上游油品的儲存、運(yùn)輸和銷售環(huán)節(jié)相關(guān)聯(lián)。由于汽油具有顯著的揮發(fā)性，上游儲運(yùn)銷環(huán)節(jié)中儲存過程的儲罐蒸發(fā)及收發(fā)物料的工作損失、裝卸油過程的蒸汽置換及泄漏、運(yùn)輸過程的損耗、加油站銷售過程車輛加油排放及加油站儲罐呼吸排放等多個環(huán)境均存在油氣揮發(fā)。清單研究顯示，2010-2016年儲運(yùn)銷過程的VOC排放占比從3.76％增加到4.46％，VOCs9.8%[20]過程蒸發(fā)排放的1/3[21]。由于其工業(yè)和人口密集的東南沿海區(qū)域年均溫度超過20攝氏度[22]VOCs將更為顯著。根據(jù)長三角和珠三角區(qū)域已發(fā)表的相關(guān)研究，大氣VOCs輛尾氣排放對上海[23-24]、南京[25]、廣州[26][27]VOCs27.6%（2017年）、27%（2016年）、（2007年）、（2010年）；13.8%（2017年）、15%（2016年）、（2007年）、（2010年）。而空氣質(zhì)量模型的結(jié)果顯示，2015年之后長三角和珠三角地區(qū)移動源排放對大氣臭氧的貢獻(xiàn)均已超過35%[28-29]?？梢酝茰y，車輛及汽油儲運(yùn)銷VOCs排放在城市地區(qū)的人為源VOCs中占有重要地位，準(zhǔn)確的排放清單對進(jìn)一步提升重點城市環(huán)境空氣質(zhì)量、指導(dǎo)臭氧污染聯(lián)防聯(lián)控具有指導(dǎo)意義。研究現(xiàn)狀排放清單方法車輛汽油儲運(yùn)銷VOCs排放清單研究的方法學(xué)和應(yīng)用實踐都已經(jīng)有了一定的積累，但仍然存在下述問題。首先，雖然車輛VOCs對完整的方法學(xué)建立，但啟動排放定量存在較大誤差。排放清單計算最基本的邏輯即為“排放因子×活動水平×（1-控制效率）”，我國最早期機(jī)動車清單研究常借鑒國外排放模型中的排放因子[30-31]，包括美國EPA的MOVES及MOBILEIVECOPERT些模型中的排放因子都來自于美國或者歐洲的排放測試。由于機(jī)動車排放控制技術(shù)、環(huán)境條件以及行駛工況的差異，這些排放因子并不能準(zhǔn)確反映中國的排放特征。對于尾氣排放，Hao等使用臺架試驗測試了171MOBILE模型的本地化應(yīng)用[32]。FuLiu等人分別使用車載測試系統(tǒng)（PEMS）1275IVE模型進(jìn)行了本地化[33-35]。Zhang等基于大量的排放測試建立并更新了北京市機(jī)動車排放因子模型（EMBEV）[36-37]。并基于大量的本地化數(shù)據(jù)編寫了《機(jī)動車排放清單編制指南》，為我國機(jī)動車排放清單編制提供缺省排放因子及活動水平。但是由于實驗室行駛工況缺陷或者尾氣后處理裝置失效，實驗室測試并不能反映實際行駛條件下的排放特征，單獨使用實驗室測試排放因子會造成排放計算結(jié)果低于實際情況。項目團(tuán)隊之前使用密閉艙開展了154次系統(tǒng)性的交叉法規(guī)測試規(guī)程的正交實驗，完善了蒸發(fā)排放機(jī)制及排放物種特征的研究[38]；充分考慮車輛控制技術(shù)、行駛狀況、環(huán)境因素、油品參數(shù)等因素，建立基于“行駛-駐車-VOCsVOCs的排放主要發(fā)生在冷啟動過程中[39][40]。低溫冷啟動已經(jīng)成為未來汽油車尾氣有機(jī)氣體減排的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，需要在現(xiàn)有清單方法學(xué)基礎(chǔ)上，深入研究并優(yōu)化我國不同地區(qū)環(huán)境條件下的啟動排放清單方法學(xué)，為制定未來我國車輛VOCs排放的綜合控制策略提供科學(xué)支撐。其次，現(xiàn)有研究中油品儲運(yùn)銷過程清單不確定過大。油品儲運(yùn)銷一般僅作為一個非重要部門在VOCs工業(yè)過程源中被粗略的計算，總結(jié)起來，絕大部分研究都使用了之前少數(shù)幾個來源的固定排放因子數(shù)據(jù)，比如最為常用的AP-42系數(shù)[49]，或者指南在特定假設(shè)條件下計算得到的排放因子[41-42]，自下而上的清單研究中，其計算不確定性高達(dá)-82%~246%[43]EPA也已經(jīng)提供了參數(shù)模TANK模型[44]況調(diào)研數(shù)據(jù)的缺失限制了對儲存過程排放的更為準(zhǔn)確的評估，而油品參數(shù)如RVP，對排放的影響卻為指數(shù)型的[45]。對運(yùn)輸過程的排放，主要影響因素在于油氣回收設(shè)施的控制效率，由于效率的不同，這一排放因子可能會產(chǎn)生數(shù)十倍的差異（0.1g/kg~2.3g/kg）[46-52]。此外，汽油從儲運(yùn)銷過程到車輛使用過程VOCs排放計算方法學(xué)的割裂使得排放影響關(guān)鍵因素識別不清。從物質(zhì)流動的角度看，汽油的“儲-運(yùn)-銷-使用”各個環(huán)節(jié)是具有連貫性的，而現(xiàn)有清單方法學(xué)中不同環(huán)節(jié)核算時所考慮的因素卻是不一致的，這就導(dǎo)致了不同環(huán)節(jié)排放量不完全可比，而影響因素的量化并RVP內(nèi)各個環(huán)節(jié)的排放產(chǎn)生指數(shù)影響，那么在環(huán)境溫度較高的地區(qū)嚴(yán)格限制夏季汽油蒸汽壓可能會有顯著的效果，而現(xiàn)有的清單方法卻無法對油品的全過程影響進(jìn)行有效量化；新冠疫情期間由于短期出行頻率的顯著下降，尾氣排放降低的同時，蒸發(fā)排放卻會升高，同時由于儲罐周轉(zhuǎn)效率降低，儲罐周轉(zhuǎn)量減少，但儲罐的單位周轉(zhuǎn)量排放系數(shù)也會升高，那么交通相關(guān)的VOCs動水平的變化對整體排放量有多大影響，現(xiàn)有相對割裂的清單算法同樣無法評價；再諸如隨著車輛電動化，使用過程汽油消耗量會逐年降低，被動的加油站和儲運(yùn)銷環(huán)節(jié)的排放系數(shù)在不同地區(qū)不同條件下卻會發(fā)生一定程度提高，但是電動化的最終收益現(xiàn)有的方法學(xué)也無法進(jìn)行有效評估。因此，基于現(xiàn)有的相對先進(jìn)的清單算法，建立連貫性的集成算法，將極大優(yōu)化不同環(huán)節(jié)排放的一致性評價以及相關(guān)因素的全過程影響量化評估。排放控制政策2022年多部委聯(lián)合發(fā)布的《減污降碳協(xié)同增效實施方案》中的工作原則要求“突出協(xié)同增效。堅持系統(tǒng)觀念，統(tǒng)籌碳達(dá)峰碳中和與生態(tài)環(huán)境保護(hù)相關(guān)工作，強(qiáng)化目標(biāo)協(xié)同、區(qū)域協(xié)同、領(lǐng)域協(xié)同、任務(wù)協(xié)同、政策協(xié)同、監(jiān)管協(xié)同，增強(qiáng)生態(tài)環(huán)境政策與能源產(chǎn)業(yè)政策協(xié)同性，以碳達(dá)峰行動進(jìn)一步深化環(huán)境治理，2020O3PM2.5復(fù)合污染協(xié)同防控科技攻關(guān)預(yù)研課題”，對不同行業(yè)的排放現(xiàn)狀與深度減排方案進(jìn)行了研究，但單個過程的研究結(jié)果與全周期系統(tǒng)分析結(jié)論之間的一致性與分異性特征未開展更深入的研究。根據(jù)多個省份已發(fā)布的“十四五”期間VOCs治理相關(guān)工作的規(guī)劃，各個省份多參照國家發(fā)布的《十四五節(jié)能減排綜合工作方案》等18個省份共44份地方控制標(biāo)準(zhǔn)、政策文件（表4-2），現(xiàn)有及未來涉上下游各環(huán)節(jié)VOCs排放政策與重點排放環(huán)節(jié)的契合度量化評價及系統(tǒng)性目標(biāo)達(dá)成分析研究不足。綜合以上，實現(xiàn)顆粒物與臭氧協(xié)同控制，尤其是臭氧減排，關(guān)鍵在于加大VOCs控制力度。車輛及汽油儲運(yùn)銷過程是影響臭氧的核心排放過程之一。下游油品的消耗必然與上游油品的儲存、運(yùn)輸和銷售環(huán)節(jié)相關(guān)聯(lián)，排放計算方法學(xué)的割裂使得系統(tǒng)減排的科學(xué)支撐不足?；诖?，本研究將開展現(xiàn)有機(jī)動車及儲運(yùn)銷清單計算方法學(xué)集成研究，開展相關(guān)參數(shù)本地化的工作，全周期內(nèi)評估排放薄弱環(huán)節(jié)與核心影響因素，基于不同的管控及減排視角對不同控制情景進(jìn)行系統(tǒng)性排放影響分析，從減少排放、強(qiáng)化控制、防止劣化三個視角，設(shè)定未來交通行業(yè)VOCs減排情景，并分析對不同方式的對應(yīng)的各環(huán)節(jié)VOCs減排潛力，為未來車輛及汽油儲運(yùn)銷VOCs排放系統(tǒng)性控制提供科學(xué)支撐。