垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較

1、學(xué)校代碼： 學(xué) 號(hào)：HENAN INSTITUTE OF ENGINEERING文獻(xiàn)翻譯題目垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧 化法與活性炭吸附法的比較學(xué)生姓名專業(yè)班級(jí)環(huán)境工程 * 班學(xué)號(hào)20*系 （部）資源與環(huán)境工程系指導(dǎo)教師* （ 講師 ）完成時(shí)間2011 年 12 月 6 日垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較Javeed Mohammed Abdul*, Saravanamuthu Vigneswaran*, Ho Kyong Shon*Areerachakul Nathaporn*, and Jaya Kandasamy*Faculty

2、 of Engineering, University of Technology, Sydney, P.O. Box 123, Broadway, NSW 2007,Australia*Rajamangala University of Technology, Thanyaburi, Pathumtani, Thailand(Received 25 August 2008 ? accepted 8 December 2008)摘要- 垃圾滲濾液是一種當(dāng)雨水通過垃圾填埋場(chǎng)而分解產(chǎn)生的浸出的有毒的污染 物。未經(jīng)處理的垃圾滲濾液是一種對(duì)土壤、 地表水和地下水很有潛力的的污染物。 在 這項(xiàng)研究中，處

3、理過程有如顆?；钚蕴?(GAC)吸附法/ 生物吸附 (序批式)和高級(jí)氧化 法 (AOP) 。經(jīng)常利用合成的垃圾滲濾液 (SLL)來對(duì)光催化氧化法和 Fenton 法進(jìn)行比 較處理效果。二氧化鈦?zhàn)鳛榇呋瘎┰诠獯呋趸ㄖ惺褂谩?Fenton 試劑 (H2O2/Fe+2) 被用于 Fenton 處理技術(shù)中。 上述三種對(duì) SLL 廢水降解的效果通過 TOC的去除率來表 示。光催化氧化法、 Fenton 法和活性炭 (GAC)吸附法(其中包括吸附和生物降解)的 TOC去除率分別為 30, 60 和 85%。活性炭吸附法提高了生物降解性。高級(jí)氧化法中 最佳 Fenton 試劑中 Fe+2 和 H2O2的

4、量分別為 15 和 400 毫摩。比起活性生物法和光 催化氧化法， Fenton 法具有更快的降解活性。關(guān)鍵詞：垃圾滲濾液，吸附，高級(jí)氧化，光催化氧化簡(jiǎn)介澳大利亞是世界上廢物生產(chǎn)量最多的國(guó)家 1 。每個(gè)人每天垃圾產(chǎn)生量為 2.25 千 克，其中的大部分最終成為垃圾堆。在 2002到 2003一年中澳大利亞有超過 17百萬 噸垃圾被處置在填埋場(chǎng)中 2 。由于垃圾填埋場(chǎng)的露天性，有機(jī)物、無機(jī)物和重金屬在垃圾自身的降解、水解和垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較發(fā)酵作用下被雨水通過的垃圾填埋層滲入地下。 這種有填埋層流出的集中濃縮的液體 稱為垃圾滲濾液。垃圾滲濾液被認(rèn)為是一種具有劇毒和難

5、降解性的高水力負(fù)荷的污 水。不同填埋場(chǎng)的垃圾滲濾液的成分不同， 導(dǎo)致這種情況的因素有很多如： 垃圾本身 性質(zhì)、填埋方式、壓實(shí)程度、填埋場(chǎng)設(shè)計(jì)、所在地區(qū)降雨量和垃圾的腐蝕階段 3,4 。 未經(jīng)處理的垃圾滲濾液可能通過地表土層滲入地下從而造成土壤污染、 地表和地下水 的污染。一系列的垃圾垃圾滲濾液生化處理工藝為進(jìn)行了詳細(xì)研究結(jié)果如表1。對(duì)具有高BOD5/COD比值年輕的滲濾液， 生物處理過程是更有效的。 中間或穩(wěn)定的垃圾掩埋場(chǎng)的 垃圾滲濾液的 BOD5/COD比值較低且含有較高的有毒成分， 生物處理的處理效果較差。 生物吸附是一個(gè)去除廢水有機(jī)物的環(huán)保過程 , 盡管它還沒有經(jīng)過特別污水與垃圾填埋 場(chǎng)

