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1、氣體膜分離第1頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四Gas Membrane Separation 1. History2. Mechanism3. Membrane Preparation 4. Membrane Characterization5. Membrane module6. Mathematic model for gas membrane separation 7. Applications第2頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四1. History1823年德國(guó)Doebereiner, J.W.170年前,Mitchell,H2/CO2二

2、戰(zhàn)鈾的濃縮1979年從合成氨馳放氣回收氫工業(yè)化第3頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四1. History透量和選擇性難同時(shí)滿足工業(yè)化的原因:硅橡膠中空纖維膜及膜分離器適宜的應(yīng)用背景第4頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四2 氣體在微孔膜中的傳遞機(jī)理氣體在微孔膜中的分離效應(yīng)決定因素諾森數(shù) 氣體分子的平均運(yùn)動(dòng)自由程 膜的平均孔徑 (7-1)(7-4) (7-2) (7-3) 第5頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四2.1 粘性流粘性流 1孔徑小于操作條件下的氣體分子平均運(yùn)動(dòng)自由程,孔內(nèi)分子流動(dòng)受分子與孔壁之間的碰撞作用支配 擴(kuò)散流模型第

3、9頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四根據(jù)Fick定律,通過一個(gè)該孔的氣體摩爾流量(7-8) Kundsen擴(kuò)散系數(shù) 分子平均運(yùn)動(dòng)速度 為氣體的分子量為氣體的膜中的摩爾濃度。第10頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四根據(jù)式(7-4),則氣體通過膜中一個(gè)該種孔的標(biāo)準(zhǔn)體積流量為 根據(jù)通常的選擇性定義,對(duì)于Knudsen擴(kuò)散, 理想 的分離系數(shù)可以看出,努森擴(kuò)散對(duì)氣體的分離作用也很有限,例如對(duì)o2/N2體系來說,其值為1.07。努森擴(kuò)散所能達(dá)到的分離因子雖然很小,但世界上最早和最大的氣體膜分離工廠就是利用微孔無機(jī)膜通過努森擴(kuò)散來實(shí)現(xiàn)分離的。第11頁(yè),共23頁(yè),

4、2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四2.3 表面擴(kuò)散流氣體分子吸附在膜孔壁上,在濃度差的作用下,分子沿膜孔表面移動(dòng),產(chǎn)生表面擴(kuò)散流通常沸點(diǎn)低的氣體易被孔壁吸附,而且操作溫度越低,孔徑越小,表面擴(kuò)散越顯著表面擴(kuò)散流機(jī)理在蒸氣分離中一般比努森擴(kuò)散有效。第12頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四2.4 毛細(xì)管凝膠模型在膜孔比分子篩稍大幾或十幾10-10m中氣體混合物中易冷凝組分在毛細(xì)管凝聚作用下在孔內(nèi)冷凝,阻礙了其他組分分子通過,從而達(dá)到分離效果毛細(xì)管凝聚對(duì)蒸氣混合物的分離效果尤其顯著第13頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四2.5 分子篩篩分 膜孔介于

5、不同氣體分子直徑之間直徑小的分子就能通過膜孔,而大分子就被擋住,達(dá)到分離效果 分子篩篩分模型第14頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四3. 氣體在無孔膜中的傳遞機(jī)理無孔膜:均質(zhì)膜、非對(duì)稱膜、復(fù)合膜 無孔膜傳遞機(jī)理 溶解擴(kuò)散、雙方式吸收模型高聚物分子的狀態(tài) 橡膠態(tài)和玻璃態(tài) 聚合物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度第15頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四 狀態(tài)特征玻璃態(tài)橡膠態(tài)分子機(jī)理原子的平均位置位移鏈段位移力學(xué)行為1 彈 性 模 量大,約1010達(dá)因/cm2小,約107達(dá)因/cm22 斷裂伸 長(zhǎng)率小,小于1%大,約100-1000%3 形變可逆不可逆4 力學(xué) 性能依賴于原

6、子的性質(zhì)依賴于整個(gè)分子鏈的性質(zhì)表7-1 玻璃態(tài)和橡膠態(tài)高聚物的特征對(duì)比第16頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四3.1 溶解-擴(kuò)散機(jī)理 溶解-擴(kuò)散機(jī)理來適用對(duì)象氣體在橡膠態(tài)高分子膜內(nèi)的滲透 氣體經(jīng)過以下三個(gè)步驟由膜的上游高分 壓側(cè)透 過膜到達(dá)下游低分壓側(cè) (1)氣體溶解在膜的上游表面; (2)在濃度差的作用下,溶解在上游表面的 氣體 在膜中向膜的下游表面擴(kuò)散;(控制步驟) (3)到達(dá)膜下游表面的氣體從膜的下游表面解 吸。 第17頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四膜下游上游膜下游上游膜下游上游(1)(2)(3)圖7-2溶解-擴(kuò)散機(jī)理第18頁(yè),共23頁(yè),2

7、022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四一般氣體在聚合物中的溶解度小,膜表面溶解的氣體體積濃度(m3/m3)同氣相主體壓力 間服從Henry定律:為溶解度系數(shù)(Pa-1) 氣體分子在膜內(nèi)的擴(kuò)散服從Fick定律,對(duì)于穩(wěn)定的一維擴(kuò)散,若擴(kuò)散系數(shù) 、溶解度系數(shù) 不是濃度或壓力的函數(shù),則通過膜的氣體總體積流量為:(7-11) (7-12) 第19頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四擴(kuò)散系數(shù)和溶解度系數(shù) 隨溫度的變化均符合Arrhenins關(guān)系式 (7-13) (7-14)式中: 分別為基準(zhǔn)狀態(tài)下的、分別為擴(kuò)散、溶解活化能。第20頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四雙方式吸收模型 玻璃態(tài)橡膠態(tài)玻璃態(tài)實(shí)際體積玻璃態(tài)定義體積VgVLVg-VLV(cc/gm)Tg圖7-3 高聚物在玻璃態(tài)時(shí)的體積差值(Vg-VL)第21頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月20日,7點(diǎn)54分,星期四3.2 雙方式吸收模型Barrer 雙方式吸收模型 膜中的濃度是兩種吸收濃度 , 疊加而成 (7-15) Langmuir飽和吸附量 為L(zhǎng)angmuir親合常數(shù), 如果溶解或吸附的氣體分子在各自的區(qū)域內(nèi)獨(dú)立擴(kuò)散,根據(jù)Fick定律:第22頁(yè),共23頁(yè),2022年,5月

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