研究目標(biāo)本研究將從我國交通行業(yè)汽油的物質(zhì)流視角出發(fā)，建立我國汽油煉制、儲存、運(yùn)輸、銷售及汽油使用全過程VOCs分物種排放清單，并基于清單結(jié)果分析各環(huán)節(jié)VOCs排放的主要影響因素并量化其排放影響；識別優(yōu)先減排物種和高排放環(huán)節(jié)，制定汽油全過程VOCs的減排路徑，最終將研究成果應(yīng)用于廣東VOCsVOCs研究內(nèi)容本研究的研究內(nèi)容包括：VOCs控制措施，分析各環(huán)節(jié)VOCs排放特征及控制現(xiàn)狀，建立涵蓋汽油總消耗量、環(huán)境因素、控制措施類型及控制效率等影響因素的汽油煉儲運(yùn)銷VOCs放清單，定量識別影響汽油上游階段各環(huán)節(jié)VOCs排放的關(guān)鍵因素，通過調(diào)研VOCs源譜；VOCsVOCs分省份月分辨率的排放清單；VOCs環(huán)節(jié)控制措施對VOCs排放的影響；基于我國現(xiàn)有VOCs過程控制和末端控制等方面設(shè)定未來交通行業(yè)VOCs減排情景，研究制定排放控制路徑；VOCs效益；將不同減排路徑下的減排效益進(jìn)行對比，比較汽油全周期各環(huán)節(jié)VOCs減排潛力及各種不同減排技術(shù)的減排效率；基于本課題姊妹項目，以廣東和海南的相關(guān)數(shù)據(jù)調(diào)研為基礎(chǔ)，更新并1、2省汽油煉、儲、運(yùn)、銷階段和使用階段各環(huán)節(jié)VOCs汽油煉、儲、運(yùn)、銷及機(jī)動車行業(yè)發(fā)展現(xiàn)狀和各減排技術(shù)效率制定本地化減排技術(shù)路線，并進(jìn)行試點研究，進(jìn)行減排效益評估?；谝陨涎芯績?nèi)容，本研究的技術(shù)路線如圖1-1所示：圖1-1技術(shù)路線圖第2章研究方法VOCs排放方法學(xué)本研究中汽油全過程核算邊界如圖2-1車輛使用過程為止。上游環(huán)節(jié)包括煉制、儲存、運(yùn)輸、銷售等環(huán)節(jié)。其中，煉制環(huán)節(jié)又包括有組織的燃燒煙氣排放、火炬排放、工藝過程排放，和無組織的廢水處理及泄漏過程（LDAR）。儲存環(huán)節(jié)包括煉廠儲罐和儲油庫儲罐排放。具體的，儲罐排放又分為邊緣密封損失、掛壁損失、浮盤附件損失和浮盤縫隙損失4個部分。運(yùn)輸環(huán)節(jié)包括從煉油廠到儲庫的運(yùn)輸（一次運(yùn)輸）和從儲庫到加油站的運(yùn)輸（二次運(yùn)輸）過程，這其中又包含公路、船舶、管道三種運(yùn)輸方式。銷售環(huán)節(jié)包括卸油排放和加油排放兩個過程。從排放過程的屬性來講，上游環(huán)節(jié)除煙氣、火炬及工藝過程之外，其他環(huán)節(jié)均為物理變化，也被定義為上游環(huán)節(jié)蒸發(fā)過程。下游使用環(huán)節(jié)排放包括尾氣排放和使用過程的蒸發(fā)排放。按照排放發(fā)生的時序和機(jī)制，尾氣排放包括啟動排放和熱穩(wěn)定運(yùn)行排放，蒸發(fā)排放包括熱浸損失、分子滲透、通氣滲透、碳罐損失和運(yùn)行損失。圖2-1汽油全過程VOCs排放核算邊界汽油全過程VOCs排放計算框架如表2-1所示。在充分考慮影響各環(huán)節(jié)VOCs排放的主要因素的基礎(chǔ)上，研究針對不同的排放環(huán)節(jié)采用了不同的清單算法，煉制環(huán)節(jié)采用排放因子法，儲存、運(yùn)輸和銷售環(huán)節(jié)采用半經(jīng)驗公式法，而下游環(huán)節(jié)采用本課題組所建車輛尾氣及蒸發(fā)排放鏈?zhǔn)侥Ｐ汀Ｑ芯恐惺褂玫年P(guān)鍵輸入數(shù)據(jù)來源包括31個省份2167個地面氣象站逐小時數(shù)據(jù)，30份煉化企業(yè)LDAR及排放口實測報告，3397份市售油油品參數(shù)報告，17個汽油儲油罐實際工程參數(shù)，13個月不同道路類型卡口車流量數(shù)據(jù)，70000輛車出行鏈數(shù)據(jù)，清華大學(xué)積累的數(shù)百輛車次排放測試數(shù)據(jù)，以及研究新補(bǔ)充國六尾氣排放測試數(shù)據(jù)。下面，將分別對各個環(huán)節(jié)VOCs排放的計算方法進(jìn)行詳細(xì)介紹。表2-1汽油全鏈條VOCs排放清單計算框架排放環(huán)節(jié)主要影響因素清單算法關(guān)鍵輸入?yún)?shù)上游煉制有組織排放燃燒煙氣排放生產(chǎn)工藝；后處理設(shè)備控制情況排放因子法單位產(chǎn)量排放因子；后處理設(shè)備控制效率火炬排放工藝過程排放集中處理裝置排氣口無組織排放廢水處理排放廢水中油相VOCs含量單位產(chǎn)量排放因子冷卻水排放設(shè)備動靜密封點LDAR頻率儲存煉廠儲罐、儲油庫儲罐邊緣密封損失氣象參數(shù)儲罐參數(shù)、周轉(zhuǎn)次數(shù)油品參數(shù)半經(jīng)驗公式法溫度；大氣壓5％、15％餾出溫度；罐容、直徑；周轉(zhuǎn)次數(shù)密RVP掛壁損失周轉(zhuǎn)量周轉(zhuǎn)量；支撐柱數(shù)目；除銹頻率浮盤附件損失氣象參數(shù)附件類型數(shù)目溫度；大氣壓浮盤縫隙損失浮盤工藝類型運(yùn)輸運(yùn)輸過程鐵路罐車一階段控制情況Reddy-Wade半經(jīng)驗公式運(yùn)輸方式比例；控制效率公路罐車船舶運(yùn)輸管道運(yùn)輸本環(huán)節(jié)不產(chǎn)生排放裝卸過程一次裝船飽和因子一階段控制情況氣象參數(shù)；油品參數(shù)運(yùn)輸方式比例一階段控制效率、達(dá)標(biāo)率溫度；大氣壓；汽油密度；汽油RVP一次裝車二次裝車卸油排放飽和因子銷售加油排放二、三階段控制情況二階段控制效率、三階段覆蓋率及控制效率下游尾氣冷啟動排放排放標(biāo)準(zhǔn)，環(huán)境溫度，行駛速度，啟動前停車時長，車輛劣化課題組所建車輛尾氣及蒸發(fā)排放鏈?zhǔn)侥Ｐ蛙囕v出行鏈數(shù)據(jù)；基礎(chǔ)尾氣排放因子；車輛日內(nèi)活動分布；車速分布；分省行駛里程熱穩(wěn)定運(yùn)行排放蒸發(fā)熱浸損失排放標(biāo)準(zhǔn)，停車前車輛行駛情況，停車時環(huán)境狀況，碳罐工作能力，車輛基準(zhǔn)滲透情況；小時分辨率環(huán)境溫度、大氣壓；出行鏈數(shù)據(jù)集；汽油RVP；平均油箱大??；油箱加油量；碳罐最大工作能力（g）；基礎(chǔ)熱浸排放速率（g/hour）；基礎(chǔ)滲透速率（g/hour）；碳罐脫附系數(shù)（L/(min*km/hour)）；升溫滲透系數(shù)；運(yùn)行損失速率（g/hour）分子滲透通氣滲透碳罐損失運(yùn)行損失VOCs排放計算方法本研究的煉油環(huán)節(jié)基本計算公式依據(jù)《石化行業(yè)VOCs污染源排查工作指南》、《石化企業(yè)泄漏檢測與修復(fù)工作指南》和《石油煉制行業(yè)源強(qiáng)核算技術(shù)指南》，使用實際調(diào)研得到的汽油參數(shù)及煉油廠生產(chǎn)運(yùn)營狀況，使用國家統(tǒng)計局機(jī)動車保有量、行駛里程及燃油經(jīng)濟(jì)性得到汽油需求量量，使用中國氣象數(shù)據(jù)發(fā)布的公開數(shù)據(jù)得到逐小時氣象參數(shù)，對我國煉油廠VOCs區(qū)域為空間分辨，以月份為時間分辨率進(jìn)行排放核算?；谡{(diào)研結(jié)果，煉油廠汽油生產(chǎn)VOCs排放包括生產(chǎn)過程的VOCs有組織排放、廢水處理VOCs排放、冷卻水循環(huán)VOCs排放、設(shè)備動靜密封點泄漏VOCs排放和汽油儲罐VOCs排放。具體表述如下：煉油過程的VOCs有組織排放包括燃燒煙氣排放和工藝有組織排放，涉及汽油生產(chǎn)的裝置有常減壓裝置、催化裂化裝置、連續(xù)重整裝置、延遲焦化裝置、汽油加氫裝置制氫裝置、硫磺裝置、CFB鍋爐和火炬，其中催化裂化和連續(xù)重整裝置為汽油關(guān)鍵生產(chǎn)裝置。有組織工藝廢氣是指除熱源供給設(shè)施燃燒煙氣和火炬外，所有經(jīng)過排氣筒的排放。燃燒煙氣是工業(yè)企業(yè)為了給物料直接或者間接提供熱源，燃燒燃料造成的排放。火炬是通過燃燒方式處理排放無法回收和再加工的可燃?xì)怏w及蒸汽的特殊燃燒設(shè)施，氣體來自企業(yè)正常工況以及非正常工況（包括開停工、檢維修、設(shè)備故障超壓等）過程中工藝裝置無法回收的工藝可燃廢氣、過量燃料氣以及吹掃廢氣中的可燃?xì)怏w及蒸汽等。公式如下：=××???×10?9 (1)??????= ×1000+????