6、滲濾液的測(cè)試 5,6 。處理垃圾滲濾液中難降解的成分，物化法是可行的。這些過程 包括蒸發(fā)、沉積、絮凝、沉淀 7,8 、離子交換、活化炭吸附法 9 、化學(xué)氧化法 10-12 、反 滲透(RO)13 、納米過濾 (NF) 14 。它們被用于預(yù)處理或者完整處理。高級(jí)氧化過程 ,如 傳統(tǒng)的 Fenton 法光助 Fenton 法和電 Fenton 法先進(jìn)的高級(jí)氧化技術(shù) (AOP)能有效地降 解傳統(tǒng)的微生物法難于降解的難溶性有機(jī)質(zhì)和持久性有機(jī)污染物 (POPs)。此外它們還 可作為預(yù)處理促進(jìn)其他降解過程。 Fenton 法中一些重要參數(shù)影響降解過程如 pH 值, Fe+2/H2O2比和反應(yīng)溫度。 實(shí)際上

7、， Fenton 法是一個(gè)結(jié)合化學(xué)氧化和混凝兩種過程的結(jié) 合。在 pH值小于等于 4 時(shí)主要過程是有機(jī)物氧化降解產(chǎn)生羥基自由基的過程。在 PH 大于等于 5 時(shí)是混凝過程。在 PH值大于 5 時(shí)形成鐵羥基絡(luò)合物 (沉淀物) 。然而，化 學(xué)氧化是 Fenton法的主要目的。 Fenton法具有更快 ,經(jīng)濟(jì)實(shí)惠和增加滲濾液可生物降 解性 ,特別是對(duì)成熟的滲濾液和難生物降解的滲濾液效果更好 15。一個(gè)關(guān)于多元方法 處理垃圾滲濾液的研究結(jié)果表明 ,低的 PH 值和高的 Fe+2/H2O2比適合 Fenton法過程 16。另一個(gè)新興技術(shù)是生物吸附法，能有效去除來自于水和廢水中有機(jī)物。生物吸附法中微生物附

8、著和生長(zhǎng)在介質(zhì)上如 GAC 。有機(jī)物首先吸附到介質(zhì)上 ,然后被介質(zhì)上的的微生物群落降解。生物吸附法可以在固定床反應(yīng)器 (生物過濾器 )或序批式反應(yīng)器中應(yīng)用垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較在這項(xiàng)研究中 ,對(duì)垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (通過土壤濾出液 )的處理方法中的活性炭生 物吸附法,(序批式反應(yīng)器 )和高級(jí)氧化過程如光催化和高級(jí)的氧化 (Fenton法)進(jìn)行研究 和對(duì)比。表 1 ：垃圾填埋場(chǎng)滲濾液的處理工藝Treatment processesInferencesReferencesActivated carbon fluidizedAdsorption isotherms of th

9、ree different activatedRivas (2006)bedscarbons were studiedThe removal mechanism of low molecular weight organicsImaii (1995)Biodegradationwas by biodegradationComparison of two biological treatment processesLoukidou (2001)Landfill leachate treatment with submerged biofiltersAlvez (2006)Coagulation

10、removed complex and recalcitrant organic matterOrtadeVelasquez (2006)Coagulation and flocculationreducing the ozone demandas apretreatmentforDifferent coagulant were used to study to decrease COD ofAlvez (2005)biodegradationlandfill leachateAdvanced oxidation pre-treatment toimprove biodegradability

11、Morais (2005)Electro Fenton methodZhang (2006)Advanced oxidationAdvanced oxidation by iron coated GAC /H2O2Huan-Jung Fan (2007)Membrane bioreactor (MBR) and reverse osmosis (RO)Won-Young Ahn (2002)Ultrafiltration treatment of landfill leachatesTabet (2002)Membrane processNano-filtration treatment la

12、ndfill leachateWahab (2004)Combined treatmentBiodegradation followed by chemical oxidation using ozoneIaconi (2006)and Fenton methods實(shí)驗(yàn)方法1、合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL)本實(shí)驗(yàn)用合成的垃圾滲濾液做研究對(duì)象， 合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液的成分是已知的17，且如表 2所示。值得注意的是用 TOC 濃度(64mg/L)模擬滲濾液通過土壤滲漏污染的地表水和地下水。 SLL 中脂肪酸、乙酸、丁酸以及丙酸和 TOC 含量的變化如圖 1 所示表 2：合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液

13、 (SLL) 的成分垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較ComponentPer literComposition of trace metal solution (TMS)Acetic acid7 mLFeSO42,000 mgPropionic acid5mLH3BO450 mgButyric acid1mLZnSO4·7H2O50 mgK2HPO430 mgCuSO4·5H2O40 mgKHCO3312 mgMnSO4·7H2O500 mgK2CO3324 mg(NH4)6Mo7O24 ·4H2O50 mgNaCl1,440 mgAl2

