chapter07反應堆的中毒效應

反應堆的中毒效應本科教學（48小時）2023/2/30哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉135Xe135I衰變衰變裂變吸收46.中毒效應⑴毒物的影響隨著反應堆的運行，反應堆中的裂變產(chǎn)物也隨之積累。在這些裂變產(chǎn)物中，有些產(chǎn)物對中子的吸收截面較大，并且其份額也較大。這些裂變產(chǎn)物對中子的吸收會導致中子的有效利用系數(shù)降低，從而對反應堆反應性造成影響。2023/2/31哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉46.中毒效應2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉2現(xiàn)考慮一個以235U為燃料的均勻熱中子反應堆，其有效增殖系數(shù)為：Keff＝εηfp·PL作為近似，可以認為裂變毒物只是通過改變熱中子利用系數(shù)f而影響反應堆的增殖系數(shù)Keff，對ε、η、p和PL沒有影響。46.中毒效應2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉3設有毒物和無毒物時，反應堆的熱中子利用系數(shù)為f′和f，顯然有：46.中毒效應2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉4若假設有毒物和無毒物時反應堆的有效增殖系數(shù)為K′和K，從而有：顯然有：Δρ<0。即隨著毒物的積累，其往反應堆引入負反應性。46.中毒效應2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉5上式還可改寫為：這里定義毒物的毒性為q，其表達式為：可見，裂變毒物的毒性與其濃度（核子數(shù)密度）成正比。46.中毒效應2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉6如果慢化劑與結構材料的吸收很弱，即：從而可得：可見裂變毒物所帶來的負反應性與其濃度成正比。46.中毒效應2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉7⑵重要的毒物在反應堆中，對反應性較重要的毒物有：135Xe和149Sm。其中：135Xe對中子的吸收截面約在106barn數(shù)量級；149Sm對中子的吸收截面約在104barn數(shù)量級。47.135Xe中毒⑴135Xe的動力學方程反應堆中的135Xe約有5%是由核裂變直接產(chǎn)生的，其余則是由其它裂變產(chǎn)物衰變產(chǎn)生的。135Sb和135Te的半衰期相對135Xe和135I都較短，并且其消耗途徑都只有通過自身衰變減少這一條路徑。為了簡化問題，可將135Xe的產(chǎn)生和消耗鏈進行簡化。2023/2/38哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉947.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉1047.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉11①135I的動力學方程Ⅰ.135I的產(chǎn)生135I的產(chǎn)生由裂變產(chǎn)生，其數(shù)目為：Ⅱ.135I的消耗135I的消耗則主要通過衰變，其數(shù)目為：ΔN2＝λI·NI47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉12Ⅲ.動力學方程根據(jù)核子數(shù)平衡原則，可得135I的動力學方程：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉13②135Xe的動力學方程Ⅰ.135Xe的產(chǎn)生與消耗的特點從135Xe的變化鏈可以看出，其產(chǎn)生和消失均有兩條路徑：產(chǎn)生：裂變直接產(chǎn)生和由135I衰變產(chǎn)生；消失：通過衰變和發(fā)生吸收反應消失。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉14②135Xe的動力學方程Ⅰ.產(chǎn)生率ⅰ)裂變產(chǎn)生由裂變產(chǎn)生的135Xe的數(shù)目為：ⅱ)135I衰變產(chǎn)生單位時間內(nèi)，通過135I衰變產(chǎn)生的135Xe數(shù)目為：ΔN2＝λI·NI47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉15Ⅱ.消失率ⅰ)135Xe的衰變在單位時間內(nèi)，通過衰變消失的135Xe的數(shù)目為：ΔN3＝λXe·Nxeⅱ)吸收反應在單位時間內(nèi)，通過發(fā)生吸收反應消失的135Xe的數(shù)目為：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉16Ⅲ.135Xe的動力學方程根據(jù)以上的討論，135Xe的動力學方程可寫為：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉17⑵平衡135Xe濃度由于135I和135Xe的半衰期較大，同時對中子的吸收截面也很大，很快便可達到其平衡濃度（也稱為飽和值）。當135I和135Xe達到平衡濃度時有：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉18上式中的和為平衡時的135I和135Xe的濃度，從而有：求解上式可得：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉19135Xe的濃度達到平衡時，其往堆芯引入的負反應性為：上式還可改寫為以下形式：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉20從上式可以看出，反應堆的平衡135Xe濃度與運行功率水平是相關的：Φ越大，越大，并且有一極限值，大小為：135Xe對熱中子的吸收截面約為2.7×106b，其半衰期約為9.14h，從而可得：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉21一般當反應堆的運行功率很低、或反應堆內(nèi)的中子通量密度較低時，平衡135Xe中毒可以忽略不計。當反應堆運行在較高功率水平下（比如Φ達到1014～1015·㎝-2·s-1）時，此時135Xe中毒將達到一個比較可觀的數(shù)值。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉22⑶反應堆啟動時的135Xe濃度對于一個新堆而言，堆內(nèi)的135Xe和135I的初始濃度為0，即在t＝0時，有：若反應堆啟動后很快就達到滿功率，那么可認為在反應堆啟動后瞬間，堆內(nèi)的中子通量密度便達到了穩(wěn)定值。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉23從而可求解135Xe和135I的動力學方程，解的形式為