??????×1000 (2)????式中：???VOCs排放量，t/月；EF??VOCs排放因子，g/kg????VOCs為汽油關(guān)鍵生產(chǎn)裝置加工量，t/VOCs排放量，t/a；??為煉油廠生產(chǎn)裝置總加工量，t/a；???h個裝置排放口煙氣流量，m3/h；???h個裝置排VOCs濃度，mg/m3；???h個裝置的年運(yùn)行時間，h/月；??為汽油關(guān)鍵生產(chǎn)裝置，涉及催化裂化和連續(xù)重整；??制氫裝置、硫磺裝置、CFB鍋爐、火炬；?產(chǎn)裝置和汽油生產(chǎn)配套裝置。廢水處理VOCs排放來源于生產(chǎn)過程產(chǎn)生的廢水、廢液，其中中含有的有機(jī)成分隨著溫度變化，可能釋放到大氣中，有時不同類型的廢水在收集系統(tǒng)中發(fā)生化學(xué)反應(yīng)還可能釋放出新污染物進(jìn)入大氣。公式如下：????廢水處理=∑??××10?3 (3)????廢水處理????廢水處理=

×1000 (4)??式中∶??廢水處理VOCs產(chǎn)生量，t/月；??i個廢水處理設(shè)施揮發(fā)性有機(jī)物的產(chǎn)生系數(shù)，kg/m3；??為廢水處理設(shè)施的個數(shù)；????為第i個廢水處理設(shè)施的月廢水處理量，m3；EFVOCs生成因子，g/kg-加工量；??為煉油廠生產(chǎn)裝置總加工量，t/a。冷卻水循環(huán)VOCs排放是由于回用水處理不徹底、添加水質(zhì)穩(wěn)定劑和工藝物料泄漏將污染物帶入循環(huán)冷卻水中，污染物通過循環(huán)水冷卻塔的閃蒸、汽提和風(fēng)吹等作用釋放到大氣中。公式如下：??冷卻塔,??=????????循環(huán)水×????×???? (5)??冷卻塔????冷卻塔=

×1000 (6)??式中∶??冷卻塔,??為第i個循環(huán)水冷卻塔VOCs排放量，t/月；????????循環(huán)水為循環(huán)水流量，m3/h；EFVOCs排放系數(shù)，t/m37.19×10-7；????為循環(huán)水冷卻塔年運(yùn)行時間，h/月。EF冷卻塔為循環(huán)水冷卻塔VOCs生成因子，g/kg加工量；??為煉油廠生產(chǎn)裝置總加工量，t/a。設(shè)備動靜密封點泄漏VOCs排放來自生產(chǎn)裝置、儲存、裝卸、供熱供冷等公輔設(shè)施中的動、靜密封點的泄露排放。公式如下：??密封點泄漏=(????基準(zhǔn)排放+????泄漏排放×(5???))×??×10?3 (7)????

??????????,??×=????泄露

(8)????泄漏排放=

×1000 (9)????????????,??

=

??????,??

×??????????

(10)(0≤????≤1)????????,??={???? (????≥50000)????(1≤????≤50000)

(11)式中：??密封點泄漏為設(shè)備動靜密封點泄漏VOCs排放量，t/月；EF基準(zhǔn)排放為修復(fù)后的設(shè)備動靜密封點排放因子，g/kg加工量；EF泄漏排放LDAR情況下設(shè)VOCs排放因子，g/kg加工量；??LDAR檢測次數(shù)；Q為汽油需求量，t/月；??????????,??為為i裝置密封點的VOCs年排放速率，kg/h；????????,??iTOC排放速率，kg/h；WF????????i裝置密封點的物料中VOCs的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)；WF??????i裝置密封點的物TOC??0i裝置密封點的默認(rèn)零值排放速率，kg/h；????為密封點i的限定排放速率，kg/h；????為為i裝置密封點的相關(guān)方程核算排放速率，kg/h；SV為修正后的凈檢測值，μmol/mol；????i裝置運(yùn)行時間，h/月；??泄露為設(shè)備動靜密封點VOCs年排放量，t/a；??為煉油廠生產(chǎn)裝置總加工量，t/a。VOCs排放計算方法VOCsVOCs排放和儲油庫儲罐儲存VOCs排放?；谡{(diào)研，我國目前汽油儲存均已采用內(nèi)浮頂罐。汽油內(nèi)浮頂罐的總VOCs排放是邊緣密封損失VOCs排放、掛壁損失VOCs排放、浮盤附件損失VOCsVOCsVOCsLR掛壁損失VOCsLWD依賴于油品周轉(zhuǎn)量和儲罐參數(shù)。浮盤附件損失VOCs排放LFVOCsLD和日平均液面溫度下的飽和蒸汽壓。汽油內(nèi)浮頂罐的總VOCs排放LT計算公式如下：????=??(????+????+????)+?????? (12)????=

??×

(13)式中：LT為計算區(qū)域儲存VOCs排放，lb/d；LR為邊緣密封損失VOCs排放，lb/d；LWD為掛壁損失VOCs排放，lb/d；LF為浮盤附件損失VOCs排放，lb/d；LD為浮盤縫隙損失VOCs排放，lb/d；N為計算區(qū)域汽油儲油罐保有量；Q為汽油需求量，t/年；??為計算區(qū)域油庫平均年周轉(zhuǎn)次數(shù)，次/年；Vc為計算成品油的平均庫容，t。浮頂罐的各部分損耗VOCs排放計算公式如下：????=???????????(14)?????????=

????[1+(1???????)0.5]2????

(15)?? =[1+(16)???? ?? ??????=??????????????? =++?+(????????????)] ????=??????????2??????????? ????????=??????[???(

)] (20)??=15.64?1.854??0.5?(0.8742?0.3280??0.5)????(??????) (21)??=8742?1042??0.5?(1049?179.4??0.5??????????) 式中：LRVOCs排放，lb/d；LWDVOCs排放，lb/d；LFVOCs排放，lb/d；LDVOCs排放，lb/d；KRaVOCs排放因子，lb-mol/ft·d；D為罐體直徑，ft；Mv為氣相分子質(zhì)量，lb/lb-mol；Kc為產(chǎn)品因子，參照《石化行業(yè)VOCs1.0；P*為蒸汽壓函數(shù)，無量綱量。PVA的飽和蒸汽壓，psia；PA為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓，14.70psia；Q為日周轉(zhuǎn)量，bbl/d；Cs為罐體油垢因子；WL為有機(jī)液體密度，lb/gal；0.943為常數(shù)，1000ft3-gal/bbl2；Nc為固定頂支撐柱數(shù)量，無量綱量；FcVOCs1.0。FFVOCs排放因子，lb-mol/d。NFi為特定規(guī)格的浮盤附件數(shù)，無量綱量；KFi為特定規(guī)格的附件VOCs排放因子VOCs排放因子，lb-mol/d，見2-1。KDVOCs排放單位縫長因子，lb-mol/ft·dVOCs0.012；SD為盤縫長度因子，ft/ft2；A為蒸汽壓公式中的常數(shù)，無量綱量；B為蒸汽壓公式中的常數(shù)，°R；RVP壓，psi；S10%ASTM℉/vol%；TLA。VOCs排放計算方法運(yùn)輸過程VOCs排放來源于煉油廠汽油裝載VOCs排放、煉油廠至儲油庫運(yùn)輸VOCs排放、儲油庫裝載和卸載VOCs排放，儲油庫至加油站運(yùn)輸VOCs排放。裝卸排放指物料裝載和卸載過程中，油罐內(nèi)的蒸氣被裝卸的物料置換時所產(chǎn)生的排放，運(yùn)輸排放取決于運(yùn)輸工具油氣回收系統(tǒng)的密閉性以及油氣密封點的泄漏程度。本研究的裝卸過程基本計算公式依據(jù)Reddy-Wade公式核算，運(yùn)輸過程則采用排放系數(shù)法核算，排放系數(shù)來源于大氣攻關(guān)預(yù)研課題研究報告調(diào)研。使用實際調(diào)研測試得到的汽油參數(shù)，使用國家統(tǒng)計局機(jī)動車保有量、行駛里程和燃油經(jīng)濟(jì)性得到汽油需求量，使用交通運(yùn)輸部發(fā)布的公開數(shù)據(jù)得到汽油在各環(huán)節(jié)的運(yùn)輸比例，使用中國氣象數(shù)據(jù)發(fā)布的公開數(shù)據(jù)得到逐小時氣象參數(shù)，對我國“煉油廠-儲油庫-加油站”運(yùn)輸環(huán)節(jié)VOCs排放以省級行政區(qū)域為空間分辨，以小時為時間分辨率進(jìn)行排放核算?；谡{(diào)研結(jié)果，汽油從煉油廠至儲油庫的轉(zhuǎn)移包括管道運(yùn)輸、鐵路罐車運(yùn)輸、公路罐車運(yùn)輸和油船運(yùn)輸，統(tǒng)稱一次運(yùn)輸；汽油從儲油庫到加油站的運(yùn)輸成為二次運(yùn)輸，采用公路罐車運(yùn)輸。此外，我國油品裝卸操作方式基本采用底部液下裝載。具體公式如下：??運(yùn)輸=??運(yùn)+??裝卸 ??運(yùn)=????運(yùn)×??×10?3 ??裝卸=????裝卸×(1??)×??×10?3 ??裝卸×????×????????裝卸=

