重復工作流程

Bi2Se3自旋軌道耦合性質的計算一、模型和基本參數(shù)：圖(a)黑色Jt2、t3基矢圍成Bi2Se3菱形原胞，用于計算塊體，紅色方框包含一個五元層,是構成薄膜的一個QL。計算能帶的布里淵區(qū)高對稱點：r(00O)-Z(nnn)-F(nn0)J(00O)-L(n00)，根據(jù)正空間和倒空間坐標的轉換關系，得到正空間中高對稱點的坐標：r(000)-Z(O.50.50.5)-F(0.50.50)1(000)-L(00-0.5)空間群： 166號?R-3M(MS) D5(R3m)(文獻)3d結構分為：六角晶胞和菱形原胞(Rhombohedral)兩種形式六角晶胞(hexagon)：含三個五元層，15個原子菱形原胞(Rhombohedral)：含5個原子晶格參數(shù)t=9.841,a=24.275原子坐標：弛豫值實驗值Bi(2c)(0.400,0.400,0.400)Bi(2c)(0.398,0.398,0.398)Se(1a)(0,0,0)Se(1a)(0,0,0)Se(2c)(0.210,0.210,0.210)Se(2c)(0.216,0.216,0.216)贋勢：PAW_GGA_PBEE=340eVcut塊體：Kpoints=11x11x11薄膜：Kpoints=11x11x1塊體結構優(yōu)化時，發(fā)現(xiàn)Ecut=580,KPOINTS=151515，得到的結構比較合理計算薄膜真空層統(tǒng)一：15AISMER取-5（或取0對應SIGMA=0.05）二、計算過程描述：1）范德瓦爾斯作用力的影響。手冊中一共有5種方法：Correlationfunctionals:LUSEVDW=.TRUE.thePBEcorrelationcorrectionAGGAC=0.0000Exchange交換functionalsvdW-DFvdW-DF2方法一方法二方法三方法四方法五revPBEoptPBEoptB88optB86brPW86GGA=RELUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=ORLUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=BOPARAM1=0.1833333333PARAM2=0.2200000000LUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=MKPARAM1=0.1234PARAM2=1.0000LUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000GGA=MLZab_vdW=-1.8867LUSE_VDW=.TRUE.AGGAC=0.0000經(jīng)測試，發(fā)現(xiàn)方法二optimizedPerdew-Burke-Ernzerhof-vdW（optPBE-vdW）是最合適的。并通過比較發(fā)現(xiàn)，范德瓦爾斯作用力對塊體和單個QL厚度的薄膜的影響很小，對多個QL厚度的薄膜結構影響比較大，所以優(yōu)化時需要考慮QL之間的vdW相互作用，而范德瓦爾斯作用力對電子態(tài)的影響也比較小，所以，計算靜態(tài)和能帶的時候，可以不考慮。此外，以往文獻中的計算，有的直接采用實驗給出的結構參數(shù)建模，不再弛豫，計算靜態(tài)和能帶，得到的結果也比較合理。所以，我們對薄膜采用不優(yōu)化結構和用optPBE方法優(yōu)化結構，兩種方式。2） 算SOC。計算材料的自旋軌道耦合性質，一般在優(yōu)化好的結構基礎上，在靜態(tài)和能帶計算是加入特定參數(shù)來實現(xiàn)。一般，分兩種方式：第一種是從靜態(tài)開始，就進行非線性的計算，能帶也進行非線性自旋軌道耦合計算。第二種，則是，在靜態(tài)時進行非線性計算（按照一般的靜態(tài)計算進行），產(chǎn)生CHGCAR、WAVECAR，進行能帶非線性自旋軌道計算時，讀入這兩個參數(shù)。VASP手冊推薦使用第二種。我們通過多次比較發(fā)現(xiàn)，使用第一種方法，可以得到更為合理的結果。3） 關于d電子的考慮。我們分別考慮了Bi原子的兩種電子組態(tài)：第一種，含有15個價電子，包含d電子，電子組態(tài)5dio6s26p3；第二種，含有5個價電子，不含d電子，電子組態(tài)是6s26p3。通過比較計算結果，發(fā)現(xiàn)并沒有明顯的區(qū)別，所有我們選用第二種。

4）考慮薄膜的對稱性由MS六角結構，沿（001）方向切割，可以得到兩種以Se原子作為表面原子的薄膜，如下圖，分別為1QL和3QL的兩種切法，右圖比左圖對稱性要更好一些，這一區(qū)別在計算過程中會導致巨大的區(qū)別，我們通過比較，發(fā)現(xiàn)，只有右圖的結果，才可以得到合5）關于VASP版本的問題VASP5.2.12以后的版本才可以計算范德瓦爾斯作用力。算自旋軌道耦合用的vasp不能包含任何預編譯程序命令-DNGXhalf,-DNGZhalf,-DwNGXhalf,-DwNGZhalf，必須重新編譯vasp。因為這些參數(shù)通常對于非線性磁性計算是必要的.三、結果分析1-1）文獻中BizSe?塊體能帶結構圖如下:『ZLo(>(D)Abo」<DuLlJ-2Ko>(D)X2」(DULXJ-2rz f r lFigure2|Bandstructure,Brillouinzoneandparityeigenvalues?a,b,BandstructureforBi2Se3without(a)andwith(b)SOC.我們的結果: Bi2Se3bulkrhombohedralno-socbands>o一A6」a)u山 Bi_Se,bulkrhombohedralsocbands>a>一A6」a)u山-0.8--OJ0 0.1切d-0.10-0.8--OJ0 0.1切d-0.100.1切鬧-0.100.1-0.100.1-0.100.1k//（入T） k〃（入-1〉0.02-0）實驗上，1-6QL薄膜的能帶圖:a b c丈"°-2-詈-0,4-比-0.6-（C）2-1-1）文獻中沒有進行離子弛豫的1QL~6QL的Bi2Se3薄膜能帶結構L0-1.0rrrrrr10| 1QL-norelax-soc-bands|, -3QL-oldPOSCAR-norelax-socI0.5=-05-2-1-2）我們算的Bi2Se3薄膜1QL和3Ql未優(yōu)化結構的能帶圖：

10| 1QL-norelax-soc-bands|, -3QL-oldPOSCAR