：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉24從而，其往反應堆引入的反應性為：

47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉2547.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉26⑷停堆后的135Xe中毒為了方便討論，可認為停堆后，堆芯內(nèi)的中子通量密度立即變?yōu)?，裂變反應立即停止。從停堆開始計時，則初始條件為：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉27停堆后，135I與135Xe的動力學方程變?yōu)椋焊鶕?jù)初值條件，可以求得上面方程的解：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉28如果反應堆在停堆前較長一段時間內(nèi)處于穩(wěn)定運行工況，那么在停堆時135I與135Xe的濃度為：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉29從而停堆后，135Xe向堆芯引入的負反應性隨時間的變化為：由此可見，在停堆后，堆芯135Xe的濃度將首先達到一個最大值，然后再逐漸減小。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉30這是因為一方面，在停堆后：135Xe通過135I的衰變產(chǎn)生，然后通過自身的衰變消失；由于135Xe的半衰期要比135I的半衰期長，因而其在停堆后首先會增加；與之對應的，堆芯的剩余反應性首先減小。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉31另一方面，在停堆后：135I無法繼續(xù)產(chǎn)生，但是卻在逐漸消耗；因此135Xe濃度不會無限制的增長下去，其在達到一個最大值后，將會逐漸減少；從而堆芯的剩余反應性也將在達到一個最小值后逐漸增加。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉3247.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉33從上圖可以看出，在停堆后，由于135Xe中毒往堆芯引入的負反應性的最大值，是與停堆前的功率水平相關的：功率水平越高，則能達到的負反應性越大；反之則越小。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉34⑸碘坑及其影響①碘坑發(fā)生的條件停堆后：135Xe的濃度顯示增加到一個最大值，然后逐漸減?。皇Ｓ喾磻噪S時間的變化剛好相反，首先減小到一個最低值，然后逐漸增大。這種現(xiàn)象稱為碘坑。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉35當反應堆停堆后，135Xe的濃度的變化為：如果要想不發(fā)生碘坑現(xiàn)象，那么只要保證停堆后，135Xe的濃度不增加即可，即：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉36根據(jù)前面的結果可得：上式整理可得：

47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉37從而只要保證：便可以保證在任何時刻都有：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉38整理可得：從而只要停堆時的堆芯中子通量密度滿足上述條件時，便不會發(fā)生碘坑現(xiàn)象。亦即，如果要發(fā)生碘坑現(xiàn)象，就必須有：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉3947.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉40②碘坑的影響——強迫停堆時間當反應堆停堆后，堆芯內(nèi)的135Xe濃度會出現(xiàn)一個極大值。其可能使反應堆的剩余反應性在一段時間內(nèi)小于0。這意味著在這段時間內(nèi)，即使將堆內(nèi)的所有的控制毒物全部移出堆外，反應堆也無法達到臨界。這段時間稱為強迫停堆時間。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉4147.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉42③碘坑最大值時間如果認為在反應堆停堆后，中子通量密度立即將為0，那么在停堆后，135Xe隨時間的變化規(guī)律為：對上式求導，并使其為0，即：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉43上式中的tmax便是停堆后達到最大135Xe濃度時間tmax，可求得其大小為

：或者也可以寫為：47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉44⑹功率變化過程中的135Xe中毒①功率降低時

為了方便討論，現(xiàn)在記：當135Xe的濃度達到平衡時，顯然有：ΔNXe＝ΔNd－ΔNΦ＝047.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉45135Xe135I衰變衰變裂變吸收2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉46當反應堆的功率P降低（P1→P2）時：中子通量Φ降低；由于ΔNΦ與Φ密切相關，從而立即減??；而與ΔNd對Φ并不敏感，此時有：ΔNd(P1)>ΔNΦ(P2)；從而ΔNXe>0，即135Xe的濃度會先增加；經(jīng)過一段時間，功率降低導致的135I的產(chǎn)生率降低的效應逐漸體現(xiàn)出來，使得ΔNd逐漸減小，降低到和ΔNΦ相匹配的水平：ΔNd(P2)＝ΔNΦ(P2)。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉47③功率提升時當反應堆的功率P提升（P1→P2）時：中子通量Φ增加；由于ΔNΦ與Φ密切相關，從而立即增加；由于ΔNd對Φ并不敏感，此時有：ΔNd(P1)<ΔNΦ(P2)；從而ΔNXe<0，即135Xe的濃度會先降低；經(jīng)過一段時間，功率提升導致的135I的產(chǎn)生率增加的效應逐漸體現(xiàn)出來，使得ΔNd逐漸增加，提高到和ΔNΦ相匹配的水平：ΔNd(P2)＝ΔNΦ(P2)。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉4847.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉49⑺135Xe振蕩①135Xe振蕩Ⅰ.正的階躍如果引入正的反應性，那么有：中子通量密度Φ增加；135Xe通過吸收反應的消耗率增加；135Xe通過135I衰變的產(chǎn)生率還維持在較低的水平上；135Xe的濃度減小；47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉50對熱中子的吸收減弱，即f（熱中子有效利用系數(shù)）上升；從而Keff增加，亦即ρ增加；Φ進一步增加。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉51Ⅱ.負的階躍如果引入負的反應性，那么有：中子通量密度Φ減?。?35Xe通過吸收反應的消耗率減少；135Xe通過135I衰變的產(chǎn)生率還維持在較高的水平上；135Xe的濃度增加；47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉52對熱中子的吸收加強，即f（熱中子利用系數(shù)）降低；從而Keff減小，亦即ρ減??；Φ進一步減少。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉53但上述過程并不會一直持續(xù)下去。原因有：135I的產(chǎn)生率在經(jīng)過一段時間后，也將調(diào)整到相應的水平上；由于中子通量密度形成了梯度，因此會導致中子有通量密度高的地方流向低的地方。以上的分析綜合起來的結果就是