(26)????×? ?? =18.2×[ + ]+[

] (27)裝卸 ??×

??×

???????????????????=??×??×??????×??????(???) (28)??運(yùn)輸為計算區(qū)域運(yùn)輸環(huán)節(jié)VOCs排放量，t/d；??運(yùn)為計算區(qū)域運(yùn)輸過程VOCs排放量，t/d；??裝卸為計算區(qū)域裝卸過程VOCs排放量，t/d；Q量，t/d；EF運(yùn)輸為運(yùn)輸過程的排放因子，g/kg；EF裝卸為裝卸過程的排放因子，g/kg；η為裝卸過程油氣回收裝置控制效率，%；??裝卸VOC濃度，g/L；??為汽油密度，t/m3；????為不同運(yùn)輸方式比例；????為飽和因子，參照VOCs0.60.2；f為常數(shù)，0.2g/gal；R為普適氣體常數(shù)，0.3187(galpsi)/(gmolk)；T為環(huán)境溫度，K；Tv為儲罐中油品溫度，K；Patm為大氣壓力，psi；Poil為汽油蒸汽壓，psi；A、B為常數(shù)，分別為25.61、2789.78；RVP為雷德蒸汽壓，psi。VOCs排放計算方法銷售環(huán)節(jié)VOCs排放主要來源于卸油過程VOCs排放和機(jī)動車加油過程VOCs地下油庫內(nèi)因液面上升而氣壓上升，以及油庫內(nèi)卸油帶來的油品攪動，使油庫內(nèi)產(chǎn)生的多余油氣通過排氣管排向大氣。加油過程VOCs排放指機(jī)動車加油過程中，油箱中的汽油蒸汽被加入的汽油置換并排入大氣中。本研究的銷售環(huán)節(jié)VOCsReddy-Wade公式核算。使用實際調(diào)研測試得到的汽油參數(shù)，使用國家統(tǒng)計局機(jī)動車保有量、行駛里程及燃油經(jīng)濟(jì)性得到汽油需求量，使用中國氣象數(shù)據(jù)發(fā)布的公開數(shù)據(jù)得到逐小時氣象參數(shù)，對我國加油站卸油和加油環(huán)節(jié)VOCs排放以省級行政區(qū)域為空間分辨，以小時為時間分辨率進(jìn)行排放核算?；谡{(diào)研結(jié)果，我國加油站均已安裝一階段油氣回收設(shè)施（StageI）和二階段油氣回收設(shè)施（StageII）StageI主要控制油罐車卸油階段的油氣揮95%；StageII主要控制加油時的油氣揮發(fā)，達(dá)標(biāo)運(yùn)行時油氣回收效率可達(dá)70%。此外，自《輕型汽車污染物排放限值及測量方法（中國第六階段）ORVRStageII存在著兼容性問題，故部分地區(qū)加油站加裝三階段油氣回收設(shè)施（StageIII）來控制地下儲罐油氣呼吸損耗。具體公式如下：??銷售=??加油+??卸油 (29)??加油????加油=[??×(1??????)(1????????)+??×(1??????????)(1????????)]×1000?? (30)??裝卸??卸油=

×??×(1????)×10?3 (31)????×? ?? =18.2×[ + ]+[

] (32)加油 ??×

??×

?????????????????????=??×??×??????×??????(???) (33)式中：??銷售VOCs排放量，t/d；??加油為計算區(qū)域加油VOCs排放量，t/d；??為國一到國五車保有量比例；??車保有量比例；??卸油VOCs排放量，t/d；Q為汽油需求量，t/d；???、?????、???????、?ORVRORVR油氣回收裝置綜合控制效率，%；??加油VOC濃度，g/L；f為常數(shù)，0.2g/gal；R為普適氣體常數(shù)，0.3187galpsi)/(gmolk)；Td為所加汽油溫度，K；TvK；Patm為大氣壓力，psi；Ptank為油箱中的蒸汽壓，psi；Pdisp為所加汽油蒸汽壓，psi；A、B為常數(shù)，分別為25.61、2789.78；RVP為雷德蒸汽壓，psi。VOCs排放計算方法機(jī)動車在使用環(huán)節(jié)排放VOCs主要包括兩個部分，分別是機(jī)動車在運(yùn)行過程中燃燒不充分所導(dǎo)致的尾氣排放以及在靜置和運(yùn)行過程中由于汽油組分揮發(fā)所帶來的的蒸發(fā)排放。本研究采用常用的排放因子法計算機(jī)動車VOCs與蒸發(fā)過程中的排放，其基本公式為：=×????????×(34)其中：i為機(jī)動車的使用排放環(huán)節(jié)，包括尾氣排放與蒸發(fā)排放；Ei為機(jī)動車在i環(huán)節(jié)中的排放總量；EFi（emissionfactor）為機(jī)動車在該環(huán)節(jié)中，單位活動水平下的單車排放因子；VALi（vehicleactivitylevel）為機(jī)動車在該環(huán)節(jié)中的單車年活動水平；VPi（vehiclepopulation）為計算范圍內(nèi)的機(jī)動車年保有量。機(jī)動車尾氣排放VOCs的計算方法如下：=∑????????????,??,??,??××??,??,??

(35)其中：EtailVOCs的總量（g）；i31區(qū)以及直轄市；j17標(biāo)準(zhǔn)；k排放；VKTi,j,k（vehiclekilometersoftravel）ijj行駛階Man等[27]VKT數(shù)據(jù)，冷啟動VKT根據(jù)各省機(jī)動車活動水平（間和平均速度）決定；VPi,jij排放標(biāo)準(zhǔn)汽油車的年保有量。本研究采用的保有量數(shù)據(jù)詳見保有量預(yù)測部分；EFtail,j,kjk階段的單車尾排放因子（g/km），15Man等給出6Zhang7Tier316氣排放標(biāo)準(zhǔn)限值與實測尾氣排放因子所擬合的線性關(guān)系結(jié)合國7限值進(jìn)行計算?？紤]到實際運(yùn)行過程中，車輛所處的環(huán)境因素與運(yùn)行狀況與排放測試時不一致，排放因子會發(fā)生變化。本研究根據(jù)車輛實時運(yùn)行狀況以及逐小時氣象數(shù)據(jù)，對冷啟動和熱穩(wěn)定運(yùn)行時各省機(jī)動車的實際排放因子進(jìn)行修正計算。冷啟動階段采用各省全年逐小時溫度與濕度數(shù)據(jù)，熱穩(wěn)定運(yùn)行階段采用實測車輛運(yùn)行速度，根據(jù)《道路機(jī)動車排放清單編制技術(shù)指南》對排放因子進(jìn)行修正。冷啟動排放因子可以根據(jù)以下公式計算：(2.8?0.06????)×?????????,??(??=0)????????????,??,??={??(??×??+??×??+??)×???? (??=1—7) (36)?? ?? ?? ?????,??其中：j為汽油車的排放標(biāo)準(zhǔn)；l為汽油車運(yùn)行過程中的階段單元；EFcold,j,l為j標(biāo)準(zhǔn)汽油車的實際冷啟動排放因子（g/km）；EFhot,j,l為j標(biāo)準(zhǔn)汽油車的實際熱穩(wěn)定運(yùn)行排放因子（g/km）；Tl為第l個運(yùn)行單元的環(huán)境溫度（K）；Vl為第l個運(yùn)行單元的運(yùn)行速度（km/h）；A、B、C為常數(shù)；熱穩(wěn)定運(yùn)行排放因子可以根據(jù)以下公式計算：????

1.247(??=0,>100)??30.34×???0.693(??=0,????≤100)??= +×+×??2

(37)?????,??,??