14、(SO4)3 1·6H2O30 mgNaNO350 mgCoSO4·7H2O150 mgNaHCO33,012 mgNiSO4·6H2O500 mgCaCl22,882 mg96% H2SO41 mLMgCl2·6H2O3,114 mgMgSO4156 mgNH4HNO32,439 mgUrea CO(NH2)2659 mgNa2S·9H2OTitrate to Eh-120 mv:-180 mvNaOHTrite to pH=5.8-6.0Trace metal solution1 mLDistilled waterto make 1 L圖

15、1：SLL 中脂肪酸、乙酸、丁酸以及丙酸和 TOC含量的變化2、材料4垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較粒狀活性炭 (GAC)來自美國(guó)的卡爾岡炭素公司制造，作為化學(xué)吸附 / 生物吸附 實(shí)驗(yàn)中的介質(zhì)。它的性質(zhì)如表 3 所示。表 3 ：研究中使用的顆粒狀活性炭 (GAC)的特征 (美國(guó)卡爾岡炭素公司)規(guī)格顆?；钚蕴縎urface area (m2/g)1001.2Mean pore diameter (?)22.55Micropore volume (cm3/g)0.269Mean diameter ( m)750Bulk density (kg/m3)600Product code

16、F-4003、活性炭吸附 / 生物吸附序批吸附 / 生物吸附研究是在為 1L 的燒杯中活性炭的含量分別為 20,40 至 60 克/ 升。一個(gè)控制試樣中含活性炭 20g/L ，疊氮化鈉 0.05%用來檢查生物增長(zhǎng)。 疊氮化鈉抑制或消除了微生物的生長(zhǎng)。用 TOC濃度為 64mg/L 作為的合成的垃圾 填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL) 。溶液連續(xù)攪拌和充氣。補(bǔ)充新鮮合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL)(每天增加新鮮的 20%TOC 溶液 )以提供連續(xù)有機(jī)碳和養(yǎng)分供應(yīng)生物生長(zhǎng)。4、微生物分析顆粒活性炭樣品進(jìn)行定期的微生物定量分析。在這些樣品中用瓊脂平板涂 布技術(shù)于確定活的微生物的數(shù)量，并給出了一個(gè)估計(jì)的質(zhì)量。

17、5、高級(jí)氧化利用 Fenton 試劑 (FeSO4/H2O2) 高級(jí)氧化法處理合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL) 。合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL) 的降解效果是通過測(cè)定污水樣品中總有機(jī) 碳(TOC)含量體現(xiàn)的。污水樣品中 TOC 的減少表示有機(jī)物講解。 用 TOC 分析儀 (Multi N/C 200 analyzer, Analytica Jena AG) 進(jìn)行 TOC 含量測(cè)定。高級(jí)氧化實(shí)驗(yàn)室 溫(22-24 oC)罐子中進(jìn)行。通過一系列含有不同 Fe+2(FeSO4·7H2O)濃度的實(shí)驗(yàn)確 定最佳的 Fe+2(FeSO4·7H2O)用量。最佳的 Fe+2(FeSO

18、4·7H2O)用量為 15mmol。把垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較已知濃度 (64mg/L TOC)的合成垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL) 加入到不同含有最佳的 Fe+2離子鐵的燒杯中。通過調(diào)節(jié)加入稀 H2SO4 量使溶液的 PH維持在 2.5(反應(yīng)的 先決條件)左右。每個(gè)燒杯里加雙氧水增加其濃度。用碘滴定法測(cè)定雙氧水的 消耗量和剩余量。 用 5-磺基水楊酸法測(cè)定合成的垃圾填埋場(chǎng)滲濾液 (SLL)中二價(jià) 鐵、三價(jià)鐵和總鐵離子的含量 18 。6、光催化循環(huán)反應(yīng)器光催化氧化反應(yīng)用二氧化鈦?zhàn)鳛榇呋瘎?。紫外二氧化鈦催化氧化產(chǎn)生羥基 自由基(強(qiáng)氧化劑 ) ，UV/TiO 2光催

19、化法的綜合觀點(diǎn)已被證明 19 。催化反應(yīng)器系 統(tǒng)由三個(gè)體積為 70毫升的不銹鋼反應(yīng)器 (L1, L2 and L3 如圖 2所示)組成。二氧 化鈦是通過貯槽 (T1) 直接進(jìn)入含 5 升的原溶液反應(yīng)器中。用磁性攪拌器進(jìn)行攪 拌混合。并給與空氣攪拌。用恒溫裝置使循環(huán)池的溫度維持恒定。含有二氧化 鈦的溶液以 200 毫升/分鐘的速度用泵送入光催化反應(yīng)器中。圖2： 光催化反應(yīng)系統(tǒng) (T1, 1.5L催化劑混合 ;S1, 采樣口; Q1, 流水線; R, 紫外光反應(yīng)器單元 ; L1, L2, L3,各70ml供210ml；紫外燈具每個(gè) 8瓦 , Q1=200 mL/min).7、SEM/EDX的二氧化