：發(fā)生擾動后，堆芯內(nèi)某個局部區(qū)域的135Xe的濃度可能會先升高（或降低），在升高到一定程度后，然后降低（或升高）；中子通量密度、功率密度的變化則和其相反。從而在反應堆內(nèi)形成了一個135Xe濃度、中子通量密度和功率密度的空間振蕩。簡稱為135Xe振蕩。

47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉5447.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉55②135Xe振蕩發(fā)生的條件一般來說，135Xe振蕩只有在一定的條件下才會發(fā)生。只有當以下兩個條件同時滿足的時候

：堆芯的尺寸超過30倍徙動長度；堆芯的熱中子通量密度大于1013·㎝-2·s-1。135Xe振蕩才成為一個值得認真考慮的問題。135Xe振蕩的周期一般約為15～30h。

47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉56③135Xe振蕩的危害135Xe振蕩會造成以下危害：135Xe振蕩使得堆芯內(nèi)的功率密度發(fā)生振蕩，有可能使得堆芯局部溫度過高，超過設計限值。135Xe振蕩會使堆芯的溫度分布產(chǎn)生交替的變化，從而加劇材料的溫度應力的變化，使得材料過早損壞。47.135Xe中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉57④135Xe振蕩的監(jiān)測在135Xe振蕩過程中，堆芯的局部的135Xe濃度會發(fā)生變化，但是整個堆芯的135Xe的變化不大。135Xe振蕩對Keff和總的反應性的影響是不顯著的。所以很難從總的反應性測量中來發(fā)現(xiàn)135Xe振蕩。只有從局部的功率密度和中子通量密度的變化中才能發(fā)現(xiàn)135Xe振蕩。48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉58⑴149Sm的動力學方程①149Sm的性質(zhì)149Sm對反應堆的影響僅次于135Xe。其對0.0253eV的中子的吸收截面為40800b。149Sm具有以下特點：149Sm的產(chǎn)生只有通過其它元素衰變產(chǎn)生一條路徑；149Sm的消耗只有通過發(fā)生吸收反應一條路徑；149Sm的半衰期T1/2>2×1015a，其可視為是穩(wěn)定的。48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉5948.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉60②簡化處理為了簡化計算，需要對149Sm的衰變鏈進行簡化：149Nd的裂變產(chǎn)額為0.0113，半衰期為2h，相對149Pm的半衰期（54h）較短?？梢院雎?49Nd的中間作用，認為149Pm是在裂變時直接產(chǎn)生的。從而可得：ωPm＝ωNd＝0.011348.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉61③149Pm的動力學方程Ⅰ.產(chǎn)生項：149Pm的產(chǎn)生是通過裂變直接產(chǎn)生，具體表達式為：Ⅱ.消耗項：149Pm的消耗則主要是通過β-衰變，變?yōu)?49Sm：ΔN2＝λPm·NPm48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉62Ⅲ.動力學方程從而149Pm的動力學方程為：48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉63④149Sm的動力學方程Ⅰ.產(chǎn)生項149Sm的產(chǎn)生是通過149Pm衰變產(chǎn)生的。其產(chǎn)生率的具體表達式為：ΔN1＝λPm·NPmⅡ.消耗項149Sm的半衰期T1/2>2×1015a，可以認為其是穩(wěn)定的。從而149Sm的消耗項的表達式為：48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉64Ⅲ.149Sm的動力學方程從而149Sm的動力學方程為：48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉65⑵方程的求解與分析

①平衡149Sm中毒當反應堆達到穩(wěn)定時，有：48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉66從而可得：149Sm所具有的毒性為：48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉67②反應堆啟動時的149Sm濃度雖然平衡時的149Sm的濃度與反應堆內(nèi)中子通量密度水平?jīng)]有關系。但是達到149Sm平衡所需的時間與Φ的水平是密切相關的。對于149Sm而言，其達到平衡149Sm中毒的時間較長，一般需要幾百個小時以上。48.149Sm中毒2023/2/3哈爾濱工程大學核科學與技術學院李偉