??1+++×??2

(??=1—4) ??{ ×????+×????(??=5—7)?? ??其中：EFhot,j,lj標(biāo)準(zhǔn)汽油車的實際熱穩(wěn)定排放因子（g/km）；j為汽油車的排放標(biāo)準(zhǔn)；l為汽油車運(yùn)行過程中的階段單元；Tll度（K）；Vll個運(yùn)行單元的運(yùn)行速度（km/h）；aj、bj、cj、djj標(biāo)準(zhǔn)汽油車所對應(yīng)的計算常數(shù)。機(jī)動車蒸發(fā)排放VOCs可以根據(jù)車輛運(yùn)行和駐車狀況分為駐車熱浸排放、碳罐排放、分子滲透排放、通氣滲透排放以及運(yùn)行損失，排放強(qiáng)度存在顯著的Man等建立的鏈?zhǔn)脚欧拍Ｐ瓦M(jìn)行蒸發(fā)排放各環(huán)節(jié)的計算。駐車熱浸排放可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：???????????????=∑?????????????????,??××??????????????????,<1?,??+×????????????,>1?,??×1)×365×(38)??其中：Ehotsoak為汽油車熱浸VOCs排放總量（g）；EFhotsoak,iiVOCs的排放因子（g/h）；Pduration,<1h,ii1小時內(nèi)的比例；pevent,>1h,ii1小時以上的駐車次數(shù)百分比；TiiVPii排放標(biāo)準(zhǔn)的汽油車總保有量；分子滲透排放可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：??2??????=∫????????????0.0385(??(??)???????????)??????1

(39)其中：Epp為分子滲透排放VOCs的總量（g）;Pbase為滲透排放基準(zhǔn)排放速率（g/h）；??(??)是環(huán)境溫度對時間的函數(shù)；??1、??2為滲透過程開始和結(jié)束的時間（h）。通氣滲透排放可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：=??×?????? (40)其中：EpvVOCs的總量（g）；α為由于氣體膨脹通過油路系統(tǒng)產(chǎn)生的滲透排放與由于溫度升高產(chǎn)生的油氣生成量比例常數(shù)；TVG生成量（g），可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：??????=??×????×??????(????×?????????×??0)×其中：RVP為燃油蒸氣壓（psi）；????為停車過程最高溫度（K）；??0為停車事件開始時的溫度（K）；A、B、C為常數(shù)。碳罐排放可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：=??(????????,?????1,??0,????) 其中：TVG為油氣生成量（g）；Mi-1i次行駛前的碳罐加載量（g）；M0為汽油車的碳罐初始加載量（g）；Mp為機(jī)動車行駛過程中碳罐脫附質(zhì)量（g），可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：=×(43)=×?? (44)=×???? (45)其中：Kpr為行駛速度與脫附速率相關(guān)系數(shù)；??為停車前機(jī)動車行駛平均速度（km/h）；????為機(jī)動車行駛時間（min）；??????為停車前機(jī)動車行駛過程中碳罐脫附速率（L/min）；??????為機(jī)動車行駛過程碳罐總脫附流量（L）；????為機(jī)動車行駛過程中碳罐脫附質(zhì)量（g），????最大值不超過機(jī)動車行駛過程開始時的碳罐加載量；Kpm為碳罐脫附質(zhì)量與脫附流量相關(guān)系數(shù)。運(yùn)行損失可以根據(jù)如下公式進(jìn)行計算：????????=∑????????,??×(24?×365×??

(46)其中：i為汽油車的排放標(biāo)準(zhǔn)；Erunningloss為汽油車運(yùn)行損失排放VOCs總量（g）；EFrunningloss為汽油車運(yùn)行損失的排放因子（g/h）；Ti為i排放標(biāo)準(zhǔn)的汽油車單車每日平均駐車時長（h）；VPi為i排放標(biāo)準(zhǔn)的汽油車總保有量。VOCs生成的關(guān)鍵影響因素基于上述汽油全過程VOCs排放計算框架，研究從生成視角量化了環(huán)境溫度對VOCs排放的影響。當(dāng)環(huán)境基準(zhǔn)溫度為20°C時，環(huán)境溫度每增加1°C對各個子環(huán)節(jié)VOCs排放的影響如圖2-2（a）所示。本研究中，未考慮溫度對上游環(huán)節(jié)煉油環(huán)節(jié)的有組織排放、無組織排放以及運(yùn)輸環(huán)節(jié)的排放。此外，無論駐車時車輛所處的環(huán)境溫度是多少，在運(yùn)行過程中車輛都已經(jīng)充分預(yù)熱，因此下游過程中車輛尾氣的熱穩(wěn)定運(yùn)行排放和車輛蒸發(fā)的運(yùn)行損失排放與溫度無關(guān)。對于與汽油燃燒有關(guān)的車輛尾氣的冷啟動過程，環(huán)境溫度降低，VOCs的排放增加。這種現(xiàn)象的產(chǎn)生有兩個主要的原因，首先，為補(bǔ)償?shù)蜏貢r燃料蒸發(fā)減少以及缺少潤滑油引起的發(fā)動機(jī)部件摩擦增加，空氣-燃料混合物更加富足，導(dǎo)致VOCs生成增加；第二，低溫情況下催化劑達(dá)到起燃溫度的時間增加且催化效率降低，導(dǎo)致低溫冷啟動時汽油燃燒生成的部分甚至全部VOCs未經(jīng)催化轉(zhuǎn)化直接排出。對其他與蒸發(fā)相關(guān)的排放子環(huán)節(jié)，包括上游環(huán)節(jié)的煉廠儲罐和儲油庫儲罐的邊緣密封排放、掛壁損失排放、浮盤附件排放和浮盤縫隙排放，加油站卸油和裝油，以及下游過程車輛蒸發(fā)的熱浸排放、分子滲透排放、通氣滲透排放和碳罐排放，溫度的降低會減少VOCs的生成。在此基礎(chǔ)上，研究定量分析3.1中定義的主要排放環(huán)節(jié)VOCs2-2（b）20°1°時，儲存蒸發(fā)、運(yùn)輸蒸發(fā)和銷售蒸發(fā)環(huán)節(jié)的VOCs3.41％、2.104.59％，汽油使用環(huán)節(jié)VOCs3.454°時，上游環(huán)節(jié)儲存蒸發(fā)、VOCs43.07％，汽油使用環(huán)節(jié)VOCs排放的降幅達(dá)到12.05％。從圖2-2中還可以發(fā)現(xiàn)，環(huán)境溫度對各環(huán)節(jié)VOCs20°開1°引起的排放比例變20°21°VOCs排放增加的比例為10.11%23C2411.45%。與此相反，對于下游1°23°上升至24°C，下游過程VOCs排放降低的比例為2.97%。由此可見，上游環(huán)節(jié)VOCs生成對溫度的敏感性在高溫時更明顯，而下游過程VOCs排放對溫度的敏感性在低溫時更顯著。2-2（a）20°1VOCs各子環(huán)（b）20°VOCs研究進(jìn)一步對影響上游儲存和銷售環(huán)節(jié)VOCs排放的因素進(jìn)行了分析。圖2-3展示了油箱中油氣生成情況與日均溫度和溫差的關(guān)系，日均溫度越高，晝夜25°10°C，15g/day左右，而當(dāng)日均溫度低于-10時，油箱油氣生成量僅為0.1g/day。儲存蒸發(fā)與銷售蒸發(fā)環(huán)節(jié)的排放因子與日均氣溫的相關(guān)性如圖2-4所示。在儲存蒸發(fā)的四類排放過程中，掛壁損失對溫度變化并不敏感，而浮盤縫隙、浮盤附件以及邊緣密封排放均與溫度呈現(xiàn)指數(shù)型正相關(guān)關(guān)系，且浮盤縫隙排放對溫度升高最敏感。加油和卸油過程的排放因子同樣與日均溫度呈現(xiàn)指數(shù)型正相關(guān)關(guān)系。除環(huán)境溫度以外，汽油蒸汽壓也是影響加油和卸油過程VOCs排放的關(guān)鍵因素。由圖2-5可知，汽油蒸汽壓越高，加油和卸油過程油氣排放因子越高，汽油蒸汽壓增加引起的加油和卸油過程油氣排放因子增幅越大，且汽油蒸汽壓對油氣排放因子的影響在高溫情況下更加明顯。圖2-3日均溫度和溫差對于油箱油氣生成的影響圖2-4日均氣溫與（a）浮盤縫隙、（b）掛壁損失、（c）浮盤附件、（d）邊緣密封、（e）加油以及（f）卸油環(huán)節(jié)排放因子的相關(guān)性分析圖2-5汽油蒸汽壓及環(huán)境溫度對于加油和卸油過程油氣排放因子的影響VOCs未來排放計算機(jī)動車分標(biāo)準(zhǔn)保有量預(yù)測方法本研究對2009-2021年全國汽油車分標(biāo)準(zhǔn)保有量進(jìn)行了年齡結(jié)構(gòu)的分析復(fù)現(xiàn)，并對2022-2030年的保有量進(jìn)行了預(yù)測，預(yù)測流程和數(shù)據(jù)來源如下：（1）2009-2021年全國汽油車總量及2009-2019年分標(biāo)準(zhǔn)保有量采用每年的《移動源管理年報》以及公安部數(shù)據(jù)，2020-2021年分標(biāo)準(zhǔn)保有量在2019年的分標(biāo)準(zhǔn)車隊構(gòu)成的基礎(chǔ)上，基于上一年總保有量扣除淘汰車輛數(shù)后新增的數(shù)量得到；Zheng等[53]6年起在全國全面實施，因此自2020年起，新增的車輛均視為國6車輛。特別地，200913標(biāo)準(zhǔn)實施的年份2007年及更早時間，考慮到其保有量占比逐漸趨小，對車隊的標(biāo)準(zhǔn)構(gòu)成影響不大，因此在解構(gòu)國1至國3標(biāo)準(zhǔn)汽油車保有量時，按保有量整體對其進(jìn)行生命曲線的計算，使之符合歷年變化趨勢；Huo等[54]GDP以及千人車輛保有率20222030用汽車與汽油車的比例折算成總汽油車保有量，該年預(yù)測的汽油車總保有量中減去由于歷史年份車隊迭代所剩下的車輛，得到該年相應(yīng)排放標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)新增的新汽油車數(shù)量；透率的比例被扣除，得到相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)實增的新汽油車數(shù)量。使用環(huán)節(jié)汽油消費量預(yù)測方法本研究采用自下而上的單車行駛油耗計算方法對各省每年使用環(huán)節(jié)汽油消費量進(jìn)行核算。汽油消費量可以根據(jù)以下公式進(jìn)行計算：????,??=××(47)其中：Qi,jji年的汽油消費量（kg）；i為計算目標(biāo)年；j31省、市、自治區(qū)以及直轄市；VKTi,jji年的車輛年行駛里程（km），數(shù)Man等；CFii年我國單車的平均行駛油耗（kg/km），20102015ICCT報告，2016程學(xué)會；VPi,jji年的汽油車保有量。未來情景搭建本研究參考國內(nèi)已有政策、發(fā)展計劃，對我國未來汽油上下游環(huán)節(jié)的減排措施進(jìn)行量化，同時設(shè)立基準(zhǔn)情景與強(qiáng)化情景，量化分析各環(huán)節(jié)減排措施對汽油全鏈條排放的減排效果。本研究參考的政策文件包括《“十四五”節(jié)能減排綜合工作方案》、《綠色交通“十四五”發(fā)展規(guī)劃》、《2030年前碳達(dá)峰行動方案》等。VOCs排放控制政策分析本研究廣泛調(diào)研了各種汽油全過程VOCs排放相關(guān)的控制政策。行業(yè)覆蓋了石油煉制、儲油庫、油品運(yùn)輸、加油站、道路移動源、油品參數(shù)。除了國家18VOCs具體的政策總結(jié)見附表3環(huán)節(jié)分類的前提下，按控制類型再分為三類，分別是“減少生成，加強(qiáng)控制，防止劣化”。得到了更加脈絡(luò)清晰的現(xiàn)有控制政策表，如表2-2汽油全過程VOCs排放的主導(dǎo)環(huán)節(jié)——下游使用過程的控制措施反而是比較薄弱的。表2-2現(xiàn)有控制政策表措施煉制儲存運(yùn)輸銷售尾氣蒸發(fā)減少生成減少非正常工況VOCs排放強(qiáng)化煉油總量控制儲罐采取更高效的密封方式調(diào)整油庫布局改造調(diào)整新增運(yùn)輸汽油的油罐車不得配備上裝密閉裝油裝置對裝載汽油的汽車罐車，推廣使用自封式快速接頭。錯峰加油透率品淘汰老舊車輛提升新能源滲透率優(yōu)化油品淘汰老舊車輛加強(qiáng)控制去除率制油氣回收處理裝置的安裝VRU的輕型汽20%ORVR系統(tǒng)。加強(qiáng)在用車環(huán)保檢測和達(dá)標(biāo)監(jiān)管加強(qiáng)在用車環(huán)保檢測和達(dá)標(biāo)監(jiān)管防止劣化提升治理設(shè)施投用率開展LDAR工作開展LDAR工作改工作監(jiān)控設(shè)備OMS度管蒸發(fā)排放控制系統(tǒng)檢驗本研究進(jìn)一步對各省十四五區(qū)域政策與排放過程作了契合性分析，如下表2-3所示，研究結(jié)果表明，上游的儲存、銷售，以及下游使用過程的尾氣與蒸發(fā)環(huán)節(jié)控制措施還較為薄弱。尤其是蒸發(fā)排放管控環(huán)節(jié)，目前僅有廣東省首個印發(fā)了《汽油車燃油蒸發(fā)排放控制系統(tǒng)檢驗操作指南》，規(guī)范了汽油車蒸發(fā)排放控制系統(tǒng)的檢驗操作，減少蒸發(fā)排放。表2-3各省十四五政策與排放過程的契合性分析源頭控制領(lǐng)域本研究對交通行業(yè)汽油VOCs排放源頭控制領(lǐng)域的具體內(nèi)容進(jìn)行了設(shè)計。在本研究中，認(rèn)為交通行業(yè)汽油VOCs排放的源頭在于我國車隊構(gòu)成及清潔化比例。在基準(zhǔn)情景中，通過中國汽車工業(yè)協(xié)會，乘聯(lián)會，機(jī)動車管理年報以及公安部歷年數(shù)據(jù)可以得到我國近年來汽油小客車和新能源汽車的保有量、新車銷量變化。根據(jù)《“十四五”節(jié)能減排綜合工作方案》與《2030年前碳達(dá)峰行動方案202520%203040%2022年～20251.3%2026年～2030年，新能源汽車新車銷量占比保持不變。在強(qiáng)化情景中，假設(shè)國家推出力度更大的新能源車優(yōu)惠政策，擴(kuò)大充電基2025年、203020%，70%10%2-4所示：表2-4源頭控制領(lǐng)域情景設(shè)計參數(shù)表基準(zhǔn)情景 強(qiáng)化情景情景內(nèi)容2025 203020252025 203020252030達(dá)20%達(dá)70%達(dá)20%2022～2025年2026～20302026～2030保持不變源化率 年增長1.3%平均每年增長1.3%年平均每年增長10%