20、鈦、 PAC涂層的二氧化鈦試驗(yàn)研究了二氧化鈦光催化和 PAC涂層的二氧化鈦 (TO2/ PAC)光催化。圖 3 中的( a)和( b)分別顯示電子顯微鏡 (SEM) 掃描的 PAC和 TO2/ PAC的圖像。 顆?；钚蕴勘砻婢哂懈蓛舻谋砻?，而 TiO2/PAC 的表面涂了一層 TiO2 。由粒徑垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較為 0.05 m 的二氧化鈦粒子凝聚而成，且大多數(shù)的粒子粒徑小于 1 m 。顆?；钚蕴勘砻婺鄣亩趸伿遣痪鶆蚍植嫉膱D 3. (a) PAC 的顯微鏡視圖 , (b)涂二氧化鈦的 PAC(TiO2/PAC) 的顯微鏡視圖用能量色散譜法( EDX )來分析

21、來確定在 PAC 和 TO2/ PAC 不同元素的存PAC和 TO2/ PAC在(圖 4(a)和 4(b) 。能量色散譜法制圖技術(shù)展示了不同元素在的分布。 PAC上的元素是 C(92%)、O(7%)和 K(1%)。TO2/ PAC 上的元素是 C、 O、 Na、Si、S、K 和 Ti。TO2/ PAC中 Ti 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)只有 6.8% 。P25-TiO2 的 特征如下：無孔、 65%銳鈦礦、粒徑 25nm 和表面積 42.3m3/g。詳情見參考 20。垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較圖 4. （a） PAC 色譜分析結(jié)果 , （b） TiO2/PAC 色譜分析結(jié)果實(shí)驗(yàn)結(jié)果1、顆

22、?；钚蕴可镂皆谌r(shí)的實(shí)驗(yàn)操作活性炭吸附有機(jī)物質(zhì)達(dá)到吸附平衡和 GAC 為 20、40、 60g/L 的溶液 TOC 的去除率 （由于吸附 ）分別為 44、48 和 63%（如圖 5（ a）。整 個(gè)實(shí)驗(yàn)中定期監(jiān)測(cè)溶液的 pH 值、總堿度、和 TOC。吸附平衡的濃度維持兩天并 且 SLL 中 TOC 的濃度保持不變。 兩天后， SLL 中 TOC 的濃度的開始降低并且溶 液開始變渾濁?？刂茦悠分械?TOC 濃度的（加入疊氮化鈉 ）保持不變?；钚蕴繉?duì) TOC 濃度的降低主要以吸附為主，對(duì)于吸附在活性炭上的有機(jī)物通過生物降解。 生物降解和生物吸附在 GAC 表面上交替進(jìn)行。因此 ,有機(jī)質(zhì)的含量和

23、養(yǎng)分的供應(yīng) 對(duì)于維持微生物的活性（生物降解能力）是非常重要的。垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較圖 5：活性炭有機(jī)物吸附效果圖 （SLL 的 TOC 濃度為 64mg/L）每天用 TOC 濃度為 20%新溶液補(bǔ)充更換在容器中有機(jī)質(zhì)。從第六天開始， TOC的去除率趨于不變且達(dá)到最大。 GAC 濃度為 20,40和 60g/L 的溶液在微生物 降解期間總 TOC 去除百分比 （包括吸附和生物吸附 ） 分別為 85、 92、97%（如圖 5（b）。減少補(bǔ)給溶液使 pH 值為（因?yàn)?SLL 的 PH值為 6）。溶液 pH 值隨著時(shí)間 的推移改變并且一天中 PH 最大值為 8.2（如圖 6

24、）。由于 SLL 中總堿度、 HCO3 濃度的增加所以 pH 值隨時(shí)間變大。由于很少甚至沒有活性微生物存在，控制樣 品（含疊氮化鈉 ）的 pH 值幾乎是不變的。因此 ,可能是由于微生物的存在使 SLL 中 的有機(jī)化合物無機(jī)化。圖 6：從 318h到 328h的 pH值隨著時(shí)間變化垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較2、微生物分析采用瓊脂平板涂布技術(shù)對(duì)顆?；钚蕴繕悠愤M(jìn)行定期的微生物定量分析。 該方 法對(duì)每一個(gè)樣品給出了估算的微生物質(zhì)量。在實(shí)驗(yàn)中使用的 SLL 有豐富的碳、氮 和其他營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)。因此 , 在初始階段細(xì)菌的數(shù)量均勻增加。圖 7 所示是微生物在 GAC濃度分別為 2%和4%（