20%2022～2025過程控制領(lǐng)域（1）煉制環(huán)節(jié)在基準(zhǔn)情景中，根據(jù)《“十四五”節(jié)能減排綜合工作方案》，未來我國將深化石化化工等行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物污染治理，全面提升廢氣收集率、治理設(shè)施同步運(yùn)行率和去除率。對易揮發(fā)有機(jī)液體儲罐實施改造，對浮頂罐推廣采用全接液浮盤和高效雙重密封技術(shù)，對廢水系統(tǒng)高濃度廢氣實施單獨收集處理。根據(jù)《2030202510億噸以內(nèi)。在強(qiáng)化情景中，進(jìn)一步優(yōu)化煉廠的產(chǎn)能結(jié)構(gòu)，調(diào)整汽油油品調(diào)和配方，減少催化裂化環(huán)節(jié)的高排放。MTBE在我國雖未禁止使用，但受汽油標(biāo)準(zhǔn)含氧量要求限制（2.7%），15%MTBEMTBEMTBE調(diào)和比例不變。情景內(nèi)容如表2-5所示：表2-5煉制環(huán)節(jié)情景設(shè)計參數(shù)表基準(zhǔn)情景 強(qiáng)化情景情景內(nèi)容

2025 2030 2025 2030油品調(diào)和配方有組織排放廢水搜集FCC65%CR27%MTBE8%FCC60%CR32%MTBE8%FCC55%CR37%MTBE8%85%效率85%有組織排放廢水處理30%60%90%效率FCC及CR去除效率 90%90%LDAR每年檢測次數(shù) 44（2）儲存環(huán)節(jié)在基礎(chǔ)情景中，根據(jù)《“十四五”節(jié)能減排綜合工作方案》，未來我國將深化石化化工等行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物污染治理，全面提升廢氣收集率、治理設(shè)施同步運(yùn)行率和去除率。對易揮發(fā)有機(jī)液體儲罐實施改造，對浮頂罐推廣采用全接液浮盤和高效雙重密封技術(shù)，對廢水系統(tǒng)高濃度廢氣實施單獨收集處理。在強(qiáng)化情景中大力推廣汽油內(nèi)浮頂罐的升級改造，減少最劣化儲庫的比例，于2025、2030年分別降低其比例至10%、0%；大力推廣采用全接液式高效密封，于2025、2030年分別完成25%、50%的改造升級。情景內(nèi)容如表2-6所示：表2-6儲存環(huán)節(jié)情景設(shè)計參數(shù)表情景內(nèi)容基準(zhǔn)情景強(qiáng)化情景2025203020252030煉油廠儲庫5000m3儲庫19.1%20000m3儲庫45.9%最劣化儲庫20%5000m3儲庫14.7%20000m3儲庫35.3%最劣化儲庫20%5000m3儲庫19.1%20000m3儲庫45.9%最劣化儲庫10%5000m3儲庫14.7%20000m3儲庫35.3%最劣化儲庫0%全接液式高效密封技術(shù)15%全接液式高效密封技術(shù)30%全接液式高效密封技術(shù)25%全接液式高效密封技術(shù)50%城市儲庫2000m352%5000m313%20%2000m340%5000m310%20%2000m352%5000m313%10%2000m3儲庫40%5000m3儲庫10%最劣化儲庫0%封技術(shù)15%封技術(shù)30%封技術(shù)25%全接液式高效密封技術(shù)50%運(yùn)輸環(huán)節(jié)在基準(zhǔn)情景中，根據(jù)攻關(guān)項目調(diào)研結(jié)果，汽油在一次運(yùn)輸過程中，各運(yùn)輸29%20%1%50%2022～2030年間保持此運(yùn)輸結(jié)構(gòu)不變。根據(jù)《“十四五”節(jié)能減排綜合工作方案》，未來我國將加強(qiáng)油船和原油、成品油碼頭油氣回收治理。《油品運(yùn)輸大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（GB20951-2020）1508000總噸及202141日實施，現(xiàn)有碼2024112010年前后開始，根據(jù)各地環(huán)保相關(guān)要求，陸續(xù)約有40個以上油碼頭開展了油氣回收設(shè)施的建設(shè)，但到目前為止已建設(shè)施約90%未投入使用，因為缺乏強(qiáng)制要求，油船缺少配套回收設(shè)施，回收后的油品再利用也存在困難。綜合調(diào)研情況，基準(zhǔn)情景設(shè)定2025年、2030年油船油碼頭回收效率分別提高到15%、30%。車船運(yùn)輸呼吸閥方面，我國的≤150mm規(guī)格的呼吸閥最大允許泄漏量是國API20003API527523200-400mm0.4m3/hAPI20003API52711188術(shù)標(biāo)準(zhǔn)要求。結(jié)合我國現(xiàn)狀，基準(zhǔn)情景按經(jīng)驗系數(shù)設(shè)定船舶、罐車損耗率分別0.03%、0.01%。在強(qiáng)化情景中，大力發(fā)展建設(shè)我國的成品油管道運(yùn)輸，優(yōu)化成品油一次運(yùn)輸結(jié)構(gòu)，將鐵路與船舶運(yùn)輸?shù)某善酚头蓊~轉(zhuǎn)化到排放更低的管道運(yùn)輸，于年、2030年管道運(yùn)輸比例分別提高到60%、70%2025年、203060%90%。升級運(yùn)輸過程的呼吸閥技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)，向國際先進(jìn)標(biāo)準(zhǔn)看齊，2025年、2030年分階段進(jìn)一步降低運(yùn)輸過程損耗率。情景內(nèi)容如表2-7所示：表2-7運(yùn)輸環(huán)節(jié)情景設(shè)計參數(shù)表情景內(nèi)容

基準(zhǔn)情景 強(qiáng)化情景2025 2030 2025 2030船舶20%船舶20%船舶20%船舶18%船舶15%結(jié)構(gòu)公路1%公路1%公路1%公路1%管道55%管道55%管道60%管道70%控制達(dá)標(biāo) 30%率30%60%90%煉廠裝船90%90%90%90%收集效率煉廠裝船回收處理70%70%70%70%效率煉廠裝船處理達(dá)標(biāo)30%60%40%80%率儲庫裝車處理達(dá)標(biāo)81.3%81.3%81.3%81.3%率升級呼吸船舶損耗率船舶損耗率船舶損耗率閥技術(shù)標(biāo)0.03%0.03%0.02%0.015%準(zhǔn)罐車損耗率罐車損耗率罐車損耗率

24%

24%

21%

鐵路14%煉廠裝車0.01%0.01%0.007%0.005%銷售環(huán)節(jié)在基準(zhǔn)情景中，根據(jù)攻關(guān)項目調(diào)研情況，我國100%完成卸油油氣回收（StageI）改造，90.2%（原標(biāo)準(zhǔn)實施范圍為北京、上海、天津、廣州及其他城市建成區(qū)）完成加油油氣回收（StageII）改造，10-15%的加油站同步安裝油氣處理裝置，全國約3000座加油站安裝了在線監(jiān)測系統(tǒng)。因此，基準(zhǔn)情景設(shè)定2022～2030年我國加油站100%完成StageI、II改造，10%完成VRU覆蓋；StageI和StageII的穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行率分別為60%、70%。在強(qiáng)化情景中，VRU2025年、203030%、50%的安裝比例。各地區(qū)應(yīng)強(qiáng)化加油站監(jiān)管，安排專門的管理人員進(jìn)行檢查，根據(jù)攻關(guān)項目研究，加強(qiáng)監(jiān)管可提高原有的油氣回收效率45%以上。綜合考慮未來推廣在線監(jiān)測系統(tǒng)的安裝覆蓋、投入使用以及強(qiáng)化監(jiān)管力度，能夠大幅提高油氣60%90%。情景內(nèi)容如表2-8所示：表2-8銷售環(huán)節(jié)情景設(shè)計參數(shù)表基準(zhǔn)情景 強(qiáng)化情景情景內(nèi)容2025203020252030加油站技100%StageI、II100%StageI、II100%StageI、II術(shù)減排10%VRU30%VRU50%VRU監(jiān)管力度一般監(jiān)管力度加強(qiáng)監(jiān)管力度加強(qiáng)油氣回收系統(tǒng)油氣回收系統(tǒng)油氣回收系統(tǒng)加油站管StageI穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行StageI穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行StageI穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行理減排率70%率80%率90%StageII穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行StageII穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行StageII穩(wěn)定達(dá)標(biāo)運(yùn)行率70%率80%率90%末端控制領(lǐng)域VIA202311VIBVIB階段。VIB2025升級推出更為嚴(yán)格的車用汽油與機(jī)動車排放標(biāo)準(zhǔn)。情景內(nèi)容如表2-9所示：表2-9銷售環(huán)節(jié)情景設(shè)計參數(shù)表基準(zhǔn)情景 強(qiáng)化情景情景內(nèi)容

2025 2030 2025 2030國VIB機(jī)動車排放標(biāo)準(zhǔn)