25、20克GAC/L和 40克GAC/L）的實(shí)驗(yàn)條件下共同生長(zhǎng)的相 似的生長(zhǎng)速率。然而， GAC上微生物增加的體重量可以從圖 5（b） 看出。活細(xì)胞的 數(shù)量在 15 天周期里快速達(dá)到固定值。圖 7：顆?；钚蕴可镂轿⑸锓治?、高級(jí)氧化Fe 2+和 H2O2 的最佳用量分別為 15和 400 mmol（如圖 8）。最佳 Fenton試劑用 量時(shí)高級(jí)氧化法的 TOC的去除率為 60%（圖 9（a） 和圖 9（b）。相比生物降解和光催 化降解，F(xiàn)enton 試劑法具有更快的反應(yīng)動(dòng)力過程。 降解率和過氧化氫的用量和垃 圾滲濾液的初始 TOC（有機(jī)負(fù)荷）濃度成函數(shù)關(guān)系。 在這兩種情況下 （TOC的初始濃

26、 度為 66 和 660mg/L） TOC的去除百分比為 60%,但在初始 TOC為 660mg/L時(shí)， TOC 的退化率較為緩慢 （如圖 10） 。本實(shí)驗(yàn)利用 FeCl3（Fe+3）和 FeSO4（Fe+2） 研究了催化 劑對(duì) Fenton 氧化過程影響。結(jié)果證明鐵氧化態(tài)的催化劑對(duì) TOC的去除效率影響 并不是有很大（如圖 11）。有類似的報(bào)道證明 , 氧化態(tài)的鐵催化劑不影清除化學(xué)需 氧量的處理過程 22 。10垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較最佳 Fenton 試劑(FeSO4/H2O2) 量不同初始 TOC濃度垃圾滲濾液 的 TOC 在 去 除 率2+( Fe2+=15m

27、mol， H2O2 =400mmol)圖 9 ：高級(jí)氧化法 TOC去除率( Fenton 法)11垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較圖 11： Fenton 法中氧化態(tài)的鐵對(duì) TOC去圖 12：在一個(gè)循環(huán)光催化反應(yīng)器有機(jī)除的影響（反應(yīng)時(shí)間為 2 小時(shí)）物（DOC）去除效果4、光催化圖 12 顯示了在光催化反應(yīng)器中 TiO2 和 TiO2/PAC對(duì) SLL 中的有機(jī)去除效果不 同。在二氧化鈦劑量的 1g/L 時(shí)，光催化去除 DOC的效果只有 30%。TiO2/PAC不能 有效的從 SLL去除 DOC。這可能是由于 PAC的毛孔被 TiO2 的納米顆粒堵塞。也可 能是由于 PAC上沉

28、積的二氧化鈦的數(shù)量在臨界值（ <7%）。生物吸附、光催化氧化 和高級(jí)氧化的去除率比較見表 4。表 4 ：用到的三種不同處理效率比較比較處理工藝試劑濃度 TOC 去除率 %光催化 高級(jí)氧化TiO 2 1 gm/L 30+2(H2O2 400 mmol; Fe+2 15mmol60初始 TOC濃度 64 mg/L)生物吸附GAC (20 g/L)85GAC (40 g/L)92GAC (60 g/L)9712垃圾滲濾液處理的高級(jí)氧化處理與活性炭吸附法的比較結(jié)論SLL廢水的生物降解和高級(jí)氧化處理工藝 , 即光催化和 Fenton 法進(jìn)行調(diào)查 分析比較。光催化、 Fenton 氧化和生物吸附的

29、TOC去除百分比分別為 30%、60% 和 85%。但是, Fenton 氧化的降解速度比光催化法和顆?；钚蕴可镂揭?的多。在本試驗(yàn)中 Fe2+和 H2O2 的最佳用量分別為 15和 400mmo。l 降解率和過氧 化氫的用量和垃圾滲濾液的初始 TOC(有機(jī)負(fù)荷 )濃度成函數(shù)關(guān)系。在光催化過程 中, TiO 2 表面涂 PAC與沒有涂 PAC的催化降解效果相差不大。致謝 感謝本項(xiàng)目的合作研究中心提供的污染評(píng)估報(bào)告及環(huán)境修復(fù)報(bào)告 (CRC CARE) 資料( 項(xiàng)目編號(hào)為 2-5-05-05/6) 。參考文獻(xiàn)1. Environmental data compen,d Oiurmganiza

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