NMHCIV

尾氣排放適當(dāng)加嚴(yán)冷啟動限值蒸發(fā)排放適當(dāng)加嚴(yán)熱浸排放與運(yùn)行損失限值第3章結(jié)果與討論VOCs排放清單及綜合源譜按照排放發(fā)生的時間、空間以及排放機(jī)制，汽油全過程可以劃分為上游環(huán)節(jié)和下游使用環(huán)節(jié)，上游環(huán)節(jié)包含煉油排放（有組織排放和無組織排放）、儲存蒸發(fā)（煉廠儲罐和儲油庫儲罐的邊緣密封排放、掛壁損失排放、浮盤附件排放和浮盤縫隙排放）、運(yùn)輸蒸發(fā)（煉廠到儲油庫的一次裝載和一次運(yùn)輸、儲油庫到加油站的二次裝載和二次運(yùn)輸）、銷售蒸發(fā)（加油站卸油和裝油）四個子環(huán)節(jié)，使用過程包含車輛尾氣（冷啟動排放和熱穩(wěn)定運(yùn)行）和車輛蒸發(fā)（熱浸排放、分子滲透排放、通氣滲透排放、碳罐排放和運(yùn)行損失排放）兩個子環(huán)節(jié)。在第二章搭建的汽油全過程VOCs計算邊界下，基于關(guān)鍵參數(shù)輸入（1），計算了排放清單及綜合源譜。VOCs排放因子3-1展示了汽油全過程中各子環(huán)節(jié)VOCs排放因子的月度變化。2019VOCs15.584.81gVOCs/kgfuelVOCs排放因子呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)變化，冬季的排放因子達(dá)到23.08±1.27gVOCs/kgfuel1.95VOCs節(jié)，車輛尾氣、車輛蒸發(fā)、煉油排放、儲存蒸發(fā)、運(yùn)輸蒸發(fā)和銷售蒸發(fā)的排放因子在總VOCs排放因子中的年平均占比分別為60.82%、26.58%、0.28%5.94%、2.86%3.52%VOCsVOCs3.8040.77%77.86%環(huán)節(jié)，包括上游環(huán)節(jié)中的儲存蒸發(fā)、運(yùn)輸蒸發(fā)、銷售蒸發(fā)環(huán)節(jié)以及使用過程中的車輛蒸發(fā)環(huán)節(jié)，其絕對排放因子隨溫度的變化趨勢與車輛尾氣相反，且對溫度的敏感性更弱。夏季儲存蒸發(fā)、運(yùn)輸蒸發(fā)、銷售蒸發(fā)以及車輛蒸發(fā)的VOCs排放因子分別是冬季的2.12、1.64、2.58以及1.14倍。圖3-1全國汽油全過程VOCs排放因子的月度變化為了解汽油全過程VOCs排放因子的地區(qū)差異情況，本研究由南至北，選取了海南省、廣東省、福建省、浙江省、江蘇省、山東省、遼寧省、吉林省以9個典型省份，繪制其汽油全過程VOCs3-2中。對于南部省份來說，全年各月份汽油全過程VOCsVOCs11.64VOCs/kgfuel，廣東省全年汽油全過程VOCs排放因子平均為12.050.37gVOCs/kgfuelVOCs季節(jié)變化特征，例如冬季黑龍江省汽油全過程VOCs排放因子達(dá)到64.21gVOCs/kgfuel5.79倍，吉林省冬季汽油全過程VOCs3.70倍。VOCs11.50±0.47gVOCs/kgfuel。然而，各子環(huán)節(jié)的貢獻(xiàn)卻存在一定差異，由南至北，夏季車輛尾氣對汽油全過程VOCs排放因子的貢獻(xiàn)逐步增加。以最南部的海南省和最北部的黑龍江省為例，在海南省夏季汽油全過程VOCs3.084.22在使用過程中，夏季海南省車輛蒸發(fā)對汽油全過程VOCs排放因子貢獻(xiàn)為44.07%，超過了車輛尾氣的貢獻(xiàn)（31.42%），而黑龍江省車輛尾氣的貢獻(xiàn)（46.82%）更高。在冬季，各省份之間汽油全過程VOCs排放因子存在很大的差距，北部省份VOCs排放因子遠(yuǎn)高于南部省份，例如冬季黑龍江省汽油全過程VOCs4.125.55VOCs11.30VOCs1.05倍。圖3-2典型省份汽油全過程VOCs排放因子的月度變化VOCs排放清單及空間分配基于汽油全過程中各子環(huán)節(jié)的VOCs排放因子，研究計算了我國汽油全過程VOCs排放量。2019年，我國汽油全過程VOCs2234.43Gg，其中，煉油排放、儲存蒸發(fā)、運(yùn)輸蒸發(fā)、銷售蒸發(fā)、車輛蒸發(fā)和車輛尾氣的貢獻(xiàn)分別為0.31%、6.75%、3.21%、4.05%、28.50%以及57.18%。當(dāng)考慮微觀排放過程時，車輛尾氣的冷啟動、車輛蒸發(fā)的運(yùn)行損失以及車輛尾氣的熱穩(wěn)定運(yùn)行排放939.43，544.59338.29Gg。3-3展示了基于微觀排放過程的全國各省份汽油全過程VOCs算結(jié)果。整體來看，山東省是我國汽油全過程VOCs排放最高的省份，其排放量為190.83Gg，其次是江蘇省、廣東省、河北省和河南省，排放量分別為161.28、159.16、157.33和141.58Gg，這五個排放量較高的省份貢獻(xiàn)了我國汽油全過程VOCs排放總量的36.26%。西藏省、海南省和青海省汽油全過程5.05、8.6717.17Gg6.972.97過程的絕對排放量更高，各省份在上游環(huán)節(jié)和使用過程VOCs排放中的相對重VOCsVOCs10.83%VOCsVOCs6.50%1.68%4.67%。在上游環(huán)節(jié)的VOCs排放中，廣東省、江蘇省、山東省、河南省、浙江省是VOCsVOCs排放量的40.56%。全國各省份的排放均由儲存蒸發(fā)主導(dǎo)，儲存過程蒸發(fā)平均占上游排放46.69%6.19%，在煉油廠和儲油庫儲存過程蒸發(fā)的四個微觀排放過程中，56.01%0.53%。各省份銷售VOCs28.14%3.72%，在銷售過程蒸發(fā)中1.320.03倍。值得注意的是，廣東省銷售過程蒸發(fā)VOCs排放量為10.21Gg，遠(yuǎn)超其他省份，超過銷售過程蒸發(fā)VOCs32.34%VOCs排放中平均22.89%2.65%，其中一次裝載、一次運(yùn)輸、二次裝載、二次運(yùn)輸對運(yùn)輸VOCs12.86%0.99%、20.17%2.04%44.56%3.32%22.41%2.27%VOCs排放的貢2.28%0.37%。盡管各省份汽油上游環(huán)節(jié)VOCs的絕對排放量存在差異，但總的來說各省份之間排放構(gòu)成差距較小。VOCsVOCsVOCs35.57%海南省外，我國所有省份車輛尾氣VOCs排放均超過了車輛蒸發(fā)排放，車輛尾氣排放平均為車輛蒸發(fā)排放的2.28±1.05倍。從微觀排放過程來看，車輛尾氣VOCs48.98%±12.70%28.52%7.24%，超過車輛尾氣的熱穩(wěn)定運(yùn)行（17.48%3.97%）。對于海南省來說，車輛蒸發(fā)排放是車輛尾氣排放的1.08VOCs41.78%是車輛尾氣的冷啟動（24.15%）和熱穩(wěn)定運(yùn)行（23.88%）。各省份汽油使用環(huán)節(jié)VOCs排放量、排放構(gòu)成均存在較大差距，因此，有必要針對各省份排放特征制定本地化的減排政策。圖3-3全國各省份汽油全過程VOCs排放量為把握汽油全鏈條VOCs排放的空間分布情況，研究利用人口、路網(wǎng)交通強(qiáng)度、加油車數(shù)量、煉油廠產(chǎn)能分布等活動水平相關(guān)信息將排放量分配到36×36km3-4VOCs放基于煉廠的分布及產(chǎn)能、加油站的分布進(jìn)行空間分配。對于使用過程，首先基于人口分布識別城市和鄉(xiāng)村地區(qū)，接著基于城市和鄉(xiāng)村地區(qū)的路網(wǎng)交通流強(qiáng)度對使用過程VOCs排放進(jìn)行空間分配。20191月、4月、7月、10月我國汽油全過程VOCs3-5程VOCs排放集中在經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)的我國中部、東部沿海以及東南沿海地區(qū)。在季節(jié)變化方面，1月我國北部地區(qū)特別是東北部地區(qū)汽油全過程VOCs高于其他季節(jié)，這與冬季我國北部地區(qū)較低的氣溫促進(jìn)了車輛尾氣中的冷啟動排放有關(guān)。圖3-4空間代用參數(shù)：（a）煉廠的分布及產(chǎn)能；（b）加油站的分布；（c）人口分布；（d）交通流強(qiáng)度3-5VOCs（a）1月；（b）4月；（c）7月；（d）10月VOCs排放綜合源譜根據(jù)文獻(xiàn)調(diào)研得到的各排放環(huán)節(jié)物種組成，研究計算了汽油全過程VOCs排放綜合源譜，結(jié)果展示在圖3-6中。上游環(huán)節(jié)煉制環(huán)節(jié)VOCs排放以烷烴（47.55%）、烯烴（13.71%）和芳香烴（13.80%）為主，丙烷是優(yōu)勢物種。上游環(huán)節(jié)儲存、運(yùn)輸、銷售蒸發(fā)環(huán)節(jié)VOCs物種具有相似性，排放由烷烴主導(dǎo)，特別是在儲運(yùn)蒸發(fā)環(huán)節(jié)中烷烴貢獻(xiàn)達(dá)到92.65%。在銷售蒸發(fā)環(huán)節(jié)中烷烴的貢獻(xiàn)為70.49%，烯烴也有一定貢獻(xiàn)（17.51%）。異戊烷是儲運(yùn)銷蒸發(fā)環(huán)節(jié)的優(yōu)勢物種。由于汽油的燃燒，使用過程車輛尾氣的VOCs源譜與其他過程差異明顯。芳香烴貢獻(xiàn)較高，約為32.55%，其次是OVOCs（25.03%）、烷烴（21.80%）VOCs物種構(gòu)成與排放標(biāo)準(zhǔn)有關(guān)，隨著排放標(biāo)準(zhǔn)的加嚴(yán)，OVOCs3.06%37.41%。車輛尾氣VOCs排放的優(yōu)勢物種為甲苯、甲醛。對于使用過程的車輛蒸發(fā)環(huán)節(jié)，其VOCs源譜特征與上游環(huán)節(jié)類似。VOCs排放以烷烴（66.81%）和烯烴（12.89%）為主，MTBE。圖3-6我國汽油全過程VOCs排放綜合源譜Cater等[52]（MIR）方法，本研究根據(jù)物種的相對臭氧反應(yīng)活性對計算得到的VOCs排放因子進(jìn)行加權(quán)，得到了汽油全過程中各排放環(huán)節(jié)VOCs物種的臭氧生成潛勢（OFPs），如圖3-7所示。盡管在各VOCsMIR較其他物種低，因此在考慮OFPs時，烷烴的重要性被削弱，而烯烴、芳香烴和OVOCsOFPs的貢55.02%62.89%OFPs貢獻(xiàn)最高的物種為丙烯，銷售蒸發(fā)環(huán)節(jié)中對OFPs貢獻(xiàn)最高的物種為反-2丁烯和順-2丁烯。在儲存蒸發(fā)和運(yùn)輸蒸發(fā)環(huán)節(jié)中，由于烷烴排放量的絕對優(yōu)勢，烷烴對OFPs的貢獻(xiàn)為78.24%，此外芳香烴的貢獻(xiàn)（16.79%）同樣不可忽視，儲運(yùn)蒸發(fā)環(huán)節(jié)中對OFPsOVOCsOFP貢獻(xiàn)最高，其貢獻(xiàn)為37.16%，其次是芳香烴（32.55%）和烯烴（11.05%），對OFPs貢獻(xiàn)最高的物種為甲醛、甲苯以及丙烯醛。蒸發(fā)環(huán)節(jié)烯烴（52.65%）和烷烴（26.65%）對OFPs的貢獻(xiàn)較高，OFPs的優(yōu)勢物種為反-2-丁烯、丙烯和順-2-丁烯。圖3-7我國汽油全過程VOCs臭氧生成潛勢根據(jù)以上的計算結(jié)果，研究進(jìn)一步整理了2019年我國分省和分月份汽油全過程VOCs3-8（a）VOCs明顯的季節(jié)變化特征。盡管各月份中物種貢獻(xiàn)從高至低的順序均為烷烴芳香烴>OVOCs>烯烴（678月）貢獻(xiàn)可達(dá)54.37±0.20%，遠(yuǎn)高于烷烴在冬季（12月，1月和2月）的貢獻(xiàn)（34.68±0.53%）。在烷烴中，異戊烷的季節(jié)變化最明顯，此外正丁烷、異丁烷和丙烷也呈現(xiàn)出OVOCs17.62±0.08%26.60±0.23%，其月際3.70±0.02%7.15±0.09%，其4-OVOCs13.750.06%20.54VOCs全年各月份相對穩(wěn)定，全年的變化區(qū)間為10.55%~11.07%。由于綜合源譜的月際和省3-8（b）展示了我國從南至北9個典型省份汽油全過程VOCsVOCs54.39%，53.28%和50.97%39.51%，36.48%和32.20%。OVOCsVOCs3-82019（a）VOCs（b）VOCsVOCs未來排放及控制效益研究VOCs未來排放量通過比較基準(zhǔn)情景（Baseline）以及最強(qiáng)化情景（Strengthen）汽油全鏈條VOCs響的上下限。2019-2030VOCs3-912025年汽油全鏈條VOCs排放總量為1778.01Gg，煉制環(huán)節(jié)、儲存環(huán)節(jié)、運(yùn)輸環(huán)節(jié)、銷售環(huán)節(jié)以及使用環(huán)節(jié)的尾氣排放和蒸發(fā)排放分別排放了7.69Gg、147.54Gg、77.52Gg、83.41Gg、939.05Gg522.80Gg2019456.42Gg，